1980~2015年长江流域净人为氮输入与河流氮输出动态特征

为推进长江氮污染的精准防治,分析了 1980～2015年的净人为氮输入量(net anthropogenic nitrogen inputs,NANI)和大通站河流可溶性无机氮(DIN)输出通量的年际动态变化特征,构建了定量描述两者之间动态响应关系的多元回归模型,识别了河流DIN来源组成.结果表明,1980～2015年期间,长江流域NANI(以N计)从1980年的4 166 kg·(km2·a)-1持续增加至2015年的8 571 kg·(km2·a)-1,人口密度和畜禽养殖密度增加是NANI快速增加的主要原因.化肥氮和净食物/饲料氮输入是NANI的主要来源,69％的NANI进入农林地(NANIN),31％的NANI进入人居地(NANIP).长江DIN输出通量(以N计)由1980年的455 kg·(km2·a)-l持续增加到了 2015年的1 811 kg·(km2·a)-1.长江DIN输出通量的时间变化不仅与NANI及其组分密切相关,而且受到遗留氮库和建坝库容的影响.基于NANIN、NANIp和建库容量的多元非线性回归模型能解释长江DIN输出通量92％的时间变异性.该模型估算结果显示当年NANI、遗留氮库和自然背景源对长江DIN输出通量的36 a平均贡献率分别为58％、36％和6％.因此,加强NANI和遗留氮协同管理是有效控制长江氮污染的关键.     

缺水地区人类活动净氮输入与河流响应特征——以海河流域为例

人类活动净氮输入(NANI)是影响河流氮输出的重要因素,研究两者的响应关系对制定氮污染的削减策略具有重要意义.基于NANI核算模型,评估了海河流域人为氮输入强度,并采用实测数据估算了同期的河流氮输出,最终得到干旱缺水区河流氮输出对NANI的响应特征.结果表明,海河流域2008—2012年均NANI输入强度为13258 kg·km~(-2)·a~1,化肥施用、食品与饲料输入、大气沉降和农作物固氮分别占76%、17%、5%和2%;在空间分布上,黑龙港运东子流域的NANI负荷最高,达到24238 kg·km~(-2)·a~(-1),最小的是永定河子流域,为5320 kg·km~(-2)·a~(-1);海河流域主要河流的氮通量与子流域NANI输入呈现显著正相关关系(p0.05),NANI变化可解释67%的河流氮通量变化.然而,仅2%的NANI由河流输出,这一比例低于其他地区研究成果,表明缺水地区河流作为氮输出的功能被削弱,河流不是流域氮输出的主要途径.     

春季敏感时期三峡水库典型支流沉积物-水界面氮释放特性

为研究春季敏感时期三峡水库典型支流沉积物-水界面氮释放特性,于2016年4月采集香溪河库湾上覆水和沉积物样品,分析香溪河库湾沉积物-水系统不同氮形态营养盐浓度的分布特征,计算沉积物-水界面不同氮形态的扩散通量并与环境因子进行相关性分析.结果表明,香溪河库湾上覆水和沉积物间隙水中ρ(TN)的变化范围分别为1.10~6.90 mg·L-1和6.19~32.57 mg·L-1;上覆水和沉积物间隙水中氮质量浓度在沿程和垂向上有一定的变化规律:各采样点上覆水中氮质量浓度在沿程和垂向上没有明显的变化趋势,上游区域的沉积物间隙水中氮质量浓度明显大于下游区域,沉积物间隙水ρ(NH_4~+-N)明显大于上覆水,沉积物间隙水ρ(NO-3-N)略小于上覆水;香溪河沉积物总体上表现为NH_4~+-N的"源",NO-3-N的"汇";NH_4~+-N的扩散通量范围为2.70~4.72 mg·(m2·d)-1;NO-3-N的释放通量范围为-1.61~-0.62 mg·(m2·d)-1;香溪河库湾沉积物氮主要以铵态氮的形态存在:沉积物中ρ(NH_4~+-N)范围为69.97~1 185.97 mg·kg-1,ρ(NO-3-N)范围为2.78~38.17mg·kg-1,沉积物ρ(NH_4~+-N)与沉积物间隙水ρ(NH_4~+-N)在表层0~8 cm的变化趋势一致.     

