超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京（BJ）、上海（SH）、广州（GZ）的观测数据,选取3个城市的春季和冬季（北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测）集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核（CCN）浓度与气溶胶（CN）数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为（500±200） #·cm^-3,CN最大浓度小于（1.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为（1500±500） #·cm^-3,CN最大浓度小于（98.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为（150±30） #·cm^-3,CN最大浓度为（24.0×10³±0.3×10³） #·cm^-3,最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质（粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征）在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成（NPF）期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成（Non-NPF）时期,证明NPF发生时对CCN的活化率（AR）有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^-3附近,广州的最大值约为17×10^-4,上海的最大值为3×10^-3.且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境（如霾）的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.     

太湖春夏两季反硝化与厌氧氨氧化速率的空间差异及其影响因素

反硝化和厌氧氨氧化是湖泊的重要脱氮过程,对维持湖泊氮素平衡具有重要意义.为了解大型富营养化浅水湖泊——太湖反硝化和厌氧氨氧化速率的时空变化及其影响因素,于2020年春季和夏季选择太湖的梅梁湾、贡湖湾、竺山湾、大浦口、胥口湾和湖心区采集无扰动泥柱,利用¹⁵N同位素示踪技术,在恒温水浴条件下开展反硝化和厌氧氨氧化流动培养实验.结果表明,春季太湖不同湖区反硝化和厌氧氨氧化速率的空间分布差异较大,反硝化速率为（27.74±8.45）~（142.43±35.54）μmol·（m²·h）^-1,厌氧氨氧化速率为（2.35±1.06）~（17.95±8.66）μmol·（m²·h）^-1,厌氧氨氧化对脱氮的贡献率相对较低,为（7.82±1.71）%~（11.20±1.53）%.夏季竺山湾脱氮速率最高,反硝化和厌氧氨氧化速率分别高达（165.68±62.14）μmol·（m²·h）^-1和（33.56±10.66）μmol·（m²·h）^-1,厌氧氨氧化对脱氮贡献率达到了（16.85±1.78）%,其他湖区的脱氮速率相对较低,且没有十分显著的空间差异,反硝化和厌氧氨氧化速率分别为（25.47±10.46）~（42.50±16.46）和（2.65±0.94）~（5.95±2.65）μmol·（m²·h）^-1,厌氧氨氧化对脱氮的贡献率为（13.62±1.95）%~（7.24±1.78）%.总体来说,夏季反硝化速率要普遍低于春季,而厌氧氨氧化速率相对于春季并无明显下降.统计分析表明,反硝化和厌氧氨氧化速率与底物氮浓度呈显著的相关性（P<0.01）,说明氮浓度是不同湖区脱氮速率差异的主要控制因素.此外,厌氧氨氧化对脱氮的贡献率与叶绿素a的浓度呈现显著的正相关性（P<0.05）,说明蓝藻水华对厌氧氨氧化脱氮贡献率的变化有很大的影响,具体的影响机制还有待进一步研究.     

贵阳市花溪城区大气PM2.5中碳质气溶胶的变化特征及来源解析

碳质气溶胶作为大气气溶胶的重要组成部分,对大气环境质量、人类健康及全球气候变化有着重要的影响.为探究贵阳市花溪城区大气细颗粒物（PM_2.5）中碳质气溶胶的变化特征及来源,于2020年不同季节开展大气PM_2.5原位观测研究,利用热/光学碳分析仪（DRI Model 2015）测定大气PM_2.5的碳质组分.结果表明,观测期间大气ρ（PM_2.5）、ρ[总碳质气溶胶（TCA）]、ρ[有机碳（OC）]、ρ[二次有机碳（SOC）]和ρ[元素碳（EC）]的平均值分别为：（39.7±22.3）、（14.1±7.2）、（7.6±3.9）、（4.4±2.6）和（2.0±1.0）μg·m^-3,OC/EC的平均值为（3.9±0.8）.ρ（PM_2.5）、ρ（TCA）、ρ（OC）、ρ（SOC）和ρ（EC）呈现冬季最高[（52.6±28.6）、（17.0±9.6）、（9.1±5.2）、（6.1±3.9）和（2.4±1.2）μg·m^-3],夏季最低[（25.1±7.1）、（11.6±3.6）、（6.3±1.9）、（3.7±1.2）和（1.6±0.6）μg·m^-3]的季节变化特征.OC/EC季节变化呈现：夏季（4.2±0.8）>冬季（3.8±0.9）>秋季（3.8±0.5）>春季（3.7±0.9）,表明花溪城区各季节均存在SOC生成.SOC与OC呈现显著相关（R²=0.9）,且随着大气氧化性增强,SOC浓度呈增加趋势.OC与EC各季节均呈现较好相关性,其中秋季最高（R²=0.9）,其他3个季节偏低（R²为0.74~0.75）,表明二者具有共同来源.通过OC/EC值范围初步判断碳质气溶胶来源于机动车尾气排放、燃煤排放和生物质燃烧排放.为了进一步定量解析主要排放源对碳质气溶胶的贡献,利用PMF模型对碳质气溶胶来源解析,结果表明贵阳市花溪城区碳质气溶胶主要来源为燃煤源（29.3%）、机动车排放源（21.5%）和生物质燃烧源（49.2%）.     

