降解偶氮染料AO7的研究：动力学及反应途径

紫外光分解过硫酸盐(S2O2-8)是一种新型的高级氧化技术,可以产生强氧化性的硫酸根自由基(SO-4).以偶氮染料AO7为目标污染物,重点研究了反应体系氧化剂K2S2O8浓度、溶液初始pH值和无机阴离子(H2PO-4、HCO-3、NO-3和Cl-)对反应体系的影响.结果表明,AO7的降解遵循准一级动力学,当AO7初始浓度为0.14 mmol/L时,最佳的氧化剂K2S2O8与污染物AO7的摩尔比为20.pH值对UV/K2S2O8体系降解AO7的反应速率影响较大,增大pH有利于SO-4转化为·OH.溶液中的无机离子对反应体系有一定的抑制作用.采用GC/MS分析了UV/K2S2O8体系降解AO7的主要中间产物(萘酚、1,2-苯并吡喃酮、邻苯二甲酸),并根据中间产物的分析推测了降解途径.     

碳化泡沫负载Co3O4活化过硫酸盐降解罗丹明B

Co₃O₄具有优良的活化过硫酸盐的性能而受到人们的重视,但Co₃O₄粉体易团聚、使用过程中难以分离、易流失和重复利用率差等问题严重制约了其实际应用．通过水热法制备碳化三聚氰胺泡沫负载Co₃O₄非均相催化剂．采用X-射线衍射仪（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）对催化剂的结构和表面形貌进行分析．研究不同因素对催化剂活化过硫酸氢钾（PMS）降解罗丹明B（RhB）的性能．其最优催化工艺参数：催化剂投加量为35 mg·L^-1、PMS质量浓度为50 mg·L^-1和pH为7、RhB初始质量浓度为10 mg·L^-1,30 min反应后对RhB降解率为98%．结果表明,增大碳化泡沫负载Co₃O₄非均相催化剂投加量和PMS质量浓度能明显提高对RhB的降解率;而增加RhB初始质量浓度和提高pH值会明显抑制RhB的降解率．催化反应过程符合准一级动力学方程．温度对RhB降...     

铁负载型催化剂在废水处理中的应用

难降解工业废水已成为水处理中的一大难题,高级氧化技术可处理此类难降解废水,而铁负载型催化剂可提高反应的效率,降低反应条件。本文根据国内外文献将铁负载型催化剂进行了分类,主要分为负载FexOy的催化剂和Fe2+/Fe3+固体催化剂,并对不同活性物质的铁负载型催化剂的制备方法及其应用现状进行了分析,同时对今后的研究方向进行了展望。     

均相Co/PMS系统降解吡虫啉的影响因素及降解途径研究

过渡态Co^2+-催化分解KHSO₅(Co/PMS)系统是一种新型的高级氧化技术,其反应体系可以产生强氧化性的硫酸自由基(SO^·-₄).以杀虫剂吡虫啉为目标污染物,重点研究了溶液中PMS浓度、Co^2+-浓度和无机阴离子(H₂PO^-₄、HCO^-₃、NO^-₃和Cl^-)对Co/PMS系统降解吡虫啉的影响.结果表明,吡虫啉的降解遵循准一级动力学,其降解速率与氧化剂PMS浓度和催化剂Co^2+-的浓度呈正相关.吡虫啉的降解速率随着PMS和Co^2+-浓度的增加而增大,但是当PMS与吡虫啉的摩尔比大于20时,增加PMS的浓度对吡虫啉的降解速率反而有一定程度的抑制.H₂PO^-₄能促进Co/PMS系统对虫啉的降解;低浓度的HCO^-₃促进吡虫啉的降解,高浓度则为抑制作用;Cl^-抑制吡虫啉的降解,而NO^-₃则对整个降解过程影响不明显.研究中采用GC/MS分析吡虫啉降解的中间产物,得到了6-氯烟酸和6-氯烟酰胺2种主要的中间产物,并由此推测其可能的降解途径.     

