北京气象塔夏季大气臭氧观测研究

2000年夏季7～8月,以北京325m气象塔为观测平台,分别在8,120,280m高度上进行了大气污染物臭氧(O₃)及其前体物氮氧化物(NO_x)和气象要素加强期的同步观测.对观测资料的分析表明,边界层内存在明显的臭氧浓度垂直差异;低层臭氧浓度呈明显的日变化,且昼夜振幅较大;对O₃浓度与NO₂/NO的比值作线性拟合分析发现,白天(10:00～16:00)O₃浓度与[NO₂/NO]的比值成线性关系,即达到光化学稳定态,但受气象背景场影响较大.     

安徽省O3浓度时空分异及其驱动因素研究

基于2017—2018年安徽省132个空气质量监测站点的O₃浓度观测数据及各月份的气象与前体物排放数据, 采用空间自相关分析、地理探测器等方法分析安徽O₃浓度的时空分异及其驱动因素. 结果表明:安徽O₃浓度的峰值出现在5月和6月, 超标率分别为31.4%和42.8%. O₃浓度整体呈空间集聚特征, 高值区主要出现在安徽东北部的蚌埠、宿州、淮南和滁州4市, 低值主要分布在皖南山区. 气象要素是安徽省O₃浓度格局形成的主控因素, 其中6月的边界层高度(q=0.644)、近地面太阳辐射(q=0.597)和风速(q=0.571)的影响最大, 且呈正向影响, 风速的增大和边界层高度的增加可能使得输入性污染增加. 降雨量(q=-0.532)和相对湿度(q=-0.559)呈负向影响, 且降雨带的移动是影响安徽夏季O₃分布格局的一项关键因素. 本地前体物排放对安徽O₃浓度的影响受到气象要素的驱动, 在夏季呈正向, 而冬季呈反向, 其中CO的影响相对较大. 6月气象要素与本地前体物排放的双因子交互驱动对O₃浓度的空间分异具有增强作用. 边界层高度和近地面太阳辐射与本地前体物的组合解释力均大于0.7, 在不利的气象条件下, 应进一步加强对本地前体物排放的管控.     

夏季城市大气O3浓度影响因素及其相关关系

利用2003年夏季济南市区近地面大气O₃、相关前体物和气象因素等观测数据,研究了O₃浓度的分布特征及时间变化规律,分析了7月份O₃与NO、NO₂和CO等前体物及太阳辐射和气温气象条件的相关性.结果表明,济南市区夏季O₃污染比较严重,观测期间各污染物O₃、NO、NO₂、NO_x和CO浓度都相对较高,昼间O₃与各前体物的浓度呈较好的负相关关系,与太阳辐射具有非常明显的相关性,而与气温的相关性不明显.根据以上分析结果,利用回归分析方法,建立了昼间O₃浓度与前体物、气象因子之间的相关模式,结果表明O₃浓度的计算值与观测值符合性较好.     

上海周边地区海陆风特征及其对PM2.5和O3浓度的影响研究

海陆风环流对沿海和内陆城市的大气污染物浓度有重要作用,基于风廓线雷达数据、大气PM_2.5和O₃质量浓度数据等分析了上海及周边地区海陆风局地环流的特征及其对区域大气污染物PM_2.5和O₃浓度变化的影响.研究结果表明：该区一年四季均会发生海陆风,海陆风发生的年平均日数为37.8 d.海陆风频率和强度在滨海高于内陆.海风持续时间在滨海大于内陆,而陆风持续时间滨海小于内陆.夏季的海风强度最强,其内陆地区风速和强度均小于沿海地区.海陆风导致该区的PM_2.5浓度降低和沿海地区O₃浓度升高.风向风速对污染物PM_2.5和O₃的影响在滨海地区比内陆地区更加显著.滨海地区的PM_2.5污染主要来自西北方向（WNW、NW 、和NNW）,西北风（NW）和偏南方向的风 （SSW、S、和SSE）会分别导致夏季和春季的O₃浓度增大.随着风速增加,O₃浓度增大,大约当风速在 3~4 m?s^-1 时增加到峰值,然后逐渐减小.海陆风对沿海地区的O₃及其前体物等污染物的循环输送及其引起的湍流混合使得沿海地区的O₃变化变得很复杂.     

北京城区夏季O3化学生成过程

选取2007年7月1日—8月31日中的21个晴空日,利用观测资料和光化学箱模式计算了北京城区测点的O₃生成速率G(O₃)和O₃生成效率OPE.结果表明,21个晴空日中G(O₃)日最高小时值分布在(18~82)×10^-9h^-1之间;在O₃污染和非污染日G(O₃)最高值的平均水平无显著差异,且与O_x浓度之间不存在一致的对应关系,表明O₃化学生成过程不能全面解释地面O₃浓度的累积,物理传输过程对测点O₃实测浓度有显著作用;各个化学过程对G(O₃)的贡献率对比结果显示,HO₂ 在 NO向NO₂的转化中贡献最大;OPE值分布在2.8~5.8之间,总体水平为4.1±0.1;OPE值与NO_x浓度之间为非线性关系,OPE值随NO_x浓度的增加而减少,表明消减测点附近VOCs排放能有效降低O₃浓度.     

