Pd/Ce0.5Zr0.5O2三效催化剂负载方法

分别采用沉积沉淀、直接混合和传统的浸渍法制备1% Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂ 催化剂, 研究了Pd负载方法对催化剂活性影响.运用H₂-TPR和原位漫反射红外(DRIFTS)研究了Pd-铈锆载体间的相互作用及Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂催化剂上的三效反应机理.结果表明沉积沉淀法制备的Pd/Ce_0.5Zr_0.5O₂催化剂(Pd-DP)表现出最强的Pd-载体作用及最优活性,原位红外实验发现Pd-DP上存在与传统的浸渍法制备的Pd-IMP催化剂不同的NO催化还原途径,推测Pd-载体间相互作用引起NO还原机理差异,进而导致活性差异.     

交通运输业废物处理与综合利用

X734.201200601632Ce/Zr系列催化剂上碳颗粒物燃烧行为/朱玲(中科院生态环境研究中心)…∥环境科学/中科院生态环境研究中心.-2005,26(5).-7～11环图X-5分别在TG和TPO上考察了CeO2,ZrO2及不同Ce/Zr比的CexZr1-xO2固溶体催化剂上soot的燃烧性能,同时考察了反应气氛对活性的影响。结果表明:Ce基催化剂能明显降低soot的起燃温度,Ce/Zr比的不同导致CexZr1-xO2催化剂性能的差异。反应的速度控制步骤随O2浓度的不同而改变;H2O对Ce0.5Zr0.5O2上soot的氧化活性基本没有影响;由于NO氧化产生的NO2具有更强的氧化能力,因此NO对soot的燃…     

Pd/ZrO【sub】2【/sub】-Al【sub】2【/sub】O【sub】3【/sub】催化剂加氢脱硫性能的研究

采用等体积浸渍法制备了一系列不同Zr含量的ZrO2-Al2O3复合载体和Pd/ZrO2-Al2O3催化剂,利用连续流动微反装置考察了Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的噻吩加氢脱硫(HDS)性能,并运用程序升温还原(TPR),程序升温脱附(H2-TPD,NH3-TPD)和N2物理吸附等技术对载体及催化剂进行了表征.结果表明:ZrO2-Al2O3复合载体中Zr含量对Pd基催化剂的HDS性能有较大影响,加入适量Zr可增大Pd/Al2O3催化剂的分散度及H2吸附量和酸量,减弱活性组分与载体的相互作用,使活性中心和噻吩吸附位增多以及活化能降低,从而有利于Pd基催化剂HDS反应活性的提高,w(Zr)为9%时Pd/ZrO2-Al2O3催化剂的活性最好.     

Pd/CZ/Al2O3催化剂的制备、表征与三效催化性能

以共浸渍法制得的氧化铝负载铈锆固溶体为载体,并浸渍贵金属Pd得到了Pd/CZ/Al2O3催化剂.实验结果表明,该催化剂在老化前后都表现出良好的三效催化活性,新鲜样品Pd/CZ/Al2O3活性与Pd/CZ相当,老化后样品前者优于后者.结合XRD,BET,TPR等表征手段,讨论了Pd/CZ/Al2O3的催化活性特别是高温老化后活性与其组成结构之间的内在关系,揭示了其老化后仍具有较高活性的主要原因在于保持了Pd与CZ/Al2O3复合载体之间的强相互作用(SMSI).     

交通运输业废物处理与综合利用

X734.2012(X)2 01081蜂窝陶瓷表面预处理对催化剂性能的影响/田东旭…(中科院山西煤炭化学研究所)//环境化学/中科院生态环境研究中心一2的1,20(4)一367-373环图X一87 应用溶胶一凝胶技术对蜂窝陶瓷载体进行涂层,以CO氧化作反应模型,考察了浸渍次数、分散剂及Ia、Ce、zr、Y、Co等组分对催化剂活性的影响,同时考察了城几对催化剂耐热性能的影响。实验表明:两次浸渍的催化剂活性较高,浸渍原液中加人分散剂提高了催化剂对CO的氧化活性,使最低完全转化温度降低了13℃左右。在压、Ce、Zr、Y、Co等组分中,Ce是最有效的活性助剂,当Ce仇含量…     

Pt负载的铈锆固溶体的催化性能与表征

用柠檬酸法制备了CexZr1-xO(2x=0.5～1.0)铈锆固溶体,用浸渍法分别在铈锆固溶体上负载0.5%的Pt。用热重法(TG)测试了催化剂对碳烟的催化活性,Pt/Ce0.8Zr0.2O2显示了最高的催化活性。采用比表面(BET),X-射线衍射仪(XRD)和红外仪(FTIR)对催化剂进行了测试。结果表明:催化剂催化燃烧碳烟的活性与催化剂比表面积大小有关,可能是由于Pt在比表面积大的固溶体表面分散得更好,有利于氧溢出,促进碳烟的燃烧。     

