青藏高原高寒灌丛暖季CO2地-气交换特征

 利用涡度相关技术对青藏高原高寒灌丛CO₂通量进行连续观测,并以2003年7、8月份为例,对高寒灌丛暖季CO₂通量变化模式及其主要气候影响因子进行了分析.结果表明,7、8月青藏高原高寒灌丛日平均净生态系统CO₂交换(NEE)分别为-7.17,-7.26g/(m²·d);最高日NEE分别为-11.00,-12.09g/(m²·d).暖季高寒灌丛生态系统NEE日变化波动极为明显,8:00～19:00为CO₂净吸收阶段,峰值一般出现在12:00左右,最大值为-1.72g/(m²·h)(7月份)、-1.63g/(m²·h)(8月份).19:00～次日8:00为CO₂净释放,最大值为0.69g/(m₂·h)(7月份)、0.86g/(m²·h)(8月份).在主要气候因子中,光合有效辐射(PAR)与NEE变化呈显著正相关,但PAR达到1000μmol/(m²·s)以后,随着PAR进一步升高,NEE有下降趋势.就温度而言,白昼(7:00～20:00)NEE变化与温度无显著关联,而夜间(21:00～次日6:00)温度与NEE变化呈显著正相关.     

三江平原稻田CO2通量及其环境响应特征

基于涡度相关技术,于2004年生长季对三江平原稻田CO2通量进行了观测.结果表明,CO2通量日变化特征明显;月平均的CO2通量日变化幅度很大,6～9月,夜间最大净排放通量分别为0.23,0.23,0.18,0.12mg/(m2·s);白天最大净吸收通量分别为-0.14, -0.68, -0.66, -0.22mg/(m2·s).白天CO2通量的变化与光合有效辐射明显相关,并且逐月变化.利用摩擦速度(U*)的阈值进行筛选,夜间通量与温度之间无明显相关,同期观测的静态箱法结果表明,夜间通量与空气和土壤温度相关,整个生长季,生态系统从大气中吸收的C为5.30t/hm2.     

太湖水-气界面CO2交换通量观测研究

基于2003-01～2005-06利用静态箱法对太湖水-气界面CO₂交换通量的观测,对太湖水-气界面交换通量的变化特征进行了分析研究.结果表明:太湖水-气界面CO₂交换通量存在明显的日变化,春、夏、秋、冬4季日平均通量分别为-0.79mg/(m²·h)、-4.89 mg/(m²·h)、-4.06 mg/(m²·h)和-2.56 mg/(m²·h),太湖均是CO₂的汇.一般污染越重的区域,CO₂通量值越大.藻型湖区水-气界面CO₂交换通量季节变化不明显,草型湖区水-气界面CO₂交换通量季节变化很明显,夏秋季高,冬春季低.CO₂通量变化的可能相关因子还有天气情况、太阳辐射、风速及水温、pH、TA、Chla、TC、TN和TP等.     

基于涡度相关技术的农田生态系统碳收支评估

以涡度相关技术为主要观测手段,连续观测冬小麦和水稻生态系统主要生长季净生态系统CO₂交换（NEE）的变化规律,评估两种农田生态系统CO₂的源/汇功能.结果表明,整个观测期间,两种作物生态系统CO₂浓度的日变化曲线呈现白天低、晚上高的"一峰一谷"型,冬小麦生态系统变化较为平缓,而水稻生态系统变化则比较剧烈.冬小麦和水稻生态系统白天30 min CO₂通量的平均值分别为-13.4 μmol·m^-2·s^-1和-12.9 μmol·m^-2·s^-1,通量最高值分别出现冬小麦的孕穗期与水稻的开花期.此外,两种作物生长季CO₂通量表现出"U"形曲线的日变化特点,白天以吸收CO₂为主,冬小麦和水稻生态系统分别于12：00和11：30达到吸收峰值;夜间CO₂通量变化较为稳定,表现为呼吸排放CO₂.两种农田生态系统均表现为碳汇,冬小麦与水稻生态系统净碳交换分别为188.2 g·m^-2与233.8 g·m^-2.     

