CuO/Al_2O_3和CeO_2/Al_2O_3催化氧化菲的实验研究

多环芳烃(PAHs)是一类持久性有机污染物,由于具有"三致"效应受到人们广泛关注,高效经济地捕集PAHs意义深远。选取一种典型的PAHs菲为研究对象,通过浸渍法制备Cu O/Al2O3和Ce O2/Al2O32种催化剂,采用固定床催化反应装置研究其对菲的催化能力,考察活性组分、负载率、气体流量、反应温度对菲去除率的影响。结果表明,随着负载率的升高,2种催化剂对菲的去除率均呈现增大的趋势,Cu O/Al2O3和Ce O2/Al2O3对菲催化效果最好的负载率分别为18%和25%;随着气体流量的增加,18%Cu O/Al2O3对菲的去除率逐渐下降,18%Ce O2/Al2O3没有明显变化;随着反应温度的升高,2种催化剂对菲的去除率均逐渐增加,18%Cu O/Al2O3和18%Ce O2/Al2O3对菲的去除率分别在300℃和325℃得到显著提升;通过对比不同负载率及工况下菲的去除率可以发现,Cu O/Al2O3对菲的催化能力要优于Ce O2/Al2O3。     

CeO_2/Fe_2O_3对高浓度苯酚废水微波诱导的氧化催化

对高浓度苯酚废水提出了用复合催化剂CeO2/Fe2O3进行微波诱导催化氧化的降解方法,并与单一催化剂Fe2O3的催化氧化效果进行了比较,对两者的表观反应动力学进行了分析,结果表明复合催化剂的催化效果比单一催化剂的催化效果高15%以上,其主要原因是CeO2/Fe2O3复合物具有很强的催化能力和较高的干电流变活性,有利于电子的迁移和羟基自由基·OH的形成,从而有利于苯酚的氧化降解。     

CeO2改性MnOx/Al2O3的低温SCR法脱硝性能及机制研究

采用凝胶溶胶法制备大比表面积的Al2O3载体,等体积浸渍法配制负载MnOx和CeO2组分的CeO2-MnOx催化剂.以NH3为还原剂,一定的空气流速及合适的气体配比的条件下,考察所制备的催化剂在70～300℃范围内低温SCR法的脱硝性能及机制,同时分别对催化剂进行BET、XRD、SEM等表征实验,研究催化剂的理化性质....     

煅烧温度对γ-Fe_2O_3催化剂结构及其脱硝活性的影响

采用沉淀-微波热解法,以Fe SO4·7H2O为铁源制备环境友好的γ-Fe2O3催化剂,结合XRD(X射线衍射)、N2等温吸附-脱附、SEM(扫描电子显微镜)、EDS(能谱仪)等手段对催化剂样品的晶相、孔结构、表面形貌、表面元素组成等进行表征,并考察其NH3-SCR(选择性催化还原)脱硝性能,研究煅烧温度对γ-Fe2O3催化剂物性及NH3-SCR脱硝性能的影响规律.结果表明:300、350和450℃下煅烧制备的催化剂中生成的杂质α-Fe2O3对SCR反应不利,而400℃煅烧制备的γ-Fe2O3催化剂脱硝性能最优,NOx转化率最高可达95%以上,XRD结果表明其纯度高,并且在60~100 nm孔径区间具有发达的孔隙结构,有利于SCR反应进行;随着煅烧温度升高,γ-Fe2O3催化剂表面晶格氧逐渐增加,颗粒形貌经历了片状颗粒(300、350℃)→球状颗粒(400℃)→针状颗粒(450℃)的变化过程,均匀的球状颗粒形貌及其表面丰富的晶格氧是400℃煅烧制得催化剂具备最优脱硝性能的重要因素.     

V-W/TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂催化还原NO的研究

掺杂15%TiO2对γ-Al2O3改性制备了TiO2/γ-Al2O3复合氧化物载体,以此复合氧化物及TiO2、γ-Al2O3为载体用浸渍法负载钒钨制备了一系列催化剂,采用比表面积和孔结构分析、X射线衍射(XRD)、高分辨电镜(HRTEM)、原位红外(in situ FT-IR)等技术对载体和催化剂进行宏观-微观表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH3-SCR)的反应条件下对催化剂的脱硝反应活性进行考察,比较研究TiO2掺杂对V2O5-WO3/TiO2和V2O5-WO3/γ-Al2O3催化剂的改性作用。结果发现,少量TiO2掺杂制得的TiO2/γ-Al2O3复合载体中,TiO2和γ-Al2O3之间的协同作用使得V2O5-WO3/TiO2/γ-Al2O3催化剂的选择性催化还原脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,并表现出了良好的热稳定性;各种表征结果表明,TiO2/γ-Al2O3复合载体中TiO2高度分散在γ-Al2O3上,复合载体具有较大的比表面积,载体表面存在大量的Br?nsted酸位和较多的活性中间产物,这些可能是TiO2/γ-Al2O3复合载体催化剂具有较好SCR活性的原因。     

