太阳光/CuMnFe LDHs催化剂/过一硫酸盐体系降解双酚A

利用水热法合成了具有高催化活性的CuMnFe三元金属氢氧化物(LDHs)催化剂,确定了最佳的Cu、Mn、Fe摩尔比,通过XRD、XPS、UV-vis DRS、FT-IR、SEM、TEM、BET等方法对催化剂进行了表征,并探究了催化剂投加量、PMS浓度、溶液pH、阴离子的种类和浓度对体系BPA去除的影响,进而通过LC-M...     

热活化过硫酸盐对双酚A的降解及其机理

研究了热活化过硫酸盐对双酚A的氧化降解效能及机理,探讨了温度,反应物初始浓度,pH值,阴离子和腐殖酸对双酚A降解的影响。结果表明:在实验范围内,双酚A的降解率随温度和过硫酸钠初始浓度的升高而增加;双酚A在酸性条件下的降解率比在中性和碱性条件下要高;阴离子的存在会抑制溶液中双酚A的降解,抑制作用依次为SO42- >Cl- >NO3-;加入腐殖酸后,双酚A的降解受到抑制。双酚A的降解中间产物主要为对苯二酚、对异-丙烯基苯酚、2-甲基-2,3-二氢苯并呋喃和3-甲基-2,3-二氢苯并呋喃。     

MnFeCu-LDHs活化PMS降解氯四环素的效能及机制

针对污水处理厂尾水中抗生素等生物难降解有机物频繁检出的问题,采用相对绿色、低毒性的过渡金属元素制备了锰铁铜类水滑石(MnFeCu-LDHs),并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解氯四环素(CTC)。探究了初始pH、反应温度、催化剂和PMS投量对CTC降解效能的影响规律,通过化学捕获和淬灭实验确定了活性氧物种(ROS)的种类与贡献,并对反应前后的催化剂进行理化性质表征且考察了催化剂稳定性。结果表明,在初始pH为7、反应温度为298 K、催化剂及PMS投加量均为0.2 g·L⁻¹条件下,反应5 min后CTC去除率达到80.88%,30 min去除率达到91.18%,同时,随着初始pH和温度的提高,CTC的降解效果得到明显增强;ROS淬灭实验和EPR捕获实验结果证实了在该体系中,·OH、SO₄·⁻、¹O₂均参与了CTC的降解,贡献度最高的是¹O₂,其次为·OH和SO₄·⁻;基于反应前后XPS光谱对比分析,发现MnFeCu-LDHs活化PMS过程稳定性较好,此外该催化剂在重复使用5次后,CTC的30 min去除率仍达到73.61%。因此,本研究可为SR-AOPs应用于控制水环境抗生素类污染提供新思路。     

电活化过硫酸钠降解四溴双酚A生产废水

四溴双酚A(TBBP-A)生产废水含有多种难降解有机物及大量盐类,是极难处理的化工废水。采用外加直流电压活化过硫酸钠的方法预处理TBBP-A生产废水,以总有机碳(TOC)降解率为指标考察有机物的降解情况。结果表明,酸性条件有利于电活化过硫酸钠降解TBBP-A生产废水,pH=2时过硫酸钠浓度对TOC降解情况影响不大,中性或碱性环境下,过硫酸钠浓度是TOC降解率的主要影响因素。适当提升外加电压有利于促进TBBP-A生产废水中TOC的降解,处理时间宜控制在1.0h以内,电极介质对于TOC降解的影响总体不大。当外加电压为3.0V,过硫酸钠质量分数为2%～5%,pH=2,反应时间为1.0h左右时,TOC降解率可以达到40%以上,可见电活化过硫酸钠技术可以作为预处理TBBP-A生产废水的有效手段。     

铁酸锰纳米球修饰石墨相氮化碳光催化活化过一硫酸盐去除双酚A

采用水热法制备了铁酸锰(MnFe_2O_4)纳米球修饰的石墨相氮化碳(g-C_3N_4)复合光催化剂(MnFe_2O_4/g-C_3N_4),并对其光催化活化过一硫酸盐(PMS)去除内分泌干扰物双酚A(BPA)的性能进行探究。考察了PMS浓度、MnFe_2O_4负载量、催化剂投加量及pH对双酚A去除的影响。XRD、SEM、TEM及FT-IR等结果证明,MnFe_2O_4纳米球已成功负载于g-C_3N_4。光催化实验结果表明,与单独g-C_3N_4相比,MnFe_2O_4/g-C_3N_4光催化活性有明显提升。同时,PMS的加入可进一步大幅提高该复合光催化剂的光催化性能。当PMS浓度为1 mmol·L~(-1)、MnFe_2O_4负载量为20%及催化剂投加量为0.5 g·L~(-1)时,复合催化剂光催化活性最佳,反应2 h后,BPA的去除率达到98%。光电化学测试结果表明,引入MnFe_2O_4后可提升g-C_3N_4光生载流子分离能力。重复性实验结果表明该复合光催化剂具备较好的稳定性。本研究可为新型高效光催化体系的开发及其在环境污染控制领域的应用提供参考。     