青海湖东北岸天然草地CO2 通量变化特征

采用涡度相关法对青海湖东北岸地区草甸化草原生态系统的CO₂ 通量进行了观测,结果表明： 在生长季节(5~9 月),就日变化,08:00~19:00 为CO₂ 净吸收,20:00~07:00 为CO₂ 净排放,CO₂ 通量 净吸收峰值一般出现在12:00 时,7 月份12:00 时CO₂ 净吸收峰值为1.41 g·(m2·h)^-1;就月变化,7 月 是生长季CO₂ 净吸收最高月份,月CO₂ 净吸收量达到162.70 g·m^-2,整个生长季CO₂ 净吸收的总量达 468.07 g·m^-2。非生长季节(1~4 月及10~12 月),CO₂ 通量日变化振幅极小,最大CO₂ 净排放通量出现 在3 月,为0.29 g·(m2·h)^-1,除12 月和1 月各时段CO₂ 通量接近于零,其余月份各时段CO₂ 净排放在 0.02~0.29 g·(m2·h)^-1;3 月是全年CO₂ 净排放的最高月份,全月CO₂ 净排放量为72.33 g·m^-2,整个非生 长季CO₂ 净排放为319.78 g·m^-2。结果表明,无放牧条件下青海湖东北岸地区草甸化草原,全年CO₂ 净吸收量达148.30 g·m^-2,是显著的CO₂ 汇。     

北京地区暖温带森林土壤温室气体排放规律

本研究利用静态箱法在北京市东灵山暖温带森林生长期选择3种不同类型的森林(阔叶混交林、辽东栎林和油松林)的土壤进行了温室气体(CH₄、CO₂和N₂O)排放规律的野外原位观测.研究结果表明:暖温带主要代表森林类型的土壤作为CH₄的汇吸收大气中的CH₄,同时作为CO₂和N₂O的源向大气排放.观测结果显示:不同的森林土壤类型其温室气体排放通量、范围各不相同,阔叶混交林土壤CH₄、CO₂和N₂O通量范围分别是:42～103μg/(m²·h),15～344mg/(m²·h)和-61～101μg/(m²·h);辽东栎林土壤3种气体通量范围分别是:13～182 μg/(m²·h),23～380mg/(m²·h)和-15～183 μg/(m²·h);油松林土壤3种气体通量范围分别是:12～128 μg/(m²·h),15～292mg/(m²·h) 和 -94～153 μg/(m²·h).观测期内阔叶混交林土壤CH₄、CO₂和N₂O平均通量分别是:-66 μg/(m²·h),145mg/(m²·h)和22 μg/(m²·h);辽东栎林土壤3种气体平均通量分别是:-67 μg/(m²·h),146mg/(m²·h)和45μg/(m²·h);油松林土壤3种气体平均通量分别是:-79 μg/(m²·h),150mg/(m²·h)和31μg/(m²·h).本研究估算了不同类型的森林土壤不同的温室气体生长期内的排放总量,阔叶混交林土壤CH₄、CO₂和N₂O排放总量分别是:-5.34kg/(hm²·a),13.9Mg/(hm²·a) 和2.58kg/(hm²·a); 辽东栎林土壤3种气体排放总量分别是:-6.20kg/(hm²·a), 14.07Mg/(hm²·a)和4.19kg/(hm²·a); 油松林土壤3种气体排放总量分别是-6.85kg/(hm²·a), 15.71Mg/(hm²·a)和4.30kg/(hm²·a).     

鄂南4种典型土地利用方式红壤CO2排放及其影响因素

以湖北省咸宁地区分布的红壤为研究对象,采用静态箱法对4种典型土地利用方式（水稻-油菜轮作田,旱地,林地,果园）土壤CO₂的排放特征及其相关影响因子进行了观测研究.结果表明,4种利用方式土壤CO₂的年排放总量从高到低分别为水稻-油菜轮作田1 129 g/(m²·a),果园828 g/(m²·a),旱地632 g/(m²·a),林地533 g/(m²·a).土壤CO₂排放通量呈现明显的季节性变异,水田夏季淹水期排放低,而其它3种土壤都是夏季最高,春秋次之,冬季最低,并与对应的大气温度、土壤温度变化趋势基本一致.其中5 cm地温与4种土壤CO₂排放通量均成极显著的相关关系,且以林地的相关性最大.除水田外,其它土壤CO₂排放通量与大气温度均呈显著正相关关系.根据5 cm地温与CO₂排放通量的相关方程计算得出,4种利用方式红壤的Q₁₀分别为水田1.51,果园1.88,林地2.08,旱地2.7.土壤CO₂排放通量与土壤WFPS之间并没有明显的相关关系.土壤可溶性有机碳（DOC）含量与CO₂排放通量的变化趋势基本一致,且DOC在降水或淹水的情况下显著增大.     