超声波浸渍法制备V_2O_5-WO_3/TiO_2选择性催化还原脱硝催化剂

采用超声波浸渍法、传统浸渍法制备一系列V2O5-WO3/TiO2催化剂,对催化剂的反应活性进行考察。研究表明:与普通浸渍法相比,超声波浸渍法可以提高催化剂的脱硝效率,拓宽催化反应的温度窗口。超声波浸渍时间和超声波功率对催化剂的反应活性有较大影响。浸渍时间增加,催化剂脱硝效率也随之提高。超声波功率增加,催化剂的脱硝效率先提高后降低。在超声波频率28 kHz,超声波功率400 W,超声作用时间1.5 h,超声水粉比为100 mL H2O/10 g TiO2的条件下,制得的V2O5-WO3/TiO2脱硝催化剂脱硝效率接近100%。通过SEM对制备的催化剂进行表征,超声波浸渍法制备的催化剂的活性成分在载体上分散更加均匀。     

微波诱导催化剂Fe_2O_3/Al_2O_3制备及PEG对其活性影响

以AlCl·36H2O、FeCl·36H2O和CO(NH)22为原料,采用均匀沉淀法制备微波诱导催化剂Fe2O3/Al2O3,用X射线衍射仪(XRD)对其结构进行了表征,研究了加入聚乙二醇(PEG200)作为分散剂对产物的影响。结果表明:加入体积分数为0.05%PEG后,对于20mg/L的甲基橙模拟废水,在微波功率为900W,催化剂投加量为2g/L,处理5min后脱色率可达95.8%。     

Ag/Al2O3催化剂用于碳氢化合物选择性还原NO

比较了富氧条件下CH4、C3H8、C3H6和C2H5OH分别用作还原剂时,NO在Ag/Al2O3催化剂上的还原活性.结果表明, CH4和C3H8还原NO的活性很低,而C3H6和C2H5OH能有效地还原NO.在此基础上,研究了H2O和SO2对C3H6和C2H5OH在Ag/Al2O3催化剂上还原NO活性的影响.结果表明,H2O的存在会降低低温区的NO还原活性,而且这种影响是可逆的.将H2O 和SO2同时加入反应混合气,引起NO还原活性较大幅度降低,结合程序升温脱附实验结果,认为可能是由于存在SO2时,Ag/Al2O3催化剂吸附NO的能力降低.     

焙烧温度对CeO_2(ZrO_2)/TiO_2选择性催化脱硝性能的影响

采用溶胶-凝胶法并以不同温度焙烧制备一系列CeO_2(ZrO_2)/TiO_2(CZT)催化剂,考察了CZT催化剂固相结构、酸量、比表面积等性能与催化活性的关系。采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR以及XPS等表征技术对催化剂进行表征。结果表明:焙烧温度为450℃时CZT催化剂具有最高的催化活性,其在240~400℃的温度窗口内活性均高于90%,且具有较好的抗水和抗硫中毒能力。随着焙烧温度的提高,催化剂表面的Ce和Zr原子进入体相晶格且Ce0.5Zr0.5O2向Ce0.75Zr0.25O2转变,导致催化剂的储释氧能力和氧化还原性能降低。另外,锐钛矿和金红石型TiO_2晶粒尺寸的增加,催化剂的有效比表面积和总酸量降低,因此CZT催化活性随着焙烧温度的提高而有所降低。换言之,大的比表面积、良好的氧化还原性能、表面Ce4+的富集以及酸性位的增多均有利于NH3-SCR活性的提高。     