地下停车场VOCs污染特征与健康风险评价

机动车尾气和蒸发排放的VOCs在地下停车场的半密闭环境中不断积累,威胁居民健康.为探究停车场内挥发性有机物（VOCs）浓度水平和变化特征与车队活动水平之间的关系,阐明其对居民健康的影响,选取天津市某居民小区地下停车场,开展了为期9d的VOCs样品采集,利用臭氧生成潜势（OFPs）,·OH反应速率（L_·OH）和二次有机气溶胶生成潜势（SOAPs）综合评价停车场内VOCs大气反应活性,对人体健康风险进行评价.结果表明：①停车场内VOCs浓度和组分变化主要受车队活动影响,工作日和周末的浓度峰值均与进场和出场车流峰值同步出现,即早晚高峰时段,工作日和周末早高峰浓度分别为（463.76±148.42）μg·m^-3和（391.47±135.37）μg·m^-3,晚高峰为（334.29±176.57）μg·m^-3和（416.20±134.64）μg·m^-3.停车场夜间几乎没有车辆活动,但夜间ρ（VOCs）［工作日（320.33±115.57）μg·m^-3;周末（364.77±155.32）μg·m^-3］仍高于午间［工作日（255.76±103.65）μg·m^-3;周末（350.91±108.73）μg·m^-3］,且夜间时段烯炔烃质量分数明显高于其他时段,这是由于夜间车辆静置时发生昼间排放产生较多的烯烃.②烯炔烃和芳香烃对OFPs和L_·OH贡献率最大（84.10%~88.04%）,芳香烃对各时间段的SOAPs贡献率最大（98.03%~98.99%）,说明芳香烃和烯炔烃的大气反应活性强且广泛存在于机动车源,是提高排放标准、升级油品时需首要考虑降低的关键组分.③健康风险评价结果表明,停车场内VOCs非致癌风险危险指数（HI）：0.19~0.55,暂无健康风险.而各时间段致癌风险均超过阈值（1×10^-6）1.56~3.11倍,停车场作为居民每天必经场所,应开启机械通风措施保证其中空气流通性.     

2016~2017年长荡湖流域河湖系统营养盐时空分布机制分析

以江苏省常州市长荡湖流域河湖系统为研究对象,基于野外监测与室内分析,探讨了水体氮、磷等营养盐的时空分布特征及其影响因素.结果表明,2016~2017年长荡湖流域河湖系统氮、磷污染突出,河流TN、NO₃^--N、NH₄⁺-N、TP和Chla平均质量浓度和高锰酸盐指数分别为（3.70±0.76）mg ·L^-1、（1.81±0.42）mg ·L^-1、（1.03±0.61）mg ·L^-1、（0.38±0.31）mg ·L^-1、（25.74±37.00）μg ·L^-1和（6.35±0.81）mg ·L^-1.河流总氮污染季节差异明显,表现为冬、春季劣于夏、秋季,河流总磷污染表现为秋、冬季劣于春、夏季,空间差异表现为北 > 西北 > 南 > 东部,河流处于中~高度富营养化状态.湖区TN、NO₃^--N、NH₄⁺-N、TP和Chla平均质量浓度和高锰酸盐指数分别为（2.25±0.94）mg ·L^-1、（0.98±0.47）mg ·L^-1、（0.19±0.14）mg ·L^-1、（0.11±0.03）mg ·L^-1、（18.71±8.76）μg ·L^-1和（4.59±1.09）mg ·L^-1,氮、磷质量浓度均超过Ⅲ类水标准,在空间上表现为从西部向东、南部降低的趋势,湖区处于轻~中度富营养状态.丹金溧漕河、通济河与薛埠河等河流是长荡湖流域河湖水系的主要污染物输送通道,丹金溧漕河干流输送氮、磷年通量最大,约为通济河和薛埠河年通量总和的10~12倍.长荡湖流域河流氮、磷污染同时受到农业面源污染物流失与城镇污水排放的影响.土地利用方式转变和大气沉降是导致长荡湖流域河湖系统氮、磷污染加剧的重要驱动因素.     

