青岛大气总悬浮颗粒物中微量元素的含量特征及其来源解析

利用2012年12月在青岛连续采集的31个总悬浮颗粒物样品(TSP),分析了其中13种微量元素的浓度,讨论了微量元素的浓度特征,并运用正矩阵因子分析法(PMF)定量解析了气溶胶中元素的来源.结果表明,青岛气溶胶中微量元素的总浓度为(7.37±4.19)μg·m-3,以Al和Fe的浓度最高,对总浓度的贡献约为92%,其次为Zn和Pb,分别贡献了3.7%和1.6%,Mn、Ba、Cu、Sr、As、V、Cd、Co和Cs的浓度依次降低,其贡献均低于1%.依据富集因子这些微量元素可以分为3类,Al、Fe、Mn、Co、V、Sr和Ba主要来自地壳源的贡献,Cs和Cu受地壳源和人为源的共同影响,Zn、As、Pb和Cd则主要受人为源的影响.雾霾天时主要来自人为源的元素相比地壳源的元素更多的在大气中累积,雨雪天时降雨/雪对地壳元素的湿清除作用明显高于人为源的元素.12月青岛气溶胶中Fe和Mn主要来自土壤源的贡献,其次为生物质燃烧和机动车一次排放源;Co主要来自土壤源、生物质燃烧和燃煤源的贡献;Zn主要来自机动车一次排放源、土壤源和生物质燃烧源的贡献;Cu则主要来自冶金工业源的贡献;As主要来自燃煤源的贡献;Pb和Cd主要来自机动车一次排放源和冶金工业源的贡献.     

北京市大气颗粒物及其铅的来源识别和解析

2005年9月—2006年9月,在北京的北郊(昌平区)、城区和南郊(房山区)3个采样点位共采集总悬浮颗粒物(TSP)样品166个. 用ICP-AES和ICP-MS方法测量Pb等29个无机元素. 应用正矩阵因子分析方法识别的TSP的3组主要来源为土壤扬尘源、建筑源和燃煤源;2组次要来源为有色冶金源和燃油源. 北京市大气颗粒物中Pb的2个主要来源为燃煤源和有色冶金源,分别占总量的19%～39%和49%～62%;次要来源有土壤扬尘源和建筑源,分别占总量的2%～4%和7%～8%. 北京市北郊、城区和南郊的ρ(Pb)年均值分别为102,142和179 ng/m3. 燃煤源排放的铅分布比较均衡,在3个采样点位ρ(Pb)大体持平;而有色冶金源排放的铅有明显的采样点位差异,具有南高北低的趋势,这提示有色冶金源的主要方位是在北京的南边. 北京市大气ρ(Pb)有可观的下降空间. 铅排放削减和有关环境管理措施的主要对象应为涉铅的有色冶金行业. 对原料煤中铅含量的监测、控制和管理也应予以重视.      

彭佳屿岛春季TSP中痕量金属组成及其来源解析

通过大气环流向海洋大气边界层传输的人为源和陆源物质,明显改变了海洋气溶胶中痕量金属的组成.但基于开阔海域岛屿连续观测研究海洋气溶胶中痕量金属元素组成及其来源的研究较少.2010年3—5月在我国台湾北部东海海域彭佳屿岛采集了60个TSP（总悬浮颗粒物）样品,采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）分析了19种痕量金属（Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co、Cr、V、Ni、Tl、Zn、Sn、Pb、As、Cd、Sb、Se）的质量浓度.基于TSP中Al浓度、气团后向轨迹分析和美国国家宇航局CALIPSO卫星星载激光雷达扫描图像,将采集的TSP分为非沙尘TSP（不受沙尘影响的TSP）和沙尘TSP（受沙尘影响的TSP）.沙尘TSP中所有痕量金属的浓度都高于非沙尘TSP,表明沙尘对彭佳屿岛TSP中痕量金属有贡献.结合富集因子、相关性分析和PMF模型研究结果表明,彭佳屿岛春季非沙尘TSP中Al、Fe、Ti和Y主要来源于地壳矿物,Mn、Ba、Sr、Co和Cr同时受地壳矿物和人为源的影响;沙尘TSP中Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co和Cr主要来源于地壳矿物.V和Ni在彭佳屿岛春季非沙尘TSP中主要来源于燃料油燃烧,而在沙尘TSP中同时受燃料油燃烧和地壳矿物的影响.非沙尘TSP和沙尘TSP中,Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se的来源相似.Tl主要源于交通和煤燃烧,Zn、Sn、Pb、Cd和Sb同时来源于交通、煤和燃料油燃烧,As主要来源于煤燃烧,Se则主要来源于煤和燃料油燃烧.研究显示,人为源释放到大气中的Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se可以通过大气环流长距离传输至开阔海域.      