长江中下游浅水湖泊沉积物总氮、可交换态氮与固定态铵的赋存特征

研究了长江中下游浅水湖泊沉积物总氮、可交换态氮与固定态铵的赋存特征结果表明:①14个沉积物的总氮(TN)含量为768.5～5190 6 mg·kg-1之间,以月湖沉积物TN含量最高,是其它各湖泊沉积物TN含量的2～7倍;可交换态氮(EN)含量为150.92～341.98mg·kg-1,占TN的6.29%～19.64%;固定态铵(F-NH4)含量变化在186 5～462.5mg·kg-1,占TN的8.40%～35.02%.②EN以NH 4-N为主,NO-3-N其次,NO-2-N最低,分别占EN的74.61%～85.85%、13.93%～25.15%和0.17%～0.27%.③EN、NH 4-N、NO-3-N及NO-2-N之间在α=0.01时互为显著正相关,F-NH4与EN、NH 4-N在α=0.05时显著正相关,而与NO-3-N、NO-2-N不相关.④在α=0.01或α=0.05时,EN、NH 4-N、NO-3-N、NO-2-N和F-NH4分别与总氮(TN)、总磷(TP)、有机碳(TOC)、阳离子代换量(CEC)、粉沙粒(Silt)及粘粒(Clay)含量有显著正相关关系,与粗砂粒(Sand)含量有显著负相关关系.除此之外,F-NH4与CaO、Fe2O3和Al2O3均有显著正相关关系.     

亚热带流域人类活动净氮输入与河流输出响应——以东江为例

流域人类活动导致的过量氮输入是造成河流氮污染问题的主要原因.本研究基于人类活动净氮输入(NANI)模型,采用县级面板数据,评估了东江流域人类活动净氮输入与河流氮输出的时空变化特征及其影响因素.结果表明：(1)2013—2020年东江流域的NANI无显著时间变化趋势,多年平均值为8511 kg·km^-2·a^-1,化肥是最主要的输入源,平均贡献率为57.4%,其次是大气氮沉降,平均贡献率为17.3%;(2)东江流域的人类活动净氮输入呈现沿干流集中分布的特点,且上、下游输入强度高于中游,寻乌水、贝岭水以及公庄河的局部集水区域的氮输入强度较高,人口密度和GDP是影响NANI空间分布的关键因素;(3)人类活动净氮输入与河流氮通量之间存在显著的指数和线性双重响应关系,其中,河流通量与NANI的线性响应斜率高达34.6%,在国内外大型河流中处于高位,表明在亚热带的特殊气候环境下,东江流域相同的氮输入负荷可引发更高的氮输出风险.     

东江干流水体氮的时空变化特征及来源分析

为了防治东江氮污染并进行针对性水体治理,于2013年7月(丰水期)和2014年1月(枯水期)全面调查了东江干流水体氮的时空变化特征,并利用附生藻的稳定性氮同位素示踪技术对东江水体氮进行了溯源研究.结果表明,TN、NO-3-N、NH+4-N在丰水期的平均浓度分别为2.70、1.63、0.21 mg·L-1,高于枯水期(TN,2.04 mg·L-1;NO-3-N,1.49 mg·L-1;NH+4-N,0.31 mg·L-1);东江水体氮含量较高,且主要以NO-3-N形态存在.各形态氮浓度自上游至下游的变化趋势表现为,TN和NO-3-N先递减再升高,NH+4-N则逐渐递增.稳定性氮同位素示踪表明,面源输入的人畜粪便、养殖废水及农业化肥等是上游区域氮的主要来源,贡献率约占91%;而在下游区域,城市污水的贡献率逐渐增大,并成为氮的主要来源,贡献率达到54%.     