四川乡村点新粒子生成特征及其对云凝结核数浓度的贡献

为揭示成渝地区大气复合污染成因,选择乡村点资阳站的冬季,实测了颗粒物数浓度及其粒径谱分布、云凝结核(CCN),在二氧化硫、光解速率(JO1D)实测值基础上估算了新粒子生成的重要前体物气态硫酸的浓度.2012年12月5日到2013年1月5日观测期间,3~582nm颗粒物数浓度水平较高,平均值为(16072±9713)cm-3.颗粒物数谱分布呈现以积聚模态为主体的特征,占总颗粒物数浓度的46%,此比值高于我国北京、上海、广州等城市和珠江三角洲及长江三角洲的乡村点和背景点.在较高颗粒物凝结汇(CS)水平下[(4.3±3.6)×10-2s-1],甄别出7次新粒子生成(NPF)事件,占观测天数的23%.NPF事件发生时,颗粒物生成速率与增长速率分别为(5.2±1.4)cm-3s-1,(3.6±2.5)nm/h. NPF事件对CCN数浓度有明显贡献,NPF发生后CCN数浓度平均增长19%.     

承德市PM2.5中碳质组分的季节分布特征及来源解析

为研究承德市PM_2.5中碳质组分的季节变化及污染来源,于2019年1、4、7和10月采集大气PM_2.5样品,测定碳质组分浓度.通过有机碳（OC）与元素碳（EC）比值、总碳质气溶胶（TCA）及二次有机碳（SOC）的估算,分析碳质组分的变化特征;结合后向轨迹和主成分分析（PCA）方法,分析污染来源.结果表明,采样期间PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（31.26±21.39）、（13.27±8.68）和（2.80±1.95）μg ·m^-3.PM_2.5的季节变化趋势为：冬季[（47.68±30.37）μg ·m^-3]>秋季[（28.72±17.12）μg ·m^-3]>春季[（26.59±15.32）μg ·m^-3]>夏季[（23.17±8.38）μg ·m^-3],与总碳（TC）、OC和EC季节变化趋势一致,冬季（R²=0.85）的OC与EC来源较一致;OC/EC值得出4个季节均受到交通和燃煤源排放的影响,且冬季受烟煤排放影响显著.TCA的平均浓度为（21.38±13.68）μg ·m^-3,占PM_2.5比例达68.39%,二次转化率（SOC/OC）为：春季（54.09%）>秋季（37.64%）>夏季（32.91%）>冬季（25.43%）.后向轨迹模拟结果表明,春季和夏季气团携带的污染物浓度相对较低,秋季污染物的传输通道为西南方向,冬季为西北方向,主成分分析（PCA）表明,承德市PM_2.5削减的关键是控制机动车尾气、燃煤和生物质燃烧源的排放.     

