金属改性碳脱除PH_3和H_2S动力学及反应机理研究

为综合利用黄磷尾气中的CO,通过计算平均活化能和测定XPS、TG/DTA和氮吸附特性的方法,研究了Cu2+和某金属离子Mn+改性碳脱除PH3和H2S的动力学和反应机理问题.结果表明:H2S在金属改性碳上反应时平均活化能为134.4 J/mol为-0.76级反应,PH3在金属改性碳上反应时平均活化能为1 247.6 J/mol为-0.8级反应;减小改性碳粒径增加流量可以显著提高其脱除PH3和H2S的速率;XPS、TG/DTA和孔径分布分析证明,改性碳净化H2S和PH3是一个催化吸附过程,H2S和PH3首先与氧在改性碳表面进行催化氧化反应,然后生成S和P2O5沉积吸附在改性碳表面.     

金属改性碳脱除PH3和H2S动力学及反应机理研究

为综合利用黄磷尾气中的CO,通过计算平均活化能和测定XPS、TG／DTA和氮吸附特性的方法,研究了Cu2＋和某金属离子M^n＋改性碳脱除PH,和H2S的动力学和反应机理问题。结果表明：H2S在金属改性碳上反应时平均活化能为134．4J／mol为-0．76级反应,PH,在金属改性碳上反应时平均活化能为1247．6J／mol为-0．8级反应;减小改性碳粒径增加流量可以显著提高其脱除PH,和H。S的速率;XPS、TG／DTA和孔径分布分析证明,改性碳净化H2S和PH3是一个催化吸附过程,H2S和PH3首先与氧在改性碳表面进行催化氧化反应,然后生成S和P2O5沉积吸附在改性碳表面。     

用H2O2/Fe3+处理高浓度含甲醛废水的研究

研究采用H₂O₂/Fe³⁺催化氧化处理高浓度含甲醛废水,探讨了双氧水和催化剂投加量、反应pH及反应温度等操作条件对处理效果的影响,并通过酸溶解回用失活催化剂。结果表明,较优的操作条件为：H₂O₂/COD（质量比）=2.2～2.6,Fe³⁺/H₂O₂（摩尔比）=0.048～0.058,反应pH 1.80～2.68,反应温度50℃,反应时间40 min;在上述操作条件下,甲醛去除率达到99%以上,COD去除率达到85%以上。失活的催化剂可通过稀酸溶解后循环使用,其效果与三价铁盐作催化剂的基本相同。采用H₂O₂/Fe³⁺处理含甲醛废水具有比采用H₂O₂/Fe³⁺较优的效果。     

负载V2O5-WO3/TiO2掺炭纤维脱除烟气中Hg0

通过固定床实验系统研究烟气脱除零价汞的实验,首先研究了滤袋常用的聚苯硫醚（polyphenylene sulfide,PPS）以及活性炭纤维（activated carbon fiber,ACF）在不同温度、不同气体组分下负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂,对模拟燃煤烟气中零价汞（Hg⁰）的脱除效果。然后对比研究了活性炭纤维协同滤袋常用纤维负载催化剂后,对模拟燃煤烟气中Hg⁰的脱除性能。结果表明,在汞蒸气入口浓度为50 μg/m³,纯N₂气氛下,当温度为25℃时,两者脱除率均能达到99%,当温度为200℃,负载催化剂的活性炭纤维脱除率在30%左右,PPS纤维仅为10%左右。在200℃情况下,模拟烟气的组分为N₂+O₂时,2种纤维的Hg⁰脱除率提高了10%~20%,当在混合气体中添加0.01‰后,负载催化剂的PPS纤维Hg⁰脱除率能达到80%,活性炭纤维Hg⁰脱除率能达到98%。当温度为200℃,模拟烟气的组分为N₂+O₂+HCl时,不同性能掺炭纤维负载催化剂后Hg⁰脱除率在69%~95%范围之间变化,其中PPS掺炭纤维对Hg⁰脱除效率最高达到95%,因此,负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂的PPS掺炭纤维能在高温烟气中保持较高的Hg⁰脱除率。     