负载型燃烧催化剂La_(0.8)Ce_(0.2)CoO_3/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2制备及性能研究

以复合氧化物La0.8Ce0.2CoO3为活性组分,Ce0.8Zr0.2O2固溶体为载体,采用柠檬酸络合法制备出负载型燃烧催化剂La0.8Ce0.2CoO3/Ce0.8Zr0.2O2。用XRD、BET和SEM对其进行表征,考察了焙烧温度、反应时间、反应温度及H2S存在对催化剂活性的影响。结果表明,载体表面形成了均一的钙钛矿相;该负载型催化剂对二甲苯完全氧化反应具有较高的催化活性,有良好的热稳定性、操作稳定性和强的抗H2S毒化能力。这可能是载体与负载组分之间密切的协同作用所导致。     

贫燃条件Ag-Rh/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3协同催化C_3H_6选择性还原NO的原位红外研究

将Ag-Rh浸渍到共沉淀法合成的Ce-Zr-Al上,制备出Ag(0.04)-Rh(x)/Ce0.5Zr0.5O2-75%Al2O3系列催化剂,采用BET比表面积、X射线衍射光谱(XRD)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在贫燃条件下选择性还原NO的活性和反应机理.结果表明,Ag-Rh双组分催化剂的活性较单组分Ag、Rh催化剂的高.Rh负载量为0.7%(质量分数)时,NO转化率达最佳(90.3%),且反应的起燃温度低、活性温度范围宽(300～500℃).DRIFTS结果显示,Rh的添加不仅有利于催化剂表面NO的吸附,而且能促进Ag催化生成关键反应中间体—CO—NH—,进而显著提高NO的转化率.     

Ce含量对Pd/Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用浸渍法制备了Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂,研究了不同Ce含量对Pd/Al2O催化剂加氢脱硫性能的影响,并运用XRD、TPR、TPD和噻吩吸附等手段表征了催化剂的吸附性能和酸性。结果表明,CeO2的加入导致Pd/Al2O3催化剂H2吸附性能的减弱和酸量的减少,但提高了噻吩的吸附性能。在噻吩加氢脱硫反应中,Ce含量为2%时Pd-CeO2/Al2O3催化剂的活性最高,随Ce含量的继续增加催化剂的活性下降,是由于催化剂对H2吸附和噻吩吸附综合影响的结果。     

Pd/CeO2催化水中溴酸盐的加氢还原研究

采用溶胶-凝胶法制备了CeO2载体,以浸渍法和沉积沉淀法制备了负载型催化剂Pd/CeO2.使用透射电镜(TEM)和Zeta电位仪对催化剂进行了表征.结果表明两种材料的等电点都在5.0左右; Pd颗粒在载体表面具有良好的分散性,且Pd负载量越高,Pd颗粒的粒径越大.采用Pd/CeO2催化剂催化溴酸盐加氢还原,发现在溴酸盐初始浓度为0.39mmol/L时,采用沉积沉淀法和浸渍法合成的Pd/CeO2催化剂反应50min后对溴酸盐的去除率分别为100%和71%,表明使用沉积沉淀法合成的催化剂具有较高的催化活性.改变催化剂用量,溴酸盐的催化还原速率不受传质阻力的影响,反应过程符合Langmuir–Hinshelwood模型,即催化还原反应由溴酸盐在催化剂表面的吸附控制.增加Pd的负载量,溴酸盐的还原速率增大.溶液pH值较低时,有利于对溴酸盐的催化还原.     