北京市大气降水理化特性的演变及其重要的环境效应

通过采集北京市2018、2019和2021年大气降水样品,研究了北京市大气降水中主要金属元素和水溶性离子浓度,重金属、水溶性离子、溶解性无机氮（DIN）和无机硫（SO₄^2--S）湿沉降通量及其对生态环境的影响,以及典型降水过程对大气污染物的清除机制. 结果表明,研究期间北京市降水多呈中性或碱性,酸雨率极低,仅为3.06%. 2018、2019和2021年降水中主要金属元素总浓度依次为（4 787.46 ±4 704.31）、（7 663.07 ±8 395.05）和（2 629.13 ±2 369.51）μg·L^-1,离子总当量浓度依次为（851.68 ±649.16）、（973.98 ±850.94）和（644.31 ±531.16）μeq·L^-1,二者年际变化均表现为：2019年>2018年>2021年;春季、夏季、秋季和冬季的主要金属元素总浓度的季节均值分别为（9 624.25 ±7 327.92）、（4 088.67 ±5 710.14）、（3 357.68 ±3 995.64）和（6 203.19 ±3 857.43）μg·L^-1,春季、夏季、秋季和冬季的离子总当量浓度的季节均值分别为（1 014.71 ±512.21）、（729.83 ±589.90）、（724.35 ±681.40）和（1 014.03 ±359.67） μeq·L^-1,二者季节变化均表现为：春季>冬季>夏季>秋季. NO₃^-和SO₄^2-是主要的致酸离子,而NH₄⁺和Ca²⁺是主要的酸中和离子. 值得注意的是重金属Cd的湿沉降通量虽然较低,仅占所有重金属湿沉降通量的（0.13 ±0.04）%,但Cd的土壤安全年限为291 a,显著低于其他重金属,因此,其生态风险相对较高. 水溶性离子NH₄⁺、Ca²⁺、NO₃^-和SO₄^2-的湿沉降通量占总离子湿沉降通量的（85.72 ±2.18）%,对生态环境的综合影响可能较大. DIN湿沉降通量主要以NH₄⁺-N为特征,在夏季对生态环境具有重要的促进作用. SO₄^2--S湿沉降通量在夏季较高,对生态环境的促进作用较大. 大气降水对污染物的清除作用受诸多因素影响,这些因素协同作用直接影响降水对污染物的清除机制.     

张掖市城区大气细颗粒物PM2.5的化学组成及来源解析

为研究张掖市城区大气细颗粒物（PM_2.5）的污染特征和来源,于2020年9月至2021年7月在张掖市城区的河西学院和湿地博物馆2个采样点进行了PM_2.5样品采集,对PM_2.5浓度、化学组成（水溶性无机离子、碳质组分和元素）和来源进行分析.结果表明,河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均ρ（PM_2.5）分别为（73.7±31.8）μg·m^-3和（68.1±33.3）μg·m^-3,季节浓度均值均呈现春季>冬季>秋季>夏季的变化.河西学院采样点的二次水溶性无机离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）年均值高于湿地博物馆.河西学院采样点的ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.6±5.7）μg·m^-3和（2.9±1.6）μg·m^-3,湿地博物馆采样点的年均ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.2±5.8）μg·m^-3和（2.5±1.3）μg·m^-3,河西学院的含碳组分在各季节均高于湿地博物馆.河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均二次有机碳（SOC）在OC中的质量分数分别为49.4%和43.7%,表明张掖市存在较为严重的二次污染.河西学院和湿地博物馆两个采样点的元素浓度年均值分别为（6.0±3.5）μg·m^-3和（5.8±3.9）μg·m^-3,受到人为源的影响,Zn、Ca、Al和Fe等元素浓度水平相对较高.正定矩阵因子分解模型（PMF）结果表明,张掖城区PM_2.5的主要贡献源为二次气溶胶（28.0%）、交通源（25.8%）、扬尘源（15.2%）、燃煤源（14.0%）、生物质燃烧和垃圾焚烧源（12.5%）和工艺过程源（4.5%）.     

夏季东海挥发性硫化物的空间分布与释放通量研究

挥发性硫化物（volatile sulfur compounds,VSCs）是大气中一类重要的痕量活性气体,对全球硫循环和气候变化有着重要的影响.于2018年6—7月运用冷阱捕集气相色谱和气-质联用法测定了东海海水与大气中3种重要的VSCs即羰基硫（carbonyl sulfide,COS）、二甲基硫（dimethyl sulfide,DMS）、二硫化碳（carbon disulfide,CS₂）的浓度,分析了其与相关环境因子的相关性,并估算了它们的海-气通量.研究结果表明,夏季东海表层海水中COS、DMS和CS₂的浓度平均值分别为（0.47±0.33）、（4.46±4.52）和（0.13±0.07） nmol·L^-1,海水中COS和CS₂的高值区出现在长江口附近海域,DMS在东海南部海域的浓度远低于北部海域.大气中COS、DMS和CS₂的浓度平均值分别为（564.0±37.5）×10^-12、（70.7±83.5）×10^-12和（177.6±232.3）×10^-12（以体积分数计）,COS分布均匀,CS₂的分布呈现近岸高远海低的特点,而DMS的分布受海-气扩散的影响.相关性分析表明,夏季东海海水中COS和CS₂与海水中的营养盐存在正相关关系,这可能是因为营养盐能促进浮游植物生长,而浮游植物生长过程中能释放COS和CS₂的前体进入水体,从而促进COS和CS₂的生产.此外,夏季东海中COS、DMS和CS₂的海-气通量平均值为（1.05±1.13）、（9.21±9.49）和（0.24±0.22）μmol·m^-2·d^-1,表明夏季东海是大气中3种VSCs的源.     