基质浓度对ABR厌氧氨氧化反硝化脱氮除碳效能影响及动力学特征

采用厌氧折流板反应器(ABR)为研究对象,以一定COD、NH+4-N和NO-2-N比例增加进水基质浓度,以明确基质负荷提高对ABR厌氧氨氧化和反硝化协同体系脱氮除碳的影响,并通过基质去除模型获得反应器对基质的耐受程度.研究表明,ABR反应器能够实现厌氧氨氧化反硝化耦合脱氮除碳,当进水基质COD、NO-2-N和NH+4-N浓度从220、168和60 mg·L~(-1)提高至420、270和110 mg·L~(-1)时,反应器脱氮效能下降,COD、NO-2-N、NH+4-N和TN去除率分别为97%、94%、30%和78%,厌氧氨氧化对TN去除的贡献率从43.08%骤降至16.49%,反硝化脱氮贡献率从53.81%增至82.07%.动力学模型拟合发现,Stover-Kincannon模型(R2=0.937,TN;R2=0.975,COD)较一级基质去除模型(R2=0.314,TN;R2=0.016,COD)更适合评价反应器对基质的承受力;Stover-Kincannon模型表明,反应器对TN和COD的最大基质利用率分别为1.43 g·L-1·d-1和3.33 g·L-1·d-1,饱和常数(KB)分别为1.2和3.79,研究认为ABR协同脱氮除碳体系理论上还有继续提升基质负荷的潜力.     

SBR单级好氧法在低pH值条件下对氮的去除

以模拟城市生活污水为研究对象,比较了SBR单级好氧法在不同pH值条件下(pH=8.0±0.2和pH=6.5±0.2)对氮转化途径的影响.结果表明.运行方式为瞬时进水→曝气(4h)→沉淀间歇(4h)→瞬时出水,2个反应器NH;-N进水浓度为25～40 mg·L-1条件下,NH 4-N转化率均在80%以上.pH为8.0±0.2的反应器内发生了传统的硝化作用,部分NH 4-N通过同时硝化反硝化作用去除;pH为6.5±0.2的反应器内反应过程中NO-2-N的生成速率近乎为零,NO-3-N的浓度在曝气结束时达到最高值,也仅为1.6 mg·L-1,反应过程中NO-2-N、NO-3-N的浓度没有明显积累;而反应器内废水中总氮(TIN)的去除量为25.75 mg·L-1,泥中氮的增长量约为22.2 mg·L-1.略低于废水中氮的去除量,表明废水中的氮大部分转化到了污泥中.这与传统的脱氮理论有所区别.研究推断.在低pH条件下NH 4-N的去除主要是通过微生物超量吸收氮源后通过排除富氮污泥来实现的.     

南方红壤区氮湿沉降特征及其对流域氮输出的影响

本研究通过对江西千烟洲香溪流域雨季氮湿沉降及径流过程进行监测,分析降雨及径流过程的各形态氮浓度变化,探讨南方红壤区氮湿沉降特征及其对流域氮输出的影响.结果表明:1 2014年雨季(3~6月)共27场降雨,产生的氮湿沉降负荷达43.64~630.59 kg,氮沉降通量为0.44~6.43 kg·hm-2,呈现出极大的季节变异性;2对其中3场降雨过程进行动态分析发现,当降雨量为8~14 mm时,流域氮沉降负荷达18.03~41.16 kg,而该地区氮湿沉降通量为0.18~0.42 kg·hm-2.其中3场次降雨事件导致流域水体的总径流量为4 189.38 m3,TN总流失负荷16.72 kg,输出通量为4.64 kg·hm-2;DTN总流失负荷为9.64 kg,输出通量为2.68 kg·hm-2;NH+4-N总流失负荷2.93 kg,输出通量为0.81 kg·hm-2;NO-3-N总流失负荷5.60 kg,输出通量为1.56 kg·hm-2.3流域氮湿沉降对流域氮输出的贡献率约为56%~94%,说明降雨对流域氮流失影响巨大,并以硝酸盐为主,流域水体中总氮浓度超过河流水体富营养化阈值(1.5 mg·L-1)存在发生富营养化的隐患.     