透明箱法监测稻田生态系统CO2通量的研究

采用透明箱法对稻田生态系统CO₂通量进行了田间定位观测,并对透明箱内CO₂浓度的变化规律及拟合方法进行了探讨.结果表明,在水稻生长旺盛期的晴天(白天),箱内CO₂浓度随测定时间呈非线性变化,因此用常规的线性拟合法(LR)计算的CO₂净吸收通量明显低于指数一级动力学拟合法(ER).在水稻生长旺盛期的阴天、成熟期以及夜间,箱内CO₂浓度随测定时间表现为线性变化,LR法与ER法的CO₂净吸收通量计算结果无显著差异.在水稻生长期间,基于LR法的稻田生态系统碳累积吸收量结果明显低于ER法,而后者与常用方法(植物净固定碳量减去土壤异氧呼吸排放碳量)的计算结果比较接近.证实了当植被同化速率较强时,采用ER法对透明箱内CO₂浓度随时间的变化进行拟合并计算CO₂净吸收通量较为适宜.同时表明采用透明箱法观测农田生态系统CO₂通量是可行的.     

喀斯特常绿落叶阔叶混交林旱季CO2通量特征及其影响因子

对广西木论国家级自然保护区喀斯特常绿落叶阔叶混交林旱季生态系统CO₂净交换（NEE）的变化特征及其与环境因子的关系进行初步分析，计算研究期间碳汇大小，与其他相似气候条件下的不同生态系统进行对比，以期为准确估算该生态系统的年碳汇量提供基础。利用涡度相关法对该地区旱季（2018年10月1日~2019年3月31日）CO₂通量进行连续观测，同时开展降水量（P）、光合有效辐射（PAR）、空气温度（T_air）、土壤温度（T_soil）以及土壤含水量（SWC）等环境因子监测。观测期内该生态系统CO₂通量及浓度具有明显的"单谷"状日变化特征，白天表现为明显的碳汇，夜间则表现为明显的碳源，NEE在12：00最强，为-0.309±0.330 mg CO₂/（m²·s），18：30最弱，为0.074±0.061 mg CO₂/（m²·s）；观测期内NEE、生态系统呼吸（Re）、生态系统总生产力（GEP）分别为-121.4、209.2、330.6 g C/m²，该生态系统在2019年2月的碳吸收能力最强，Re、GEP在2018年10月达到最强；光合有效辐射是白天生态系统CO₂净交换（NEE_d）变化的主要控制因素（R²=0.40，p<0.01），空气温度与夜间生态系统CO₂净交换（NEE_n）存在指数关系（R²=0.1267，p<0.01）；观测期内的降雨抑制了该生态系统的碳汇能力，即降水对NEE产生了抑制作用。旱季该生态系统整体表现出明显的碳汇，碳汇值为1.214 t C/ha，明显低于相似气候条件下的其他生态系统。     

祁连山高山草甸土壤CO2通量的时空变化及其影响分析

采用Li-6400便携式光合作用测量系统连接Li-6400-09土壤呼吸室,在2004年生长季节对祁连山高山草甸土壤CO₂通量沿海拔梯度进行了野外定位试验,统计分析了水热因子及根系生物量对高山草甸土壤CO₂通量特征的可能影响.结果表明,土壤CO₂通量存在明显的空间变化规律, 沿海拔梯度土壤CO₂通量随着海拔梯度的增加而逐渐减小,其变异系数逐渐增加;就日变化而言,土壤CO₂通量晚间维持在较低水平,02：00～06：00最低,在07：00～08：30开始升高,11：00～16：00达到峰值,16：00～18：30开始下降,整个过程呈单峰曲线.土壤CO₂通量的日平均值介于(0.56±0.32) ～ (2.53±0.76) μmol·(m²·s)^-1.从季节变化来看,土壤CO₂通量均以夏秋季较高,春冬季排放量较低,7～8月份达到最大值［4.736 μmol·(m²·s)^-1］,6月与9月份次之,5月与10月份基本一致,整个生长过程总的变化趋势呈单峰曲线形式.高山草甸土壤CO₂通量在植物生长季与10 cm土壤温度、土壤含水量、根系生物量都存在不同程度的正相关关系,表明高山草甸土壤CO₂通量的空间变异主要受温度、水分和植物根系的综合影响.     