活性半焦表面负载CeO2纳米管的制备及其低温脱硝机理

基于Zn O纳米棒的自腐蚀机制,分别在活性半焦表面修饰负载了CeO_2纳米管、CeO_2纳米颗粒,并发现活性半焦表面CeO_2纳米管的低温脱硝性能明显优于CeO_2纳米颗粒。通过N2吸附、XRD、XPD、NH3-TPD、H2-TPR等一系列表征发现:与纳米颗粒相比,CeO_2纳米管由于其独特的结构形式,表面暴露较多Ce、O原子,具有较高Ce3+与化学吸附氧Oα比例,拥有更多的酸性位点和较强的酸性,有利于NH3、NO的表面吸附和氧化,从而表现出较好的低温脱硝性能。     

不同性能滤料负载活性焦脱硫脱硝的实验研究

通过固定床试验,分别研究了HBT、玻纤贴面芳砜纶、P84三种不同性能滤料负载粉状活性焦脱硫脱硝的效率,以及经实验优选得到的HBT滤料负载粉状活性焦在80~100℃温度范围、6%~10%的氧气体积比、6%~10%的水蒸气体积比和0~6的氨氮比条件下对脱硫脱硝的影响,探索了滤料负载粉状活性焦达到最佳脱硫脱硝效果的工艺参数。结果表明:滤料负载粉状活性焦的脱硫脱硝效率高于其单独脱硫脱硝效率的代数和;当反应温度在100℃时、氧气体积比和水蒸气体积比在8%时达到最佳脱除效果;其中水蒸气体积比和氨氮比分别对脱硫、脱硝影响较大。     

微波场下粉煤灰/电石渣负载Na2O协同脱硫脱硝

以粉煤灰与电石渣的混合物(FC)作为载体,Na₂O为活性组分,采用超声波浸渍法制备了吸附剂Na₂O/FC。通过XRD、BET、SEM分析对吸附剂进行表征,探讨在微波辐射下吸附剂协同脱硫脱硝机制。结果表明:微波下Na₂O负载可显著提高吸附剂的性能;6%Na₂O/FC(其中6%代表活性组分Na₂O在吸附剂中质量分数)的协同脱硫脱硝性能最佳,其脱硫t_90%和t_50%(t_x%为吸附剂的脱硫率或脱硝率达到x%时的反应时间)分别为12,73 min,脱硝t_90%和t_50%分别为4,16 min。机理分析表明:协同脱硫脱硝过程起初以物理吸附为主,反应进行一段时间后以化学吸附为主。微波下吸附剂Na₂O/FC的化学吸附过程为活性氧将SO₂和NO氧化为SO₃和N₂O₅后,SO₃和N₂O₅与金属氧化物反应生成Ca₅(SiO₄)₂SO₄、(Mg_xCa_1-x)(NO₃)₂、CaSO₄等硫酸盐和硝酸盐,同时活性组分Na₂O可直接与吸附态的SO₂与NO结合生成Na₂SO₃和NaNO₃。     

V-Mo/TiO2堇青石负载型脱硝催化剂的制备和性能

随着环境问题日益突出,锅炉烟气中氮氧化物(NO_x)的脱除成为亟待解决的问题。采用同步浸渍法制备了堇青石蜂窝负载型脱硝催化剂,研究了钒含量、温度、气时空速以及酸处理等对堇青石负载型脱硝催化剂脱硝效率的影响,同时采用BET、XRD等对催化剂进行物理化学表征。结果表明:负载型脱硝催化剂脱硝效率随着V₂O₅含量的增加逐渐变大,脱硝效率随着温度提高先增加后降低;在340℃时,负载型催化剂达到较好的脱硝效果,脱硝效率达到98%以上(气时空速为18000 h^-1);硫酸处理后的催化剂脱硝效率提高1～3百分点,而HCl处理后的催化剂脱硝效率降低4～8百分点;堇青石负载型催化剂负载率维持在25%左右,经过超声处理后的脱落率<10%。     

不同Cu负载量Cu-ZSM-5催化剂上正丁胺的选择催化氧化性能

采用等体积浸渍法制备不同Cu负载量(1%、2%、5%和10%)的系列Cu-ZSM-5催化剂,并考察了Cu负载量对催化剂的正丁胺催化氧化性能的影响。通过XRD、N₂吸脱附、EPR、H₂-TPR、NH₃-TPD表征方法对催化剂的晶相结构和物化性质进行表征并研究构效关系。结果表明:Cu负载量为10%的催化剂催化活性最高,在300℃下实现了正丁胺的完全转化;而Cu负载量为5%的催化剂N₂选择性最佳,低温时N₂选择性明显高于其他催化剂。表征结果表明,催化剂的氧化还原性能主要影响正丁胺的转化率,Cu负载量影响催化材料的氧化还原性能,Cu负载量高的催化剂氧化还原性能优异。高N₂选择性主要归属于催化剂孤立态Cu2+物种和弱酸性位,催化剂的弱酸性位有利于正丁胺的吸附活化和深度氧化。     