南京北郊四季PM2.5中有机胺的污染特征及来源解析

2017年12月至2018年11月在南京北郊采集了大气PM_2.5样品,对其中的有机胺、主要水溶性离子、有机碳和元素碳进行了定量分析.共测定南京北郊大气PM_2.5中5种有机胺:甲胺、乙胺、二甲胺、三甲胺和苯胺.有机胺年平均总浓度为(54. 2±29. 2) ng·m^-3,其中最丰富的物种为二甲胺[年均值:(20. 2±13. 7) ng·m^-3],其次为甲胺[年均值:(13. 1±6. 3)ng·m^-3]、三甲胺[年均值:(8. 6±4. 1) ng·m^-3]、乙胺[年均值:(6. 3±4. 1) ng·m^-3]和苯胺[年均值:(5. 9±3. 9) ng·m^-3],有机胺总浓度呈现出明显的季节变化,表现为夏季>秋季>春季>冬季.污染天有机胺的浓度大于清洁天,主要是受大气颗粒物酸性影响大气有机胺气/粒转换所致,并且大气颗粒物酸性也是导致夏季高温条件下颗粒态有机胺仍高于其它季节的另一原因.在新粒子生...     

南京市夏季大气气溶胶新粒子生成事件分析

研究了南京市夏季大气气溶胶数浓度的基本特征和气溶胶新粒子生成事件的形成条件及其影响因子.应用宽范围颗粒粒径谱仪(WPS)和双光路差分吸收光谱仪(DOAS)对南京市2010年7月大气气溶胶数浓度谱分布和污染气体(O3、SO2和NO2)进行了观测,并结合气象要素观测数据和后向轨迹模式模拟,探讨了南京市夏季大气气溶胶新粒子生成的条件及其影响因子.结果表明,南京市夏季10～500nm气溶胶平均数浓度为1.7×104cm-3,与北美和欧洲的一些典型城市观测值相近;10～25 nm气溶胶粒子数浓度占总数浓度的比例为25%.观测期间共出现6次新粒子生成事件,通过分析发现比较稳定的风速风向、较强的太阳辐射有利于南京夏季新粒子的形成.南京夏季新粒子生成事件的相对湿度条件在50%～70%,通过后向轨迹模式模拟的结果发现偏东风或偏南风带来的海洋性洁净气团有利于新粒子的生成.南京夏季新粒子生成事件发生时,10～25 nm气溶胶数浓度与SO2的浓度呈正相关,与O3的浓度呈负相关,而与NO2的浓度相关性较差.     

Synergistic impacts of anthropogenic and biogenic emissions on summer surface O3 in East Asia

A factor separation technique and an improved regional air quality model (RAQM) were applied to calculate synergistic contributions of anthropogenic volatile organic compounds (AVOCs),biogenic volatile organic compounds (BVOCs) and nitrogen oxides (NOx) to daily maximum surface O3(O3DM) concentrations in East Asia in summer (June to August 2000).The summer averaged synergistic impacts of AVOCs and NOx are dominant in most areas of North China,with a maximum of 60 ppbv,while those of BVOCs and NOx are notable only in some limited areas with high BVOC emissions in South China,with a maximum of 25 ppbv.This result implies that BVOCs contribute much less to summer averaged O3DM concentrations than AVOCs in most areas of East Asia at a coarse spatial resolution (1×1) although global emissions of BVOCs are much greater than those of AVOCs.Daily maximum total contributions of BVOCs can approach 20 ppbv in North China,but they can reach 40 ppbv in South China,approaching or exceeding those in some developed countries in Europe and North America.BVOC emissions in such special areas should be considered when O3 control measures are taken.Synergistic contributions among AVOCs,BVOCs and NOx significantly enhance O3 concentrations in the Beijing-Tianjin-Tangshan region and decrease them in some areas in South China.Thus,the total contributions of BVOCs to O3DM vary significantly from day to day and from location to location.This result suggests that O3 control measures obtained from episodic studies could be limited for long-term applications.     