CuCoOx/TiO2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx/TiO₂催化剂,考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响,并考察了催化剂的抗硫抗水性能。XRD、TPR和BET分析表明,350℃焙烧的催化剂具有CuCo₂O₄尖晶石结构,比表面积大,对NO的氧化效果好。在空速为5 000 h^-1,NO进口浓度500 mg/m³,含氧量10%的条件下,反应温度300℃时NO转化率可达79.5%,250℃时NO转化率接近50%。该催化剂具有良好的单独抗SO₂、抗H₂O毒化性能,H₂O和SO₂同时存在时很快失活。该催化剂可用于不同时含H₂O和SO₂的含NO气体催化氧化后再吸收处理。     

Zn/Fe体系湿法催化氧化高效脱除沼气中H2S的研究

提出了Zn/Fe体系湿法催化氧化脱除沼气中H₂S新工艺,阐述了反应机理、实验装置和工艺流程,考察了各单因素操作条件对H₂S脱除效率的影响,在此基础上进行的综合条件实验,脱硫效率都维持在99.6%以上,净化后沼气中H₂S含量低于国家标准。过程不消耗任何化工原料,不产生二次污染,体系无降解问题。     

O3、H2O2/O3及UV/O3在焦化废水深度处理中的应用

采用O₃、H₂O₂/O₃和UV/O₃等高级氧化技术(AOPs)对某焦化公司的生化出水进行深度处理,考察了O₃与废水的接触时间、溶液pH、反应温度等因素对废水COD去除率的影响,确定出O₃氧化反应的最佳工艺参数为：接触时间40 min,溶液pH 8.5,反应温度25℃,此条件下废水COD及UV₂₅₄的去除率最高可达47.14%和73.47%;H₂O₂/O₃及UV/O₃两种组合工艺对焦化废水COD及UV₂₅₄的去除率均有一定程度的提高,但H₂O₂/O₃系统的运行效果取决于H₂O₂的投加量。研究结论表明,单纯采用COD作为评价指标,并不能准确反映出O₃系列AOPs对焦化废水中有机污染物的降解作用。     

磷酸微波活化多孔生物质炭对亚甲基蓝的吸附特性简

以甘蔗渣为原料,采用微波辅助H₃PO₄活化法制备富含含氧酸官能团的中孔生物质炭。通过扫描电子显微镜SEM、傅立叶变换红外光谱FT-IR等技术对生物质炭物理化学性质进行表征,并通过静态实验法,探讨炭样对亚甲基蓝的吸附行为及热力学性质。结果表明,H₃PO₄活化制备蔗渣生物质炭的适宜条件为浸渍比1：1,烘干时间10 h,活化功率900 W,活化时间22 min,在此条件下制得的生物质炭得率为39.2%,碘值为817 mg/g,亚甲基蓝值为229 mg/g,为国家一级品标准的1.7倍。红外光谱分析表明,炭样表面以羟基、羰基、羧基等酸性官能团为主。静态吸附实验表明,Freundlich方程与Redlich-Peterson方程能较好地描述等温吸附行为,表现为优惠吸附。热力学研究表明,吸附吉布斯自由能（ΔG⁰）<0,说明吸附反应是自发过程,而吸附标准焓变（ΔH⁰）>70 KJ/mol,表明亚甲基蓝在制备炭样上的吸附是吸热反应,升温有利于吸附,且化学反应在吸附过程中发挥了重要作用。     

光助Ce-Fe/Al2O3催化H2O2降解阳离子红GTL模拟废水

利用Ce-Fe/Al₂O₃为催化剂的非均相光Fenton体系降解阳离子红GTL模拟废水，考察了H₂O₂浓度、催化剂用量、初始pH值及不同工艺过程对降解效果的影响，通过紫外-可见漫反射光谱、红外光谱、XPS手段研究铁在反应中的价态变化。结果表明，在11 W低压汞灯照射下，非均相光Fenton体系能够有效地降解结构稳定的阳离子红GTL，在pH 6，反应温度20℃，时间90 min，Ce-Fe/Al₂O₃ 2 g/L，H₂O₂浓度340 mg/L，含50 mg/L阳离子红GTL模拟废水TOC去除率为92.40%；光Fenton反应中Fe(Ⅲ)转化为Fe(Ⅱ)。     