负载Mn型类水滑石结构催化剂同时催化净化NOx和o-DCB研究

采用共沉淀法成功制备了钴铁层状双氢氧化物结构载体(CoFe-LDH),并采用浸渍法负载活性组分Mn经煅烧制备不同Mn负载量的类水滑石结构催化剂——Mn_xCoFe-LDO催化剂(其中x为硝酸锰与CoFe-LDH的质量比),探究了催化剂对典型工业尾气中氮氧化物(NO_x)和含氯挥发性有机化合物(CVOCs)的催化性能,并对催化剂进行XRD、H₂-TPR、NH₃-TPD及TEM-EDX mapping等表征。结果表明:Mn的加入会极大提高钴铁层状氧化物(CoFe-LDO)的催化性能,其中质量比为0.25的催化剂活性最高,测试温度范围内脱硝率维持在90%以上,且300℃邻二氯苯(o-DCB)的去除率可达到95.4%。在该配比下制备的催化剂活性组分Mn的分散性最好,且表面酸性位数量及氧化还原性能最佳。     

纳米二氧化锰/还原态氧化石墨烯复合材料催化臭氧降解苯酚的研究

制备以还原态氧化石墨烯为载体的纳米二氧化锰催化剂,并以苯酚为目标降解物,研究了其催化臭氧化性能,对影响催化臭氧化效果因素及降解机理进行了初步探讨。使用SEM、TEM和XPS对材料进行表征;纳米二氧化锰/还原态氧化石墨烯催化臭氧降解苯酚反应为准一级反应;催化剂的最佳使用量为0.2 g/L;当p H=3时,苯酚催化臭氧化去除率相对于单独臭氧提高了119.0%;催化剂连续使用4次性能良好。     

不同粒径钨尾砂中重金属的含量及形态研究

以江西省赣南地区牛孜石、画眉坳、西华山钨矿尾砂库为研究对象,采集钨尾砂样品3份,使用标准筛将其细分为7个粒径等级(450μm)。以BCR连续提取法对重金属进行形态提取,ICP-OES测定不同粒径钨尾砂颗粒物中Cr、Mn、Cu、Zn、Cd、As、Pb、Ni重金属各形态的含量。研究结果表明:不同粒径的尾砂中重金属的含量差异明显,Cu、Zn元素在粒径>380μm的颗粒物中含量较高,Cr、Cd、Pb、Ni、Mn元素则在粒径<25μm的颗粒物中有着很高的含量,特别是Pb,该粒径中的含量远高于其他任何粒径区间。重金属形态随尾砂粒径分布表明:不同矿区同一粒径的尾砂各形态重金属所占比例差异明显,但相同的是,粒径大于450μm的颗粒物中Cu、Zn可交换态形式所占比例较高,而粒径小于25μm的极细颗粒物中,可溶态的Ni含量很高,需要采取有效管理措施以遏制可能发生的污染。     

软锰矿浆烟气同步脱硫脱硝尾液氧化除铁的研究

软锰矿浆烟气同步脱硫脱硝尾液中的铁离子杂质会影响后面的硫酸锰、硝酸锰产品的纯度,而铁离子主要以Fe2+的形式存在,因此必须先将Fe2-氧化成Fe3+以Fe(OH),的形式除铁.对空气、双氧水和二氧化锰三种氧化剂进行了投加量、pH值、反应时间等操作参数对氧化除铁效果影响的对比实验研究.结果表明,空气为性价比较高的氧化剂.     

纳米Bi_2O_3-Ni_2O_3的制备及光催化性能研究

采用微乳法制备了镍、铋复合氧化物纳米粒子,以XRD、TG-DTA、XPS及紫外-可见光谱仪对合成材料进行了表征,并以甲苯为目标污染物对其气-固复相光催化性能进行了研究。结果表明:Ni和Bi都显+3价,XRD曲线上分别出现Ni2O3和Bi2O3的特征衍射峰,制备样品是Ni2O3与Bi2O3复合氧化物,对于单一Bi2O3,制备的复合氧化物由于Ni2O3具有较强的电子富集能力,能够快速地传递光照射产生的电子,导致光生电子与空穴分离效率大大提高,促进了氧化反应,显示出了较好的光催化活性。