纳米Au/TiO2薄膜真空紫外光催化降解甲醛

为提高真空紫外光催化对甲醛的去除率并降低副产物O3的浓度,采用低温吸附法在TiO2薄膜上负载纳米Au.研究比较了UV254nm光催化(TiO2/UV)、真空紫外光降解(VUV)、真空紫外光催化(TiO2/VUV)等3种方法对低浓度甲醛的降解效果.结果表明,TiO2/VUV对甲醛的去除率显著高于VUV和TiO2/UV.TiO2表面负载纳米Au粒子能促进光生电子和空穴的分离.因此,在真空紫外光催化降解过程中, Au/TiO2不仅提高甲醛的降解率,还显著分解副产物臭氧,使尾气臭氧浓度降低32%.而且Au/TiO2薄膜在真空紫外光催化过程中具有很好的稳定性.     

UV185+254nm辐照下MnOx-TiO2分解甲醛与臭氧的机理

为提高185nm真空紫外光下甲醛与副产物臭氧的分解效率,以MnOx-TiO2复合催化剂取代TiO2光催化剂,发现甲醛与臭氧的转化率分别从44.7%和38.7%提高到77.5%和96.8%.研究比较了真空紫外光下和暗态下(加臭氧)甲醛与臭氧在MnOx-TiO2催化剂上的分解性能,及UV254nm下光催化分解甲醛的效率.结果表明,真空紫外光下气相活性氧物种的氧化与MnOx表面的臭氧催化氧化过程是甲醛分解的主要途径,而MnOx-TiO2上光催化氧化甲醛效率很低;副产物臭氧主要于MnOx表面活性位上由热催化分解.用真空紫外光辐照MnOx-TiO2催化剂,可提高MnOx催化分解臭氧的稳定性.     

Conversion characteristics and mechanism analysis of gaseous dichloromethane degraded by a VUV light in different reaction media

The photodegradation of gaseous dichloromethane (DCM) by a vacuum ultraviolet (VUV) light in a spiral reactor was investigated with different reaction media and initial concentrations. Through the combination of direct photolysis, O₃ oxidation and HO. oxidation, DCM was ultimately mineralized into inorganic compounds (such as HCl, CO₂, H₂O, etc.) in the air with relative humidity (RH) of 75%-85%. During the photodegradation process, some small organic acids (including formic acid, acetic acid) were also detected and the intermediates were more soluble than DCM, providing a possibility for its combination with subsequent biodegradation. Based on the detected intermediates and the confirmed radicals, a photodegradation pathway of DCM by VUV was proposed. With RH 75%-80% air as the reaction medium, the DCM removal followed the second-order kinetic model at inlet concentration of 100-1000 mg/m³. Kinetic analysis showed that the reaction media affected the kinetic constants of DCM conversion by a large extent, and RH 80% air could cause a much lower half-life for its conversion. Such results supported the possibility that VUV photodegradation could be used not only for the mineralization of DCM but also as a pretreatment before biodegradation.     