北京市春夏季降水及其对大气环境的影响研究

通过采集北京市2015年春夏季大气降水和大气颗粒物样品,分析研究了大气降水的理化特性,时空变化特征,来源以及对大气颗粒物的影响.结果表明,北京市春夏季降水量主要集中于夏季,降水p H值在南城和北城分别为6.26和6.08,呈偏中性,均表现为春季大于夏季.降水中地壳元素Al和Fe含量较高,Ti、V和Ce含量较低.污染元素Ca和S含量最高,Na和Mg含量较高,Zn、Mn、Cu、Sr、Pb和Ni含量较低,其中Na、Mg、Sr和Ni呈现轻度富集,Ca、Mn和Pb呈现中度富集,Cu、Zn和S呈现严重富集.此外,降水中元素浓度具有显著的季节变化,二次污染元素S表现为夏季高于春季,而其它元素均表现为春季高于夏季;同时也具有较大的空间变化,除Pb元素外,均为南城高于北城.降水中化学组分主要来源于地面扬尘、建筑活动、燃煤、机动车尾气和工业排放.大气降水对大气颗粒物的去除率受降水强度以及前一天空气质量的影响较大,且对细颗粒物PM_(2.5)中污染元素Cu、Zn、Mn和Na清除效果显著,对粗颗粒物PM_(10)中地壳元素Al和建筑尘相关元素Mg和Ca去除效果明显.     

北京大气PM2.5中铅的同位素测定和来源研究

用石英滤膜连续采集北京2003-02～2003-03的12个PM_2.5样品,进行无机多元素、OC、EC和铅同位素丰度比的分析测定.对样品进行聚类分析,结合气象信息讨论了分组结果,描述了2003年春北京市的2个大气铅污染过程.2个污染过程均表现出铅含量高,²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb丰度比低的特点.Al、Ca、K等地壳元素的含量与Pb的含量负相关,表明土壤尘对铅的贡献不大.比较Pb、As、Zn、Se和Al、Ca等地壳元素含量的相关性,2个铅污染过程是由有色冶金排放和燃煤排放共同主导的.而02-28～03-02的铅污染过程中,燃煤排放贡献增大,有色冶金排放贡献下降.结果表明,汽油无铅化以后,北京市春季大气颗粒物中的铅主要来源于有色冶金排放与燃煤排放.     

2004年春季北京一次沙尘暴的理化特性分析

2004-03-27～2004-03-29北京发生沙尘暴天气期间,监测了气溶胶TSP、PM10和PM2.5的浓度,利用撞击式采样器采集了8级膜样品,并用ICP-MS分析了气溶胶中元素的含量,同时监测了地面辐射和风速的变化.结果显示,此次沙尘暴导致TSP浓度比平时增加3～4倍,PM10浓度增加2～3倍,PM2.5浓度有所降低.研究还表明:地壳元素Na、Mg、Al、Mn和Fe主要分布在粗粒子上.而污染元素Zn、Pb主要分布在细粒子上,污染元素主要是本地源.沙尘暴对总辐射有明显的影响,导致地面总辐射衰减了37.8%.受大风影响粗粒子浓度增加显著,细粒子浓度明显减少.     

华北工业城市降水中金属元素污染特征及来源

为了解华北工业地区降水中金属元素的污染特征及其来源,使用干湿沉降自动观测仪采集了河北唐山市2009年12月～2010年11月大气降水样品,使用ICP-MS对样品中25种金属元素的浓度进行了分析.结果表明,唐山降水中地壳元素(Ca、Mg、Na、K、Fe和Al)占所测元素浓度总量的97.72%,重金属(Zn、Mn、Pb、Ba、Sb、Cu、Ni、As、V、Co和Se)仅占2.25%;Zn和Ca分别是含量最高的重金属和地壳元素,加权平均浓度分别为88.7μg·L-1和4.5 mg·L-1.降水中金属元素浓度的季节变化十分明显,多数元素表现为冬春季高、夏秋季低的特征.唐山降水中部分重金属的浓度高于华北背景地区泰山顶的报道结果,其中Tl、As、Ag、Zn、Pb、Cd、Se和Sb的富集因子介于102～105之间,明显受到人类活动的影响.因子分析表明唐山降水中金属元素的污染主要与钢铁冶炼工业、扬尘和燃煤的源排放有关.     