ZrO_2晶相对锰铈系SCR催化剂脱硝活性的影响

采用浸渍法制备了以nm级c-Zr O2(立方相Zr O2)、t-Zr O2(四方相Zr O2)和m-Zr O2(单斜相Zr O2)为载体的负载型Mn Ox-Ce O2/Zr O2催化剂,并在连续流动固定床反应器上考察了催化剂的NH3-SCR低温脱硝性能.结果表明,催化剂脱硝性能良好,当Mn Ox负载量(以w计)为15.0%时,以c-Zr O2为载体的催化剂脱硝效率在103℃即可达到100%.在相同活性组分负载量和反应温度条件下,各催化剂的低温脱硝活性体现出Mn Ox-Ce O2/c-Zr O2Mn Ox-Ce O2/t-Zr O2Mn Ox-Ce O2/m-Zr O2的规律,因此对Mn Ox负载量为5.0%的Mn Ox-Ce O2/Zr O2系列催化剂进行进一步表征,以探究该规律的内在影响因素.BET测试结果表明,以c-Zr O2为载体的催化剂的比表面积最大,达到39.67 m2/g,更有利于气体和催化剂表面活性位的接触.XPS测试结果表明,以c-Zr O2为载体的催化剂表面晶格氧含量最丰富,有助于Lewis酸性位的形成.TPR和TPD测试图谱中的峰强及峰面积表明,以c-Zr O2和t-Zr O2为载体的催化剂表面主要存在Lewis酸性位;而在以m-Zr O2为载体的催化剂表面,Lewis酸性位较多,同时还存在少量的Brnsted酸性位.研究显示,Zr O2晶型结构变化引起Mn Ox-Ce O2/Zr O2催化剂的比表面积、表面活性酸性位的不同是产生晶型效应的原因所在;采用Zr O2作为负载型低温SCR催化剂载体时,以立方相晶型结构为最佳.     

V-W/TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂催化还原NO的研究

掺杂15%TiO2对γ-Al2O3改性制备了TiO2/γ-Al2O3复合氧化物载体,以此复合氧化物及TiO2、γ-Al2O3为载体用浸渍法负载钒钨制备了一系列催化剂,采用比表面积和孔结构分析、X射线衍射(XRD)、高分辨电镜(HRTEM)、原位红外(in situ FT-IR)等技术对载体和催化剂进行宏观-微观表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH3-SCR)的反应条件下对催化剂的脱硝反应活性进行考察,比较研究TiO2掺杂对V2O5-WO3/TiO2和V2O5-WO3/γ-Al2O3催化剂的改性作用。结果发现,少量TiO2掺杂制得的TiO2/γ-Al2O3复合载体中,TiO2和γ-Al2O3之间的协同作用使得V2O5-WO3/TiO2/γ-Al2O3催化剂的选择性催化还原脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,并表现出了良好的热稳定性;各种表征结果表明,TiO2/γ-Al2O3复合载体中TiO2高度分散在γ-Al2O3上,复合载体具有较大的比表面积,载体表面存在大量的Br?nsted酸位和较多的活性中间产物,这些可能是TiO2/γ-Al2O3复合载体催化剂具有较好SCR活性的原因。     

石墨烯杂氮载Pd催化剂对2,4-二氯酚的液相催化加氢脱氯

以石墨烯(GE)和杂氮石墨烯(N-GE)为载体,分别以浸渍法(记为im-)和沉淀-沉积法(记为dp-)将金属Pd均匀的分散到载体上得到催化剂im-Pd/GE,dp-Pd/GE,im-Pd/N-GE和dp-Pd/N-GE,采用元素分析仪、透射电子显微镜和X-射线光电子能谱仪对材料进行表征,并将制备的催化剂用于水中2,4-二氯酚的催化加氢脱氯.结果表明,杂氮后催化剂的含氮量为11.3%.相比于Pd/GE,以含氮石墨烯为载体的催化剂,有较高的阳离子态Pd(Pd~(n+))含量和较小的Pd颗粒,且显示了较高的催化活性,采用沉淀-沉积法则使催化剂活性得到进一步加强.此外,2,4-二氯酚的催化脱氯以逐步脱氯和同步脱氯2种方式同时进行.     

不同空速下Pd/CeZrO_4/γ-Al_2O_3的起燃特性

以渍法制备了Pd/Ce0 ZrO4 /γ Al2 O3三效催化剂。在不同空速下 ,分别考察了空速对催化剂T30 % 、T50 % 、T90 % 的影响规律。详细分析了不同空速对催化剂起燃特性产生不同影响的原因所在。Pd/CeZrO4 /γ Al2 O3催化剂具有很好的起燃能力及空速特性。     

Pd/CZ/Al2O3催化剂的制备、表征与三效催化性能

以共浸渍法制得的氧化铝负载铈锆固溶体为载体,并浸渍贵金属Pd得到了Pd/CZ/Al₂O₃催化剂.实验结果表明,该催化剂在老化前后都表现出良好的三效催化活性,新鲜样品Pd/CZ/Al₂O₃活性与Pd/CZ相当,老化后样品前者优于后者.结合XRD,BET,TPR等表征手段,讨论了Pd/CZ/Al₂O₃的催化活性特别是高温老化后活性与其组成结构之间的内在关系,揭示了其老化后仍具有较高活性的主要原因在于保持了Pd与CZ/Al₂O₃复合载体之间的强相互作用(SMSI).     