纳米TiO2催化臭氧化对松花江水中氨氮的影响

研究了以负载于陶粒、硅胶、沸石表面的纳米TiO₂作为催化剂时,催化臭氧化松花江水过程中氨氮浓度的变化.结果表明,在单独臭氧化过程中,氨氮浓度先升高后下降,反应30 min后的氨氮浓度与初始浓度相近.在以TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶为催化剂的催化臭氧化过程中,氨氮浓度也是先升高后下降,但反应过程中氨氮的平均浓度要高于单独臭氧化过程.以TiO₂/沸石为催化剂时,催化臭氧化过程中氨氮浓度先下降,然后略有升高,继而又下降,30 min时对氨氮的去除率接近80%.单独臭氧化和催化臭氧化过程中,增大臭氧投量,氨氮浓度最大值出现的时间提前,并且反应过程中氨氮浓度平均值降低.增大催化剂TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶的投量,催化臭氧化过程中氨氮浓度平均值升高.增大TiO₂/沸石投量,有利于氨氮的去除,但投量增大到50g以上时,对氨氮的去除效果影响很小.温度从10℃升高到30℃,对TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶催化臭氧化过程中氨氮浓度的变化影响不大.而以TiO₂/沸石为催化剂时,温度升高有利于催化臭氧化过程中氨氮的去除.     

全氟辛烷磺酸的紫外光降解及降解机理

为优化全氟辛烷磺酸(PFOS)的紫外光降解条件及探明其降解机理,研究了PFOS在暗反应(Dark)、暗反应/碘化钾体系(Dark/KI)、紫外(UV)、紫外/碘化钾体系(UV/KI)、真空紫外(VUV)及真空紫外/碘化钾体系(VUV/KI)6种反应条件下的降解效果;在VUV/KI体系下,以单因素分析法研究了PFOS初始浓度、pH、KI添加量对PFOS降解效果的影响;通过中间产物分析提出PFOS在紫外光下的降解机理与路径. 结果表明:①在Dark、Dark/KI体系下,PFOS均不会降解;在UV、UV/KI、VUV体系下,PFOS降解率均低于30%;在VUV/KI体系下,初始浓度为200 μg/L、KI添加量为2 mmol/L,PFOS的8 h降解率可达70%. ②降低PFOS的初始浓度、提高pH、增加KI添加量均有助于PFOS的降解. ③轨道阱液质联用仪共鉴定出全氟辛酸(PFOA)、全氟丁酸(PFBA)、五氟乙烷磺酸(PFEtS)、五氟丙酸甲酯(MPFA)、三氟乙酸甲酯(MTFA)和三氟乙酸(TFA)等6种中间产物,PFOS的降解过程包括脱磺酸基团以及脱碳碳键反应. 研究显示,水合电子是PFOS紫外光降解过程中的主要活性因子,VUV/KI反应体系可有效去除PFOS,降解路径及降解机理的分析可为其他全氟化合物的紫外光降解提供参考.      

臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的研究

在悬浮颗粒搅拌混合反应器中,研究了臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除水中微量硝基苯的性能,结果表明,纳米TiO₂催化臭氧化去除硝基苯较单独臭氧氧化有明显的提高,反应20min硝基苯的去除率提高了44%.实验中分别考察了纳米TiO₂热处理温度、催化剂投量、臭氧投量、硝基苯初始浓度、pH值对臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除硝基苯的影响.发现550℃烧结得到的纳米TiO₂表现出最好的催化臭氧化活性,在较低的臭氧投量与催化剂用量条件下,硝基苯的去除率可达到56.57%;增大臭氧或者硝基苯的初始浓度,硝基苯的去除率随之提高;但是改变催化剂投量,硝基苯的去除效果几乎不受影响;中性或碱性pH环境利于纳米TiO₂催化臭氧化反应的进行.通过研究叔丁醇对纳米TiO₂催化臭氧化反应的影响,证明反应遵循羟基自由基(·OH)反应机理.     

真空紫外/氯处理饮用水典型致嗅物质

为有效去除常规水处理工艺难以去除的典型致嗅物质二甲基异莰醇（2-MIB）和土臭素（GSM）,采用真空紫外/氯高级氧化技术,探讨该技术降解致嗅物质的效能,研究在不同紫外光强、氯浓度、pH、重碳酸盐浓度、腐殖酸浓度条件下致嗅物质的降解效果,分析羟基自由基在致嗅物质降解中起到的作用,目标物浓度采用吹扫捕集-气质联用法（GC/MS）测定.结果表明,真空紫外/氯高级氧化技术可以有效去除饮用水典型致嗅物质,相比紫外/氯高级氧化技术而言,在30 min内2-MIB和GSM的去除率分别提高15%和8%;随着氯浓度和紫外光强度的增加,致嗅物质的降解速率加快;在弱酸性条件下,致嗅物质的去除效果明显,在pH为5时,2-MIB和GSM的去除率在反应10 min后分别可以达到95%和96%;水体中重碳酸盐和腐殖酸的存在,竞争消耗反应体系中的自由基,对致嗅物质的降解起到抑制作用;在反应体系中投加1 mmol·L^-1羟基自由基抑制剂叔丁醇后,2-MIB和GSM的去除率下降明显,分别下降40%和31%,表明羟基自由基在致嗅物质的去除中起到主要作用.     