隧道大气细颗粒物及其元素的粒径分布特征

对比研究了隧道和大气环境中不同粒径细颗粒物 (切割粒径分别为0.03,0.06,0.108,0.17,0.26,0.40,0.65,1.0,1.6和2.5 μm) 中S,K,Ca,Ti,Mn,Fe,Zn,Pb,Al,Si,Cu和V等12种痕量元素的浓度. 结果表明:隧道中不同粒径细颗粒物的数浓度和质量浓度在上下班高峰时段出现明显峰值,且隧道细颗粒物在0.108 μm粒径处的数浓度和在2.5 μm粒径处的质量浓度分别是大气环境对照值的15.2和40.0倍;在隧道传输过程中质量浓度增加的痕量元素有 Si,Ca,Fe,Al,Ti,Zn,Mn,Cu和V,减小的有S,Pb,Zn和K;地壳元素(Si,Ca,Fe,Al和Ti)的质量浓度总和占隧道细颗粒物中痕量元素质量浓度总和的87%,表明土壤扬尘仍是隧道大气细颗粒物的主要来源.      

株洲市大气降尘中元素特征及来源分析

为研究湖南省株洲市大气降尘中多种元素的分布特征以及来源,于2012年1~12月对株洲市12个点的大气降尘样品进行采集并对其中28种元素的含量进行分析.结果表明,株洲市城区各采样点大气降尘年沉降量为23.14~114.67 g·m~(-2),其中工业区和商住混合区年均值分别为89.46 g·m~(-2)和33.20 g·m~(-2),低于其它工业城市;工业区和商住混合区降尘中分别有10种元素(Na、Mg、Al、K、Ca、Ti、Mn、Fe、Zn、Pb)和8种元素(Na、Mg、Al、K、Ca、Ti、Fe、Zn)含量大于1 000 mg·kg~(-1),其中工业区2种重金属元素(Zn、Pb)含量超过10 000 mg·kg~(-1),远高于地壳中的含量.株洲市大气降尘主要来源为金属冶炼、地表扬尘、汽车尾气、建筑粉尘和与Mo、Ba元素相关的工业生产.相关性分析、主因子分析和迁移特征分析表明降尘中Mn、Fe、Co、Cu、Zn、As、Se、Ag、Cd、Sn、Sb、Tl、Pb等13种元素主要来自株洲市工业区废气排放,其中Cu、Zn、As、Ag、Cd、Se和Pb等7种元素污染严重,工业区重金属元素含量是土壤背景值中含量的7.4~4 079.4倍,商住混合区是土壤背景值的3.6~1 413.4倍,背景比值最高的为Cd元素.工业区的污染程度明显高于商住混合区.     

典型背景区大气颗粒物中元素粒径分布特征

为探究背景区域大气颗粒物中金属元素污染特征,该研究利用四级颗粒物撞击式采样器(1μm、1~2.5μm、2.5~10μm和10~18μm)于2014年冬季在郑州市中牟县郊区采集颗粒物样品。使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析23种元素的浓度,并利用富集因子法(EF)和主成分分析法(PCA)解析颗粒物中元素来源。结果表明,该区域金属元素浓度高于上海和北京,且不同元素粒径分布具有差异性。金属Se、Cd、Ag、Sb、Pb、Sn、Zn、Cr、Cu和As受明显的人为源影响,Ca、Sr、Ba、Be、Mn、Mg、K、V、Fe、Al和Ti主要来自自然源。该区域大气中元素的主要来源有地壳源、燃煤源、机动车排放源、冶金化工排放源、垃圾焚烧排放源和建筑扬尘排放源。此研究成果可以为政府制定污染防治方案提供科学依据。     