纳米TiO2-Ag改性VACF处理氨气研究

利用浸渍法将纳米TiO₂-Ag负载于粘胶基活性炭纤维上进行改性来处理低浓度氨气,扫描电镜观测和能量色散谱分析表明纳米TiO₂和Ag均较成功地负载于VACF表面上,改性VACF对氨气脱除性能良好,最大脱除率为93.3%;当Ag⁺掺杂量为TiO₂含量的0.5wt％时氨气脱除率达到最大值;存在最佳相对湿度为55%;在氨气浓度为13～65 mg/m3范围内,浓度越低,脱除效果越好;处理较高浓度氨气可通过增加改性VACF用量;随着反应连续进行,改性VACF稳定性受到影响,但仍具有脱除氨气能力。     

H4SiW12O40/TiO2/beads光催化降解亚甲基蓝的研究

以钛酸四丁酯为原料,空心微珠为载体,采用溶胶凝胶法制备TiO₂/beads光催化剂载体,然后浸渍法制备出H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads表面负载修饰型复合光催化剂,并运用SEM、XRD、FT-IR和DRS对催化剂进行表征和分析。研究了H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads对亚甲基蓝降解的光催化活性,考察了光强度、pH值、曝气量、底物浓度和催化剂用量等对催化效率的影响。实验结果表明,在中性条件下,H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads催化剂的投加量为0.25 g/L,浓度为7.5 mg/L的亚甲基蓝溶液在250 W的紫外灯和600 W的可见光灯下光照60 min降解率分别可达到94.5%和55%。     

Ca_5(AsO_4)_3OH的溶解度与稳定性研究

通过在不同pH值,温度等条件下Ca5(AsO4)3OH的溶解,确定其稳定存在的pH值范围,得出它的溶度积和生成的自由能(ΔG0f)。结果表明,Ca5(AsO4)3OH在水中的溶解度和稳定范围与pH和温度有关,在酸性条件下(初始pH=2)它的溶解度较大,而且在水中的溶解度随着温度的升高而降低。利用PHREEQC程序计算确定Ca5(AsO4)3OH的溶度积为10-40.86,生成自由能ΔG0f为-5 063.53 kJ/mol。利用JADE5软件计算得到其晶格参数a=b=9.696,c=6.967和晶胞体积为567.304 3。     

Fe2O3-Cr2O3/TiO2系列催化剂的结构和脱硝性能

研究以纳米TiO2为载体,浸渍负载过渡金属氧化物,以CO为还原剂的脱硝催化剂的脱硝性能。实验中以计算量的Ni(NO3)2和Fe(NO3)3混合溶液浸渍纳米TiO2粉末,室温下搅拌30 min至混合均匀,放入旋转蒸发器中,70℃下至水分蒸干为止;所得粉末在550℃下、空气气氛中焙烧4 h即得所需催化剂。用以上方法分别制备2%Fe2O3-10%Cr2O3/TiO2、4%Fe2O3-8%Cr2O3/TiO2、6%Fe2O3-6%Cr2O3/TiO2、8%Fe2O3-4%Cr2O3/TiO2与10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2等5种催化剂样品。实验结果表明,制备的催化剂具有较好的结构,分散较为均匀。对于CO+NO反应,Fe2O3-Cr2O3/TiO2系列催化剂具有较好的催化活性,NO的转化率都达到了100%。其中,10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2样品具有最好的低温活性,H2-TPR结果表明,这是由于10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2催化剂更易于被CO预还原。     