UV/O_3工艺降解水杨酸试验

采用O3、UV和UV/O3三种工艺,降解常见PPCPs物质——水杨酸(Salicylic Acid,SA)的合成废水,比较了不同工艺降解水杨酸的处理效果,并考察了O3浓度、溶液初始pH值等因素对UV/O3工艺降解水杨酸降解效果的影响。试验结果表明:在O3、UV和UV/O3工艺中,水杨酸降解效率由高到低排列依次为:UV/O3>O3>UV,其中UV/O3工艺的降解效率最高;当O3投加量为7 mg/L,水杨酸初始浓度为40 mg/L,溶液初始pH值为4.0,反应15 min时效果最佳,水杨酸可降解97%。此外,在工艺研究的基础上,对于UV/O3工艺降解水杨酸的机理进行初步探索,验证了水杨酸主要羟基化产物为2,5-DHBA和2,3-DHBA,且其浓度呈现先升高后降低的趋势,同时UV/O3体系中捕捉到的·OH的浓度也呈先升高后降低的趋势。     

光Fenton反应的Ce-Fe/Al2O3催化剂制备及性能表征

采用等量浸渍法制备具有相同铁负载量的Fe/Al2O3和Ce-Fe/Al2O3催化剂,以解决光Fenton反应过程中催化剂溶出的问题并提高反应过程的pH值.通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氢程序升温还原(H2-TPR)及紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)等手段分别表征催化剂的物相结构、表面形貌、还原性能及光吸收特性,利用媒介黄的光Fenton脱色反应来考察催化剂的活性和稳定性.结果表明,铈掺杂使活性组分Fe2O3分散均匀,有效防止Fe2O3颗粒的长大,增加催化剂对光的吸收,增强催化剂的储氧能力,提高了催化剂的催化活性,降低铁的溶出.该催化剂在pH3.0～6.0条件下,60min内可将100mg/L媒介黄完全脱色,在pH6.0连续使用10次,其催化能力保持稳定.     

非均相UV/Fe-Cu-Mn-Y/H2O2反应催化降解4BS染料废水

制备了负载在Na Y分子筛上的Fe Cu Mn Y复合催化剂,并对其在非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系中催化氧化4BS染料废水进行了研究.结果表明,非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系对4BS染料废水的处理具有很高的效率.在基准条件下,反应时间为20min时,废水中4BS的去除率达到了93 7%.与均相UV Fenton体系不同,非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系在碱性条件下(pH=10 5)仍可高效去除CODCr.动力学研究得到催化氧化4BS废水的模型方程,该模型可以为非均相UV Fe Cu Mn Y H2O2体系处理高色度的实际染料废水提供指导.     

硫化矿物中无机盐及重金属离子溶出的影响因素探讨

基于浸泡试验,在不同的时间、温度、酸碱度、固液比等条件下研究硫化矿物中无机盐和重金属离子的溶出反应,得到影响该溶出反应的重要因素,为实际矿业生产过程中硫化矿物的堆放和处理提供了理论依据.     

Co_3O_4/GO/PMS体系对NO_x催化氧化的研究

文章通过对GO、Co3O4以及Co3O4/GO的XRD、FT-IR以及拉曼光谱图的分析研究表明GO上已成功负载Co3O4,在此基础上考察了pH、PMS浓度、Co3O4/GO浓度、反应时间、温度等因素对Co3O4/GO/PMS催化氧化NO X的影响,结果表明:pH为4.0、PMS浓度为6 mmol/L、Co3O4/GO浓度为0.75 mmol/L、反应时间为60 min,反应温度为35℃的情况下,对NO X氧化率可以达到69.3%。催化剂简单易制,工艺简单,物耗低。     