千岛湖流域杭州段人类活动净氮、净磷输入时空分布

为探究人类活动对流域氮磷输入的影响,基于人类活动净氮、净磷输入模型（NANI、NAPI）,分析了2008~2017年千岛湖流域杭州段氮磷输入的时空变化特征及驱动因素.结果表明：年际NANI值呈上升的趋势,10a平均值为2230kg/（km²·a）;年际NAPI值呈先上升后持续下降趋势（峰值出现在2011年）.各子单元空间差异性较为显著,NANI、NAPI值均呈西高东低、南高北低的分布特征.NANI主要输入组分年际间差异显著,2008~2014年NANI的最大贡献源为氮肥施用（37.3%~39.9%）,2015~2017年最大贡献源则为大气氮沉降（36.4%~38.4%）;NAPI主要输入组分年际间较为一致,最大贡献源为人类食品和动物饲料磷输入（44.1%~48.1%）,其次为磷肥施用（40.3%~43.4%）.影响因子中,农作物种植强度与NANI、NAPI的相关性最显著,分别为0.851和0.806.各子单元NANI、NAPI与入湖TN、TP负荷强度显著相关,NANI变化可解释其63.9%的河流TN负荷变化,NAPI变化可解释其73.3%的河流TP负荷变化.因此,千岛湖流域杭州段面源污染实际管控中应重点关注NANI、NAPI值较高的汾口镇、威坪镇及浪川乡,加强氮磷化肥污染防治,实行污染控源减排策略.     

小麦-玉米轮作体系农田氮素淋失特征及氮素表观平衡

连续6年采用渗漏计法研究了不同施氮处理下陕西关中小麦-玉米轮作区农田土壤90 cm深度处氮素(N)淋失特征和土壤-作物体系氮素表观平衡状况.结果表明:该地区农田氮素淋溶主要发生在降雨量较多的玉米季,且集中在8月和9月.监测期内,TN和NO-3-N年平均流失量分别为2.72~23.07 kg·hm-2和1.53~18.72 kg·hm-2,年流失率分别为0.65%~3.44%和0.82%~3.32%,且年总氮、硝态氮流失量均随年施氮量增加呈指数增加.氮素淋失形态中,NO-3-N比例较高,可占总氮淋失量的56.00%~81.00%,且随着氮肥用量的降低,其占总氮淋失量的比例也随之减小.可见,施氮量的大小在一定程度上会影响淋失液中各形态氮的比例.氮素表观平衡结果显示,随着施氮量提高,氮素在土壤中的残留和表观氮盈余均呈现指数增加趋势.长期施氮条件下,土壤-作物体系氮素表观损失率的幅度为32.60%~55.20%,土壤表观残留率为-0.17%~8.20%.多年监测结果表明,优化施氮模式下,作物不仅可以获得较高的产量和氮肥利用率,农田氮素淋失量也大幅降低,在节约肥料资源的同时减轻了潜在的环境风险.     

氮肥-垃圾渗滤液复合影响区非饱和-饱和带全剖面氮素分布特征及微生物响应

农田氮肥和垃圾填埋场渗滤液是我国地下水氮素污染的两大来源,从氮肥-垃圾渗滤液复合影响区域内采集6份土壤剖面-地下水样品,分析非饱和-饱和带全剖面中氮素的分布特征,来清晰判识该类典型区域的氮素跨介质污染特征和途径,同时通过高通量测序进行氮循环功能微生物分析,来解析氮循环功能微生物对氮素分布的响应.结果发现,在高施肥量采样...     