Characterization of particle number size distribution and new particle formation in Southern China

Knowledge of particle number size distribution(PND) and new particle formation(NPF)events in Southern China is essential for mitigation strategies related to submicron particles and their effects on regional air quality,haze,and human health.In this study,seven field measurement campaigns were conducted from December 2013 to May 2015 using a scanning mobility particle sizer(SMPS) at four sites in Southern China,including three urban sites and one background site.Particles were measured in the size range of15-515 nm,and the median particle number concentrations(PNCs) were found to vary in the range of 0.3× 10~4-2.2 × 10~4 cn~(-3) at the urban sites and were approximately 0.2 × 10~4 cm~(-3) at the background site.The peak diameters at the different sites varied largely from 22 to 102 nm.The PNCs in the Aitken mode(25-100 nm) at the urban sites were up to 10 times higher than they were at the background site,indicating large primary emissions from traffic at the urban sites.The diurnal variations of PNCs were significantly influenced by both rush hour traffic at the urban sites and NPF events.The frequencies of NPF events at the different sites were0%-30%,with the highest frequency occurring at an urban site during autumn.With higher SO_2 concentrations and higher ambient temperatures being necessary,NPF at the urban site was found to be more influenced by atmospheric oxidizing capability,while NPF at the background site was limited by the condensation sink.This study provides a unique dataset of particle number and size information in various environments in Southern China,which can help understand the sources,formation,and the climate forcing of aerosols in this quickly developing region,as well as help constrain and validate NPF modeling.     

千岛湖水体悬浮颗粒物吸收特性及其典型季节差异

利用千岛湖2012年12月~2013年2月冬季及2013年6~8月夏季的采样数据,分析了千岛湖水体的营养水平和悬浮颗粒物的吸收特性季节变化及空间分布规律.结果表明千岛湖营养水平夏高冬低,整体处于中营养水平.冬季和夏季总悬浮颗粒物吸收系数在440 nm的均值分别为:(0.20±0.07)m-1和(0.24±0.17)m-1;675 nm的均值为(0.07±0.02)m-1和(0.10±0.07)m-1;夏季显著高于冬季(t-test,P<0.05).冬季总悬浮颗粒物的吸收光谱可分为两种情况:西北湖区与浮游植物吸收类似,其它站点与非藻类颗粒物的吸收相似;而夏季,在可见光范围,50%以上总悬浮颗粒物的吸收是由藻类颗粒物贡献,因此,总悬浮颗粒物的吸收光谱曲线与浮游植物光谱曲线类似.冬夏季浮游植物吸收系数差异显著(P<0.05),440 nm均值分别为(0.10±0.03)m-1和(0.17±0.14)m-1;相应地675 nm的均值为(0.05±0.02)m-1和(0.08±0.07)m-1.冬季和夏季440 nm浮游植物比吸收系数(以Chla计)的均值分别为:(0.045±0.010)m2·mg-1和(0.039±0.013)m2·mg-1;675 nm处为:(0.022±0.004)m2·mg-1和(0.019±0.005)m2·mg-1.440 nm和675 nm浮游植物吸收系数随Chla浓度及综合营养状态指数的增加线性增大;比吸收系数和Chla浓度呈幂函数关系,随Chla浓度增大而减小.冬季非藻类颗粒物吸收与无机颗粒物的相关性最好;夏季440 nm非藻类颗粒物吸收与总悬浮颗粒物和有机颗粒物呈线性关系,随着总悬浮颗粒物和有机颗粒物含量增加非藻类颗粒物吸收增加.     