UV/H2O2降解水中硝基酚及影响因素

UV H2 O2 氧化对硝基酚实验表明 ,H2 O2 光解产生·OH自由基是对硝基酚降解的直接原因 ,12min内 2 5mg L的对硝基酚去除率达到98%以上。溶液中TOC变化与对硝基酚的去除并不同步 ,说明对硝基酚的降解中生成了一系列的中间产物 ,然后再达到完全矿化的。体系中H2 O2 浓度变化显示产生的中间产物对H2 O2 光解没有明显影响。研究中还对对硝基酚起始质量浓度、H2 O2 浓度及pH影响进行了考察。研究认为UV H2 O2 是对硝基酚脱毒的一种有效方法     

不同分子量富里酸对藻毒素紫外光降解的影响

蓝藻在生长繁殖过程中会向水体中释放具有生物毒性的微囊藻毒素(MC-LR),对人体健康存在潜在威胁.富里酸(FA)是水体中广泛存在的水环境介质,其不同分子量组分对MC-LR光降解的影响机理尚未明确.通过紫外光照实验,探究不同分子量FA及相关条件因素对紫外光降解MC-LR效果的影响.结果表明:MC-LR的降解率随着pH值的...     

黑碳吸附/解吸对微生物降解苯酚的影响

本文以黑碳为吸附介质,苯酚为吸附质,研究了黑碳上吸附的苯酚以及液相中的苯酚对微生物降解的影响。苯酚降解微生物选择假单胞菌,它能够以苯酚为唯一碳源和能源。通过实验得出,Freundlich吸附模型能够较好地描述苯酚在黑碳上的吸附;在实验浓度和时间条件下,假单胞杆菌降解苯酚呈现零级反应,在有黑碳的体系中,苯酚降解速度为5.77 mg.L-1.h-1,在无黑碳的体系中,苯酚降解速度为2.67 mg.L-1.h-1,黑碳促进了细菌降解苯酚,加大苯酚的降解速度。实验在有黑碳的体系中可以得出黑碳上苯酚的脱附速率跟不上细菌的降解速率,当液相中的苯酚降解完成后,黑碳的苯酚脱附是细菌降解苯酚的限制条件。     

镍钴双金属光催化PMS氧化酸性橙7的研究

在紫外光照射下,研究了以镍钴双金属氧化物(CoNiO_x)为催化剂,过硫酸氢钾(PMS)为氧化剂的光催化氧化体系对酸性橙7(AO7)的降解效果和机理。结果表明:UV/CoNiO_x/PMS体系降解AO7较相同条件下的CoNiO_x/PMS、UV/PMS以及单金属催化体系效果更好;通过单因素实验法,确定了AO7降解的最佳反应条件,即AO7初始浓度为32μmol/L,PMS投加量为120μmol/L,催化剂投加量为50 mg/L,溶液初始pH约为10;溶液中的离子(HCO_3~-、Cl~-、Mg~(2+)和Ca~(2+))都会对UV/CoNiO_x/PMS工艺降解AO7产生抑制作用,且抑制作用顺序为HCO_3~->Cl~->Mg~(2+)>Ca~(2+);氧气是控制光催化反应速率的因素之一;通过投加乙醇和叔丁醇两种猝灭剂,证明了·SO_4~-在AO7的降解反应中起主导作用。反应20 min,该体系对AO7的去除率可达97.5%。     

CuO/g-C3N4活化过二硫酸盐降解甲基橙

采用水热-煅烧法合成了CuO/g-C₃N₄催化剂,利用X射线衍射仪、扫描电镜、红外吸收光谱和X射线能谱对其基本性能进行表征,进一步研究了不同参数下CuO/g-C₃N₄活化过二硫酸盐(PDS)体系对有机污染物(甲基橙,MO)的去除效果。活化实验结果表明:CuO/g-C₃N₄对活化PDS降解MO具有明显效果。优化实验结果表明:在催化剂的水热时间为8 h,CuO复合比为10%,反应体系中催化剂初始浓度为1.00 g/L,PDS初始浓度为4 mmol/L,pH=3的条件下,30 min内MO的降解率高达99.20%。机理分析表明催化剂表面的硫酸根自由基(SO₄-·)和羟基自由基(·OH)是降解MO的主要活性物质,并且有少量超氧自由基(·O₂-)参与其中。对该催化剂进行5次重复实验后,活化PDS对MO降解率仍保持在90%以上,表明该催化剂有较好的稳定性。     