烟气成分对负载V_2O_5-WO_3/TiO_2聚苯硫醚纤维脱除烟气中Hg~0的影响

通过固定床实验系统模拟烟气脱除Hg0的实验,研究了O2、HCl、NO、SO2、H2O和NH3对滤袋常用的聚苯硫醚(PPS)纤维负载V2O5-WO3/TiO2新型催化剂后脱除烟气中Hg0的影响,并分析其影响机理。结果表明,在温度为200℃、高纯N2气氛下,Hg0的脱除率很低,加入4%O2后,脱除率有所增加;0.05‰HCl条件下Hg0的脱除率仅为5%,而0.01‰HCl与4%O2并存的条件下,脱除率明显提高;NO对Hg0的催化氧化促进作用不是很显著;SO2对Hg0氧化具有毒害作用;H2O和NH3可抑制Hg0的脱除,O2的存在可抵消NH3的部分抑制作用。     

O_3/H_2O_2工艺降解1,2,4-三氯苯的优化设计

考察用不同的氧化剂降解1,2,4-三氯苯(TCB),3种不同方法对TCB的去除效果存在较大差别,其处理效果依次为:H2O2O3O3/H2O2。采用响应面法优化O3/H2O2工艺降解TCB的条件。结果表明,TCB初始浓度和H2O2投加量对TCB去除效果影响较大。TCB的降解符合准一级反应动力学规律,最佳降解条件为TCB初始浓度0.3 mg/L,pH=8.13,H2O2投加量0.40 mmol/L,O3转化率75%。在此条件下,TCB的平均去除率为91.5%,与预测值93.1%吻合度较高。     

O3/H2O2处理嘧啶废水的研究

采用O3/H2O2法对嘧啶废水进行处理,考察了不同反应条件对嘧啶和COD去除率的影响,并对O3/H2O2降解嘧啶的反应机制和动力学进行了初步探讨.实验结果表明,在pH值为11,反应时间为70 min,O3流量为4g/h,H2O2投加量为50 mmol/L的条件下,废水的嘧啶和COD的去除率分别达到86.46%和74.9...     

微波辐射Bi2O3/沸石-H2O2体系降解废水中的硝基苯

研究了微波辐射下,以负载于沸石上的三氧化二铋为催化剂,以双氧水为氧化剂的催化氧化体系处理硝基苯工艺。通过单因素实验法,从反应催化剂负载量、pH、双氧水用量、微波功率、反应时间、催化剂用量等方面初步考察了硝基苯在该体系中的催化氧化效果。在氧化铋负载量3%（质量比）,pH=2,2 mL 30%双氧水,火力为中火,催化剂投加量为0.7 g,反应2 min,对降解过程所得的中间产物和终产物进行了分析。结果表明,该体系对硝基苯的去除率能够达到99.2%,COD去除率为73.91%。     

以PEG为模板剂制备Bi_2O_2CO_3及其可见光光催化性能

以聚乙二醇-6000(PEG-6000)为模板剂水热法制备碳酸氧铋(p-Bi2O2CO3)粉末,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和紫外可见漫反射(DRS)对粉末进行了初步表征。在可见光(λ≥420 nm)照射下,以罗丹明B(RhB)和水杨酸(SA)光催化降解实验为探针反应,实验结果表明,p-Bi2O2CO3具有较高的光催化活性,对RhB和SA有较好的降解效果。通过紫外-可见光谱(UV-Vis)、红外光谱(IR)和测定总有机碳(TOC)含量,光催化反应35 h后RhB的矿化率为77%,同时对SA的降解率达到43%。同时,采用N,N-二乙基对苯二胺(DPD)分光光度法和对苯二甲酸荧光光度法分别测定了降解过程中H2O2和羟基自由基(·OH)的变化,表明p-Bi2O2CO3/Vis光催化降解机理涉及到·OH历程。     

超声波协同H_2O_2处理养殖场污水

为了有效地改善养猪场污水的质量,以H2O2为药剂,对污水进行了水浴加热和超声波辅助的对比实验,考察了超声波发生器输出端电流强度、处理时间、H2O2用量对污水的COD、氨气及颜色的影响,并进行正交实验优化。结果表明,超声波协同H2O2处理养殖污水是一种切实可行的方法,超声波协同H2O2处理污水的最佳工艺条件:电流0.7 A、处理时间2 min、H2O2用量3%,在此条件下降低COD量可达95%以上,氨氮的含量可降至14~15 mg/L,氨臭味大大得到了改善,并将原污水由黑色变为浅黄色。