水库沉积物贫营养型好氧反硝化菌(Pseudomonas sp.)分离及其对微污染水体脱氮效率分析

为探究深水水库沉积物微生物功能特征及利用价值,于2019年在实验室对小湾水库表层沉积物微生物进行了驯化分离,并分析了其中一株细菌的脱氮效率.结果表明,分离出的细菌XW731经鉴定属于假单胞菌属（Pseudomonas sp.）,是一种贫营养型好氧反硝化菌;在分别以NH₄⁺-N、NO₃^--N和NO₂^--N为唯一氮源时,该菌对NH₄⁺-N、NO₃^--N和NO₂^--N去除率分别为33.6%、68.5%和9.1%;以NH₄⁺-N和NO₃^--N为氮源时,对NH₄⁺-N和NO₃^--N去除率分别为66.4%、89.6%,同步硝化反硝化能力更强.将该菌投加到两种城市微污染水体后测试表明,该菌对城市河道水体的NH₄⁺-N和NO₃^--N去除率分别为38.3%和42.4%,对城市降雨水体的NH₄⁺-N和NO₃^--N去除率分别为22.2%和7.7%.     

两种沉水植物对上覆水和间隙水中可溶性无机氮的影响

在实验室模拟研究沉水植物金鱼藻(Ceratophyllum demersum)、苦草(Vallisneria spiralis L.)对上覆水、间隙水中可溶性无机氮(dissolved inorganic nitrogen,DIN)的浓度、赋存形态及DIN扩散通量的影响.结果表明,金鱼藻和苦草对上覆水中DIN的去除效果均强于间隙水,对各形态DIN的去除差异:NO-2-N>NH+4-N>NO-3-N;金鱼藻对上覆水中DIN的去除效果明显强于苦草,但对间隙水中DIN的去除效果弱于苦草;金鱼藻和苦草减少了NH+4-N和NO-2-N的扩散通量,显著增加了NO-3-N的扩散通量,使NO-3-N取代NH+4-N成为间隙水向上覆水中扩散DIN的主要形态,但对NO-3-N和NH+4-N扩散通量的影响,金鱼藻和苦草之间差异不显著;金鱼藻和苦草增加了上覆水和间隙水中3种形态DIN含量比例的变化幅度,金鱼藻对上覆水中DIN含量比例影响强于苦草,对间隙水中DIN含量比例的影响弱于苦草.总体来讲,金鱼藻对上覆水中DIN形态影响较大,苦草对间隙水中DIN形态影响较大,两者对DIN扩散通量的影响差别不显著.     

北京市内到郊区氮沉降时空变化特征

对北京市区到远郊梯度带上的4个采样点(北京师范大学(BNU)、奥林匹克森林公园(AS)、减河公园(JH)、延庆上辛庄(YQ))降雨和针叶树穿透雨雨量及其化学成分进行了监测,分析了从市中心到远郊的氮沉降时空变化规律.结果表明:梯度带上各点铵态氮(NH+4-N)与硝态氮(NO-3-N)均为5、6月最大,7月开始迅速减小,雨季降雨的稀释作用是主要原因.在空间上,NH+4-N与NO-3-N沉降量大小为BNUJHASYQ,4个样点对应的可溶性无机氮(铵态氮与硝态氮)总沉降量分别为22.6、13.7、12.1、5.42 kg·hm~(-2)a-1(以N计).无机氮沉降以湿沉降为主,4个样点上湿沉降所占比例分别为BNU 72.44%、AS 65.97%、JH 62.78%、YQ 93.86%;沉降成分以铵态氮为主,所占比例分别为BNU56.41%、AS 59.47%、JH 61.21%、YQ 63.33%,从城区到远郊逐次增大.国内外同类研究综合表明,湿沉降中无机氮浓度均是工业区市区郊区远郊区,北京降雨中无机氮浓度相对较高.大多数研究区的城区与郊外大气氮沉降均是以铵态氮为主,与市区交通及生活源氮氧化物排放较高的实际并不一致,其成因与机制尚不明确.     