不同载体对催化臭氧氧化降解甲基橙的影响

以偶氮染料甲基橙模拟废水为目标物,采用静态实验对比的方法,分析了活性炭、Al_2O_3和ZSM-5沸石3种载体材料与O_3之间的协同作用,考察了载体种类、pH、自由基抑制剂叔丁醇等因素对甲基橙去除率的影响。结果表明:与单独臭氧氧化和单独载体材料吸附相比,3种载体材料的加入均能明显提高臭氧氧化的效率,并且3种载体在臭氧氧化体系中的作用不同。在中性条件下,活性炭/O_3反应体系中活性炭吸附有机物起主要作用,同时在载体表面发生自由基反应,为Al_2O_3/O_3体系处理效果提高的主要原因;ZSM-5沸石对臭氧催化并不是表面自由基反应的作用,而是作为反应场所促进了臭氧和有机物的表面反应。     

有机物结构对光催化氧化降解影响的初步研究

研究了以TiO2 半导体为催化剂 ,有机物分子结构如芳烃取代度、环效应和卤代度对光催化氧化降解的影响。结果表明 ,对芳烃类衍生物 ,单取代基较双取代基降解容易 ,能形成贯穿共轭体系的难降解。环效应、卤代度对光催化降解有较大影响。芳烃、环烷烃、烷烃逐次减弱 ,卤代度越高 ,降解越困难 ,全卤代时基本不降解     

有机改性层状双金属氢氧化物与甲基橙联合暴露对小球藻的毒性影响

为探究有机改性层状双金属氢氧化物(O-LDH)与甲基橙(MO)联合暴露对微藻的毒性影响,选取小球藻(Chlorella vulgaris)作为受试藻种,考察O-LDH、MO单一及联合暴露对小球藻的生长抑制率、叶绿素含量、细胞结构等指标的影响,并通过测定溶液剩余MO浓度和藻细胞表面电位,探究O-LDH、MO与小球藻的吸附作用及毒性机制。结果表明：1)O-LDH、MO对小球藻96 h生长抑制率拟合均符合Logistic模型(R²>0.99),EC_50-96h值分别为122.18,26.73 mg/L,MO对小球藻的抑制作用大于O-LDH;2)O-LDH对小球藻的毒性机制包括纳米片层聚集在微藻细胞表面所产生的阴影效应以及纳米片层割裂细胞结构所造成的氧化损伤;3)在低O-LDH浓度范围(0～50 mg/L),溶液中O-LDH被微藻细胞强烈吸附,阻碍微藻光合作用并割伤微藻细胞结构,对微藻产生阴影效应和氧化损伤,导致O-LDH和MO对小球藻的联合毒性增强;在高O-LDH浓度范围(50～500 mg/L),溶液中O-LDH、O-LDH吸附MO后产物共...     

微波诱导催化剂Fe_2O_3/Al_2O_3对甲基橙废水的处理

采用微波诱导氧化工艺(MIOP)处理模拟甲基橙废水,考察了催化剂用量、微波辐射时间、微波辐射功率及pH值对甲基橙脱色率的影响。结果表明:在微波功率900W、辐射时间5min、催化剂用量2g/L的条件下,处理20mg/L的甲基橙废水脱色率可达93.2%。同时动力学分析表明,该氧化过程符合一级动力学规律。     

Ag/TiO2光催化降解H酸的研究

采用光化学沉积法制备了Ag TiO2 光催化剂 ,并对典型难生物降解的有机污染物H酸进行了光催化降解研究。结果表明 ,质量分数 1 0 %担载量的Ag能显著提高TiO2 光催化活性 ,可在较短时间内实现对H酸较高的降解效率