人为源和生物源排放对臭氧的贡献 ——以春夏季东亚地区为例

利用因子分离法区分NOx与人为、生物源VOCs(AVOCs、BVOCs)分别对东亚地区近地面O3浓度的纯贡献与协同贡献,基于区域空气质量模式(RAQM)讨论了2000年春、夏季排放源的总贡献以及协同贡献的空间分布.结果表明,光化学反应在日最大O3浓度的形成中占很大比例,我国北方大部分地区源的贡献夏季最大,南方受东亚季风影响,夏季最小.AVOCs与NOx、BVOCs与NOx的协同效应加强了光化学反应中O3的形成.AVOCs与NOx的协同贡献季节性变化特征显著,我国南方大部分地区夏季最小.BVOCs与NOx的协同贡献在我国南北方差异很大,春季高值区主要分布在南方大部分地区,北方峰值出现在夏季.说明臭氧调控对策的制定除源排放大小外还须考虑地域差异和季节变化.     

Roles of SO2 oxidation in new particle formation events

The oxidation of SO₂ is commonly regarded as a major driver for new particle formation (NPF) in the atmosphere. In this study, we explored the connection between measured mixing ratio of SO₂ and observed long-term (duration > 3 hr) and short-term (duration <1.5 hr) NPF events at a semi-urban site in Toronto. Apparent NPF rates (J₃₀) showed a moderate correlation with the concentration of sulfuric acid ([H₂SO₄]) calculated from the measured mixing ratio of SO₂ in long-term NPF events and some short-term NPF events (Category I) (R² = 0.66). The exponent in the fitting line of J₃₀ ~ [H₂SO₄]ⁿ in these events was 1.6. It was also found that SO₂ mixing ratios varied a lot during long-term NPF events, leading to a significant variation of new particle counts. In the SO₂-unexplained short-term NPF events (Category II), analysis showed that new particles were formed aloft and then mixed down to the ground level. Further calculation results showed that sulfuric acid oxidized from SO₂ probably made a negligible contribution to the growth of >10 nm new particles.     

Roles of SO2 oxidation in new particle formation events

The oxidation of SO₂ is commonly regarded as a major driver for new particle formation (NPF) in the atmosphere. In this study, we explored the connection between measured mixing ratio of SO₂ and observed long-term (duration > 3 hr) and short-term (duration < 1.5 hr) NPF events at a semi-urban site in Toronto. Apparent NPF rates (J₃₀) showed a moderate correlation with the concentration of sulfuric acid ([H₂SO₄]) calculated from the measured mixing ratio of SO₂ in long-term NPF events and some short-term NPF events (Category I) (R² = 0.66). The exponent in the fitting line of J₃₀ ~ [H₂SO₄]ⁿ in these events was 1.6. It was also found that SO₂ mixing ratios varied a lot during long-term NPF events, leading to a significant variation of new particle counts. In the SO₂-unexplained short-term NPF events (Category II), analysis showed that new particles were formed aloft and then mixed down to the ground level. Further calculation results showed that sulfuric acid oxidized from SO₂ probably made a negligible contribution to the growth of > 10 nm new particles.     

中国生物源挥发性有机物(BVOCs)时空排放特征研究

生物源挥发性有机物(BVOCs)对O_3和二次有机气溶胶(SOA)生成具有重要的影响.本研究基于MODIS卫星遥感数据和WRF模拟的气象结果,运用MEGAN3.0模型对中国2005—2016年BVOCs排放量进行估算,分析了BVOCs及其亚类化学物种的时空分布特征.同时,对人为源挥发性有机物(AVOCs)排放量、总挥发性有机物(TVOCs)排放量和OMI卫星反演获取的甲醛柱浓度之间的关系进行了初步探讨.结果表明:2005—2016年中国BVOCs年均排放量约为10 Tg,其中,异戊二烯约为6.13 Tg,甲醇约为1.47 Tg,单萜烯约为1.03 Tg,其余生物源挥发性有机物(OBVOCs)约为2.84 Tg;近10年我国BVOCs排放量略呈下降趋势,AVOCs呈明显的波动上升趋势,而TVOCs则呈现逐年增加趋势;BVOCs存在明显的季节性变化,呈现夏季高、冬季低的规律,夏、冬两季排放量各占全年排放量的51.50%和3.40%;BVOCs排放量高值分布于中国东南植被密集区域,主要分布于广西(0.87 Tg)、云南(0.84 Tg)和湖南(0.81 Tg);不同土地覆盖类型的BVOCs排放贡献具有显著差异,其中,森林(43.93%)最大,灌木(31.62%)和农田(15.13%)次之,草地(9.31%)最小.本研究所获取的中国近10年BVOCs的时空分布特征可为后续定量评估BVOCs对O_3和SOA生成的贡献提供基础支撑.