青岛近海不同天气状况下大气气溶胶中金属元素浓度分布特征研究

为探究青岛近海不同天气下气溶胶中金属元素的浓度分布特征,于2012年4~5月,2012年8月~2013年3月在青岛近海采集了总悬浮颗粒物(TSP)样品,利用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)和电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICPAES)分析了主要微量金属元素.结果表明,Al、Ca、Fe、Na、K和Mg是TSP中主要的金属元素,质量浓度占所测元素总浓度的94.2%.TSP及金属元素浓度月变化明显,Fe、Al、K、Ca、Mg、Zn、Ba、Mn、Ti、Sr和Li均在11月和1月浓度最高,Be、Sc、Co、Ni和Cr在1月最高,Na在8、11和2月较高,12月最低,Pb在1月和2月最高,8月和12月最低.富集因子表明Be、Co、Al、Ca、Fe、K、Mg、Mn、Sr和Ti主要受自然源影响,Li、Cr、Ni、Zn、Ba和Na除受自然源外,还受部分人为源影响,Pb主要来自人为源.不同天气状况对TSP及其金属元素浓度影响较大,除Ti外,所测元素浓度均在烟雾天最高.与晴天相比,烟雾天除Ti外,其余元素均升高,增幅为1~4倍,雾天Li、Be、Cr、Ni、Al、Fe、Mg和Mn变化不大,Pb和Na升高较多,Co、Ca和Ti降低较多,霾天Cr、Co和Ti降低,其余元素浓度升高,增幅为1~3倍.大部分元素在晴天富集因子最小,雾天富集因子最大.Ni、Zn、Ba、K、Na、Pb和Sr富集因子为晴<霾<烟雾<雾,Fe和Mn为晴<烟雾<霾<雾,Al和Mg为晴<雾<霾<烟雾,其余金属不同天气下富集因子的变化规律各不相同.     

泰山地区湿沉降中重金属的空间分布

为了解泰山地区湿沉降中重金属空间分布特征,于2006-01～2006-12在泰山山上和山下选择2个站点进行降水化学重金属对比分析研究,对68场降水样品用ICP-MS分析测定了Zn、Al、Mn、Fe、Pb、Cu、Ni、Cr、Cd、As等10种重金属.结果表明,山上和山下湿沉降中重金属含量较高,污染显著,元素Zn含量最高,占所有重金属总量的54%～57%,平均浓度分别为92 .94 μg/L和70 .41 μg/L,其次为Fe、Al、Mn.有毒重金属中Pb的含量较高,在2个站点降水中浓度分别为8 .04 μg/L和7 .79 μg/L.山上与山下湿沉降重金属的时间变化规律以及浓度比较表明,2个站点湿沉降重金属分布特征不同,受各自站点所处大气环境影响显著.站点降水的相关性分析表明,降水中Al、Mn、Fe、As、Cd、Pb等元素受2个站点降水气团影响显著,而Ni、Cu、Zn则可能还受其他因素影响.     

北京大气环境中的重金属元素

重金属进入环境后会广泛分布于大气、水体、土壤和生物体中。它会长期积累、长程迁移或与其它物质发生化学反应生成有害物质。大气环境中的重金属元素有来自工业生产中的排放物,机动车的排气,燃煤燃油的产物;也有来自天然来源,如风砂、土壤或扬尘。这些重金属一般以颗粒状态分散于大气中,会进入人体呼吸系统,被血液吸收而危害健     

青岛地区总悬浮颗粒物中金属元素沉降通量

于2001 05～2002 04在青岛近海三个采样点采集了100多个大气气溶胶样品,用ICP测定了元素Al、Fe、Mn、Cu、Pb、Zn的浓度,讨论了这几种元素入海通量的季节变化和年平均值。结果表明,三类地壳元素春季在青岛近岸海域的沉降通量占全年的50%以上,而夏季不到10%;Cu秋季≈冬季(各占30%左右)>春季>夏季;Pb、Zn四季沉降通量的变化规律为冬季>春季>秋季>夏季。     