纳米铁酸铜催化剂活化过一硫酸盐降解苯胺废水

使用溶胶凝胶法制备纳米铁酸铜催化剂,并用于活化过一硫酸盐催化降解苯胺废水。探究了纳米铁酸铜投加量、过一硫酸盐投加量和pH对苯胺降解率的影响。结果表明,在纳米铁酸铜投加量为2.0g/L、过一硫酸盐投加量为0.2g/L、pH=7.0的条件下,纳米铁酸铜活化过一硫酸盐催化降解苯胺废水的效果最好,反应60min,100mL质量浓度为10mg/L的苯胺降解率可达99%。纳米铁酸铜在反应过程中的总铁溶出量仅为0.87mg/L,总铜溶出量仅为0.03mg/L。苯胺的降解途径:一是苯胺中的氨基被自由基攻击,生成亚硝基苯,继续氧化生成硝基苯,然后开环矿化为CO_2和H_2O;二是氨基对位苯环上的氢原子被羟基取代生成对羟基苯胺,对羟基苯胺被自由基攻击生成亚氨基苯醌,进一步反应生成对苯醌,然后开环矿化为CO_2和H_2O。     

CuO活化过硫酸盐对孔雀石绿的降解

为研究CuO在活化过一硫酸氢盐（PMS）与过二硫酸盐（PS）降解染料时的差异,通过单因素控制实验,探究PMS/PS浓度、CuO投加量、初始pH和氯离子对CuO/PMS和CuO/PS体系降解孔雀石绿染料（MG）的影响。结果表明：常温常压下,在MG初始浓度为10 μmol·L-1,PMS浓度为250 μmol·L-1,CuO投加量为200 mg·L-1的条件下,60 min后CuO/PMS体系对MG的降解率为86.73%;当MG初始浓度为10 μmol·L-1,PS浓度为200 μmol·L-1,CuO投加量为200 mg·L-1时,60 min后CuO/PS体系对MG的降解率为79.07%,过量的CuO和过低的pH均会降低体系的氧化能力。当MG初始浓度为10 μmol·L-1,氧化剂浓度为200 μmol·L-1,CuO投加量为200 mg·L-1时,CuO/PMS体系与CuO/PS体系对MG降解率分别为80.35%和79.07%,降解效果大致相当。在地下水/工业废水中氯离子普遍存在情况下,CuO/PS体系由于不产生硫酸根自由基,则避免了氯代副产物的生成,因而相对硫酸根自由基氧化体系具有一定优势。动力学分析显示,两种体系中MG的降解均遵循一级反应动力学模型。     

锰氧化物八面体分子筛活化过一硫酸氢盐降解酸性橙7

采用无溶剂法制备了氧化锰八面体分子筛（OMS-2）,通过XRD、FT-IR、SEM、TEM及N2吸附-脱附等温线等对其结构进行了表征,并以典型难降解偶氮染料酸性橙7（AO7）为目标污染物,考察了OMS-2活化过一硫酸氢盐（PMS）降解AO7的性能。研究结果发现,无溶剂法制备的OMS-2呈纳米棒状,为典型的锰钾矿型结构,比表面积达到129 m2·g-1,平均粒径10.5 nm左右。OMS-2催化剂能够高效催化PMS产生活性自由基降解偶氮染料,反应10 min内可使AO7几乎完全脱色,重复使用10次均能保持较高的催化稳定性;脱色降解后染料分子中的共轭体系和芳香环结构被破坏。     

The adsorption affinity of N-doped biochar plays a crucial role in peroxydisulfate activation and bisphenol A oxidative degradation

Environmental Science and Pollution Research - Metal-free biochar to activate persulfate and degrade organic contaminants has attracted great attention in advanced oxidation processes, while the...     