Pd/CeO2-Al2O3对烟气中多环芳烃的催化氧化性能研究

采用浸渍法制备了不同负载量及不同钯铈比(Pd:Ce)的Pd/CeO2-Al2O3催化剂,并结合XRD、BET、SEM、O2-TPD和H2-TPR等方法对催化剂的性质进行了表征,研究了所制备的催化剂对燃煤烟气中多环芳烃(PAHs)的催化转化效率.XRD和SEM结果表明,Ce和Pd在Al2O3表面呈高度分散状态,有利于PAHs的催化氧化.BET测试表明,Ce的引入改变了催化剂表面孔径结构,提高其比表面积.O2-TPD和H2-TPR测试表明,适当钯铈比条件下制备的催化剂有较强的储氧能力和活性.催化氧化实验结果表明,所制备的Pd/CeO2-Al2O3催化剂对PAHs具有较高的转化效率,其平均转化率均在80%以上,且PAHs的毒性当量显著降低,钯铈比对PAHs的催化氧化性能影响较大,当催化剂的钯铈比为1:1时,PAHs的转化率最高,可达90%以上.     

Pd／Ce02-A1203对烟气中多环芳烃的催化氧化性能研究

采用浸渍法制备了不同负载量及不同钯铈比（Pd：Ce）的Pd/CeO2-Al2O3催化剂,并结合XRD、BET、SEM、O2-TPD和H2-TPR等方法对催化剂的性质进行了表征,研究了所制备的催化剂对燃煤烟气中多环芳烃（PAHs）的催化转化效率.XRD和SEM结果表明,Ce和Pd在Al2O3表面呈高度分散状态,有利于PAHs的催化氧化.BET测试表明,Ce的引入改变了催化剂表面孔径结构,提高其比表面积.O2-TPD和H2-TPR测试表明,适当钯铈比条件下制备的催化剂有较强的储氧能力和活性.催化氧化实验结果表明,所制备的Pd/CeO2-Al2O3催化剂对PAHs具有较高的转化效率,其平均转化率均在80%以上,且PAHs的毒性当量显著降低,钯铈比对PAHs的催化氧化性能影响较大,当催化剂的钯铈比为1：1时,PAHs的转化率最高,可达90%以上.     

纳米TiO_2-Al_2O_3负载CuMnO_x对甲苯的催化燃烧

研究采用改进的溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,并用浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂,通过对甲苯废气催化燃烧的实验,分别考察了Cu-Mn负载量、Cu/Mn摩尔比、焙烧温度及载体对催化剂制备过程及催化剂活性的影响。实验结果表明:活性组分负载量25%,铜锰活性组分的配比Cu:Mn=1:2,焙烧温度500℃是浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂较佳的工艺条件;XRD衍射图谱表明,500℃下铜锰尖晶石的存在是催化剂催化活性优良的主要原因;由复合载体制备的CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂比单一载体制备的CuMnOX/Al2O3催化剂具有更高的甲苯转化率,其T99比单一载体要低20℃以上。     

La_(0.8)Ce_(0.2)CoO_3/Al_2O_3对油烟的催化净化

将稀土金属La、Ce和过渡金属Co按照一定的比例采用浸渍法负载在γ-Al2O3载体上制备成La0.8Ce0.2CoO3/Al2O3催化剂,用X-射线衍射仪和扫描电镜对催化剂负载层的表面形态、晶相结构和粒径大小进行了表征,并用正交实验法考察了其对油烟的催化净化效果。结果表明,当负载量30%、焙烧温度800℃、催化温度300℃、烟气流量10L/min时催化剂对油烟的净化效果最佳,净化效果可达88%,催化剂对油烟的催化具有较好的低温高活性。     

稻壳基活性炭催化剂的低温NH3-SCR抗硫性能

以稻壳基活性炭（DAC）为载体,利用等体积浸渍法制备了DAC负载Mn、Ce氧化物的Mn-Ce/DAC脱硝催化剂,并用于氨法SCR反应.采用N₂吸附、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）和程序升温吸附脱附（TPR/TPD）等手段对催化剂的物理化学性能进行了表征.结果发现与商业木屑基活性炭负载Mn、Ce氧化物催化剂（Mn-Ce/MAC）相比,Mn-Ce/DAC具有更高的Ce³⁺/Ce⁴⁺比率、表面化学吸附氧含量以及表面Brønsted酸性位点,这与其优良的低温SCR活性及抗硫抗水性能直接相关.原位红外光谱结果显示在含硫气氛中Mn-Ce/DAC表面的硫酸盐含量明显低于Mn-Ce/MAC,表明前者具有优良抗硫性能.