沟塘水及其周边浅层地下水中重金属污染特征与健康风险评价

以河南省某乡4个沟塘水及其周边浅层地下水为研究对象,在丰水期采集样品,测定水中Al、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Ag、Cd、Hg和Pb 13种重金属元素浓度,并评价沟塘水对其周边浅层地下水水质的影响及潜在健康风险。结果表明:沟塘水中重金属总体为重度污染,其中Mn和Fe浓度超过GB 3838—2002《地表水环境质量标准》中Ⅳ类标准限值,平均超标倍数分别为5.5倍和9.0倍;周边浅层地下水中重金属总体为轻度污染,其中Al、Mn、Fe和Ni浓度超过GB/T 14848—2017《地下水质量标准》中Ⅲ类标准限值;浅层地下水中重金属浓度随着与沟塘距离增加而降低,Al、Cr、Ni、Pb、Mn和Fe浓度与到沟塘距离呈对数负相关关系;儿童和成人通过饮水摄入浅层地下水中13种重金属元素的非致癌健康风险之和分别为0.296和0.309,均小于1(可接受水平);儿童和成人终生暴露Cr、Ni、As、Cd、Pb 5种致癌重金属元素的致癌健康风险之和分别为1.44×10^-5和7.52×10^-5,超过1.0×10^-6(较高致癌健康风险)。研究区沟塘水对其周边浅层地下水有一定的影响,儿童和成人通过饮水途径暴露浅层地下水中重金属的致癌健康风险值得关注。     

哈尔滨市空气中PM_(10)的元素组成特征分析

2005年8月、10月、12月和2006年4月,在哈尔滨市7个常规空气质量监测点进行了PM10的采样。样品用ICP-AES进行分析,得到了代表春夏秋冬四季空气中PM10的无机化学元素的浓度含量。研究结果表明,PM10中元素质量主要是由Al、Ca、Fe、K、Mg、S、Si7种元素贡献的;各元素由于气象条件和人为因素的影响而存在不同季节差异,地壳元素Al、Si等在春季含量较高,污染元素S、Ti在冬季含量较高;一些人为低浓度污染元素As、Cr、Ni、Pb、Zn、Cu等随着空气污染的加重明显增加;元素的富集状况分析表明,As、Cu、Ni、Pb、S、Zn富集程度较高,污染较严重,受人为污染源影响较大。     

磁湖表层沉积物重金属污染特征及生态风险评价

于2011年9月对磁湖南北湖两个断面采集了29个表层沉积物样品,并用火焰-原子吸收分光光度法测定其重金属含量(Cu、Ni、Fe、Zn、Pb、Cd、Cr)。结果表明,南湖和北湖的平均浓度分别为155.41、67.60、4050.00、415.05、195.09、3.58、113.04mg/kg和100.30、40.87、4088.05、351.80、159.43、1.38、214.43mg/kg;地累积指数评价结果显示南湖表层沉积物重金属污染要高于北湖;南北湖重金属Zn、Cr在岸边和湖中区域含量均比较高,Cu、Pb、Cr污染程度在空间分布上呈现靠近岸边区域高于湖中区域的特点,Ni的含量分布相对均匀;潜在生态风险系数指出南湖和北湖重金属Cr均存在很强的生态风险,南湖综合潜在生态风险高于北湖;主成分和相关性综合分析表明磁湖表层沉积物重金属污染主要来源于工业源,同时也受燃烧源影响。     

京津冀地区城市环境空气颗粒物及其元素特征分析

于2013年四个季度,选择京津冀3个主要城市和1个对照点,以及4个全国大气背景站,同步采集环境空气颗粒物PM10和PM2.5样品,采用微波消解ICP-MS法分析样品中的68种元素.结果表明,京津冀3个城市四个季度PM10和PM2.5均超过国家二级标准限值,且采暖季高于非采暖季.全年PM2.5/PM10比值大于0.5,细颗粒物污染占主导.元素在PM2.5中所占比例高于PM10.而背景点颗粒物浓度低于标准限值,远低于城市点,且四个季节变化不大.在检出的57种元素中, Na、Mg、Al、S、K、Ca、Fe、Zn在0.1~10 μg/m3之间,P、Ti、Mn、Ni、Cu、Ba、Pb在10~100ng/m3之间,其他含量较低元素如Cd、Co、Ge、Ga、Zr、Sr、V等在0.01~10ng/m3之间.元素S、Na、K、Al、Fe、Mg、Ca等含量大于1%,P、Zn、Pb、Cu、Ba等其他元素含量介于0.1%~1%.富集因子分析结果提示,K、Ca、Cr、Fe、Cu、Zn、As、Cd和Pb等9种元素主要来源于人为污染,采暖季与非采暖季富集因子比值在1.1~3.5之间.因子分析提示,燃煤、工业污染源、燃油等是颗粒物污染的主要贡献因素.