Exploring the potential of applying proteomics for tracking bisphenol A and nonylphenol degradation in activated sludge

A significant percentage of bisphenol A and nonylphenol removal in municipal wastewater treatment plants relies on biodegradation. Nonetheless, incomplete information is available concerning their degradation pathways performed by microbial communities in activated sludge systems. Hydroquinone dioxygenase (HQDO) is a specific degradation marker enzyme, involved in bisphenol A and nonylphenol biodegradation, and it can be produced by axenic cultures of the bacterium Sphingomonas sp. strain TTNP3. Proteomics, a technique based on the analysis of microbial community proteins, was applied to this strain. The bacterium proteome map was obtained and a HQDO subunit was successfully identified. Additionally, the reliability of the applied proteomics protocol was evaluated in activated sludge samples. Proteins belonging to Sphingomonas were searched at decreasing biomass ratios, i.e. serially diluting the bacterium in activated sludge. The protein patterns were compared and Sphingomonas proteins were discriminated against the ones from sludge itself on 2D-gels. The detection limit of the applied protocol was defined as 10^?3 g TTNP3 g^?1 total suspended solids (TSSs). The results proved that proteomics can be a promising methodology to assess the presence of specific enzymes in activated sludge samples, however improvements of its sensitivity are still needed.     

Chlorination of bisphenol A in aqueous media: formation of chlorinated bisphenol A congeners and degradation to chlorinated phenolic compounds

The chlorination of bisphenol A (BPA) in aqueous media was investigated in order to describe the degradation profile of this compound and the formation of chlorinated products. Aqueous solutions of BPA (approx. 1 mg/l) were chlorinated by sodium hypochlorite solution at room temperature and under weakly alkaline conditions. Chlorinated compounds were extracted with dichloromethane and determined by gas chromatography/mass spectrometry (GC/MS). BPA was consumed completely within 5 min of chlorination, when the initial chlorine concentration was 10.24 mg/l (molar ratio to BPA, 58.7). On the other hand, when the initial chlorine concentration was 1.03 mg/l (molar ratio, 6.56), 9.3% of BPA still remained after 60 min chlorination. Five chlorinated BPA congeners, 2-chlorobisphenol A (MCBPA), 2,6-dichlorobisphenol A (2,6-D2CBPA), 2,2'-dichlorobisphenol A (2,2'-D2CBPA), 2,2',6-trichlorobisphenol A (T3CBPA) and 2,2', 6,6'-tetrachlorobisphenol A (T4CBPA) were formed in the earlier stages of chlorination. Several chlorinated phenolic compounds, 2,4,6-trichlorophenol (T3CP), 2,6-dichloro-1,4-benzoquinone (D2CBQ), 2,6-dichloro-1,4-hydroquinone (D2CHQ), C9H10Cl2O2, C9H8Cl2O and C10H12Cl2O2, were also formed by further chlorination.     

Application of UV-activated persulfate and peroxymonosulfate processes for the degradation of 1,2,3-trichlorobenzene in different water matrices

Environmental Science and Pollution Research - The presence of a large number of micropollutants in the environment, including priority and emerging substances, poses a significant risk to surface...     

光催化降解内分泌干扰物双酚A的响应面分析与优化

对光催化降解内分泌干扰物双酚A进行了研究,使用响应面方法(RSM)结合中心组合设计(CCD),对光催化过程中的影响因素(光强、TiO2浓度、初始双酚A浓度)进行了探讨和分析,构建响应面模型,并对反应条件进行了优化。此响应面模型能够较好地模拟实验结果,可以用于探索设计空间。优化的最佳反应条件为:TiO2浓度1.80 g/L、初始双酚A浓度41.08 mg/L、UV 光强6.61 mW/cm2,预测和实验最大双酚A去除率分别为81.5%和82.3%,数值比较接近,说明此响应面模型能够有效描述光催化反应过程,优化光催化反应条件,为光催化技术工程应用和光反应器设计提供技术参考。     

BiOBr掺杂TiO2纳米管阵列光催化降解水中微量双酚A的性能及机理

针对光催化降解水中微量双酚A存在的可见光利用率低、载流子复合效率高和催化剂回收难等问题,本研究采用阳极氧化法和循环浸渍法在钛片上原位制备了BiOBr/TiO₂纳米管阵列(BiOBr/TNTAs)复合光催化剂,使用SEM、XRD和XPS等分析方法对催化剂的形貌和结构进行了表征。结果表明,片层状的BiOBr均匀负载在TNTAs表面,形成了稳定的异质结结构。BiOBr/TNTAs在可见光下对水中微量双酚A的去除率和矿化率明显高于TNTAs,且表现出优异的光催化稳定性。水体中共存的各种阴离子和腐殖酸等会通过竞争活性位点或作为自由基清除剂影响双酚A的去除效果。自由基淬灭结果表明,·OH和h⁺是BiOBr/TNTAs光催化降解双酚A的主要活性物种。光催化活性增强主要归因于BiOBr和TNTAs间p-n异质结的形成,可有效拓展TNTAs的光谱响应范围,从而提高光生电子-空穴的分离效率。