紫色土坡耕地氮淋溶过程及其环境健康效应

本研究通过观测3场不同降雨强度及不同施肥方式处理下氮素随紫色土坡耕地的壤中流迁移过程,并对氮素淋溶效应的环境健康效应进行风险评价,进而为控制紫色土地区氮素非点源污染及建立合理施肥制度提供科学依据.结果表明,不同降雨强度下,氮素随壤中流输出形态差异较大,溶解态氮(DN)的比重为53.74%~99.21%,其中硝酸盐(NO-3-N)的比重约为35.70%~93.65%,而在中雨强度下硝酸盐比重高达84.09%~93.65%;对于不同降雨强度,中雨强度下(降雨量为24.7mm)壤中流各形态氮素输出通量最高,总氮(TN)、DN、颗粒态氮(PN)、铵态氮(NH+4-N)和亚硝态氮(NO-2-N)输出通量分别可高达737.17、711.12、26.06、12.70和0.46 mg·m-2,而NO-3-N输出通量可高达686.12 mg·m-2,对地下水环境存在巨大污染隐患.通过对地下水氮素进行污染风险评价,表明秸秆还田能够有效缓解施肥带来的氮淋溶效应,降低地下水氮素污染风险,特别是有机-无机肥配施能有效减缓地下水污染状况,达到改善土壤肥力从而增加农作物产量的目的.     

补充碳源提取液对人工湿地脱氮作用的影响

为了提高人工湿地的脱氮效率,在不同条件下分别对美人蕉、香蒲及稻杆进行稀硫酸水解,以获得相应碳源提取液.正交实验表明,稀硫酸浓度的提高和水解时间的增加都会导致碳源释碳能力的提高,稻杆在5%稀硫酸溶液中水解30 min以上,释碳能力最高.通过观察,前2 d是系统脱氮反应高峰时段.对以NH₄⁺-N和NO₃^--N为氮源的脱氮过程,随C/N比升高,NO₃^--N和TN去除率增长明显;而NH₄⁺-N受溶解氧制约,去除有限;随C/N比升高,碳源对系统溶解氧的竞争会进一步抑制硝化反应的彻底进行.而对以NO₃^--N为氮源的反硝化过程,补充碳源对TN和NO₃^--N的去除有明显作用;TN去除率由54%提高到95%,NO₃^--N去除率由48%提高到96%;中间产物NO₂^--N的积累与NO₃^--N去除率有关;当NO₃^--N去除率较高时,NO₂^--N无积累.此外,基质反硝化强度也随C/N比升高呈上升趋势,湿地填料细沙层的反硝化强度略高于碎石层.     

亚热带农区生态沟渠对农业径流中氮素迁移拦截效应研究

以我国亚热带农业面源污染防控工程——生态沟渠为研究对象,在2013~2014年对其径流量和每月进出口水质中NH~+_4-N、NO~-_3-N和TN的质量浓度进行监测,通过分析生态沟渠在不同时间段对不同形态氮素的去除差异,探讨了生态沟渠对面源污染中氮素迁移的拦截效应.结果表明,2 a内生态沟渠对NH~+_4-N、NO~-_3-N和TN的平均去除率分别为77.8%、58.3%和48.7%;拦截量分别为38.4、59.6和171.1 kg·a~(-1);进水中无机态氮NO~-_3-N和NH~+_4-N之和占TN质量分数的平均值为47.5%,出水中平均值为33.6%,比进水显著降低(P0.01).2014年生态沟渠中水生植物全部改种为绿狐尾藻后,对NO~-_3-N和TN的拦截率比2013年分别增加了30.5%和18.2%,表明种植绿狐尾藻进一步提升了生态沟渠对氮素的拦截能力.可见,生态沟渠对农区地表径流中氮素迁移有较好的拦截作用,可作为一项重要的农业面源氮污染防控技术.