VUV/TiO_2/O_3去除水中微量硝基苯的研究

采用负载在钛片上的二氧化钛(TiO2)薄膜光催化剂,以能发射185 nm真空紫外线(VUV)的紫外灯为光源,研究臭氧强化的真空紫外光催化方法(VUV/TiO2/O3)对水中微量硝基苯的去除效果.结果表明,VUV/TiO2/O3是一种有效地去除水中微量硝基苯的方法,VUV/TiO2/O3的表观一级反应速率常数比UV/TiO2/O3和VUV/O3分别高102.8%和30.8%,去离子水中50 μg/L的硝基苯反应60 s后就降低到检测限以下.VUV/TiO2/O3对硝基苯的降解速率随臭氧投加量的增加而显著增大,臭氧投加量1.52 mg/L时的反应速率比不加臭氧时提高了134.4%;虽然表观一级反应速率常数随初始浓度增加而稍有下降,但初始浓度170 μg/L的硝基苯反应2 min后也无法检出.水中常见的重碳酸盐和腐殖酸对硝基苯降解有显著的抑制作用,两者浓度分别为2 mmol/L和3.2 mg/L时,VUV/TiO2/O3对硝基苯的表观反应速率常数分别下降82.9%和71.6%,反应速率常数的倒数与重碳酸氢根浓度线性相关.VUV/TiO2/O3能快速有效地去除地表水(含碳酸盐和天然有机物)中的微量硝基苯,4 min内初始浓度为90 μg/L的硝基苯去除率达到96%,UV254降低了80%.     

气相正己烷的光催化及臭氧/光催化降解动力学

初步研究了气相中低浓度的正己烷在较大流量(5L/min～17L/min)臭氧/紫外(O₃/UV),光催化(TiO₂/UV)及臭氧/光催化(O₃/TiO₂/UV)3种方法的降解的动力学,考察了正己烷的初始浓度、流量、水蒸气浓度、臭氧投加量等因素的影响.研究表明:正己O₃/TiO₂/UV降解效率远高于O₃/UV的降解效率,明显高于TiO₂/UV降解效率;相对于初始浓度,正己烷的TiO₂/UV及O₃/TiO₂/UV反应符合L-H模型,对于O₃/UV过程用L-H模型不能得到较好的拟合;随着流量的增加正己烷在TiO₂/UV与O₃/TiO₂/UV降解过程中的反应速率先增加后保持不变,但是在O₃/UV过程中其反应速率变化不大;湿度对正己烷的降解有一定的影响;随着臭氧投加量的增加,正己烷O₃/UV和O₃/TiO₂/UV的降解速率呈直线增加,在O₃/UV过程中正己烷的反应速率增加更快.     

Toluene removal characteristics by a superimposed wire-plate dielectric barrier discharge plasma reactor

A superimposed wire-plate dielectric barrier discharge reactor was used to remove toluene in this study. The effects of oxygen content, gas flow rate, gas initial concentration and with/without catalyst on toluene decomposition were investigated. It was found that an optimal toluene removal was achieved when the oxygen content was about 5%. Under this condition, the highest toluene removal efficiency of 80.8% was achieved when the gas concentration was 80 mg/m^3. The toluene removal efficiency decreased with the increase of the gas flow rate and the initial concentration of toluene. In addition, the ozone concentration decreased with the increase of the initial concentration of toluene. It suggested that combining DBD （dielectric barrier discharge） with Co3O4/Al2O3/foam nickel catalyst in-situ could improve the toluene removal efficiency and suppress ozone formation. Products analysis showed that the main products were CO and CO2 when oxygen was more than 5%.