泰山顶臭氧及其前体物一氧化碳浓度变化规律

监测泰山顶O₃及其前体物CO的浓度,分析O₃和CO浓度的变化规律及其相关性.结果表明,泰山顶O₃小时平均浓度超过国家一级标准的频率为15.81%,CO小时平均浓度均达标;O₃浓度的日变化幅度较小,说明该地区受周围工业污染影响较小;O₃和CO浓度的日变化均呈一高一低的双峰型变化规律,二者具有很好的相关性,O₃浓度峰值一般滞后于CO,该区域O₃及其前体物CO浓度的变化主要受局地光化学过程控制;O₃浓度与CO浓度的日际变化的相关性也较好.     

北京大气中NO、NO2和O3浓度变化的相关性分析

臭氧（O₃）是城市污染大气中的首要光化学污染物,其变化规律与氮氧化物(NO_x=NO+NO₂)关系密切.采用49C臭氧分析仪和42CTL氮氧化物分析仪对北京城区O₃和NO_x浓度进行了连续观测,时间为2004-08～2005-07.结果显示,O₃和OX（O₃+NO₂）浓度在午后15:00左右出现峰值,NO_x呈双峰态日变化,在07:00和23:00左右出现峰值.不同季节污染物的浓度变化存在差异,O₃和NO_x浓度分别在夏季和冬季达到最大.NO_x浓度存在100×10^-9(体积分数)的“分界点”,NO_x低浓度时以NO₂为主,NO_x高浓度时NO占大部分.OX区域贡献和局地贡献存在明显的季节变化,前者主要受区域背景O₃的影响,在春季最大,后者主要受局地NO_x光化学反应的制约,在夏季最强,同时OX组分呈现显著的昼夜差异.     

秦皇岛市区大气臭氧生成过程及前体物敏感性研究

O₃生成速率与前体物VOCs和NO_x之间的非线性关系,决定了明确当地的光化学属性是制定有效臭氧污染控制策略的重要前提.为掌握秦皇岛市O₃污染状况,探究秦皇岛市区O₃生成过程且明确秦皇岛市区臭氧生成与其前体物的敏感性关系,本研究对2015—2019年O₃污染状况进行了统计分析,并于2019年5月和9月分别选取天气晴朗的3 d对O₃生成过程及影响O₃生成的因子间的相互关系进行了研究,应用VOCs的OH消耗速率（L_OH）和臭氧生成潜势（OFP）评估了VOCs对O₃生成的贡献,并利用基于观测的箱化学模型对观测日期的O₃生成与前体物关系进行了敏感性计算.研究发现,秦皇岛市O₃污染天数自2015年后显著增加,2015—2019年间O₃月均浓度最大值发生在夏季6月份左右.5月和9月加强观测期间O₃日变化明显,呈单峰型,高值出现在12：00—18：00,大部分观测期间O₃浓度峰值与温度峰值同时出现.加强观测期间日O₃浓度最大值出现在5月24日为277 μg·m^-3.两个月份各类别VOCs浓度排序均为烷烃>炔烃>烯烃>芳烃.VOCs各类别中烯烃的OH自由基反应活性总量最大,烷烃和烯烃的臭氧生成潜势相当,其对O₃生成的贡献均较大.基于观测限制的箱模型对O₃生成的前体物敏感性计算表明,观测期间秦皇岛市区处于VOCs控制区,且O₃生成对烯烃的变化最为敏感.     

南京北郊O3、NO2和SO2浓度变化及长/近距离输送的影响

利用2008年1月—2010年12月南京北郊O₃、NO₂和SO₂质量浓度连续观测资料结合后向轨迹模式,采用聚类分析对轨迹进行分类和KZ滤波器对数据组分进行分离的方法,讨论了南京北郊气体污染物(O₃、NO₂和SO₂)的质量浓度变化规律及长/近距离输送对该地区污染气体的影响.结果表明,南京北郊春末夏初(5、6月)O₃月均浓度出现最大值,12月出现最小值;NO₂在春季(3—5月)月平均浓度相对较高,8月份浓度全年最低,而SO₂浓度在6、7月出现最低值.不同季节气体污染物浓度日变化各有特点,O₃呈单峰分布,12:00—15:00出现浓度最大值;NO₂浓度高值则出现在夜间;SO₂在清晨出现最大值,另外,春秋冬季SO₂呈双峰型分布.长/近距离输送对南京北郊污染气体影响的分析表明,在西南方向的近距离输送影响下,该地区O₃浓度将会出现明显的高值;传输速度较慢的西北气流则会促使该地区形成高浓度的NO₂;长距离输送对O₃和NO₂的贡献与气团输送距离有关,说明该地区O₃和NO₂是区域性问题.另外,当在传输速度较慢的偏东气流的控制下,SO₂的浓度较高,说明SO₂的高浓度事件与偏东方向的近距离输送有关.     

2015—2021年广州地区近地面O3浓度污染特征及其与气象因素关系

利用2015—2021年广州地区近地面逐时臭氧（O₃）观测资料及同期地面气象站常规观测数据,分析了广州地区近地面O₃浓度污染特征及其与气象因素的关系.结果表明：2015—2021年广州地区O₃浓度呈缓慢上升趋势,增速为1.9 μg?m^-3?a^-1,2015和2019年O₃浓度超标天数 最多;O₃平均浓度季节变化明显：秋季＞冬季＞夏季＞春季;O₃浓度空间分布不均匀,城郊地区高于中心城区;峰值中心位于城郊地区白云区,低值中心位于中心城区荔湾区.O₃浓度高峰期是7—10月,9月浓度最高,3月浓度最低;四季O₃浓度日变化均呈“单峰型”结构,最低值出现在7：00—8：00,14：00—16：00达到峰值.近地面O₃平均浓度和O₃超标率均与气温呈正比,当气温＞15 ℃开始出现臭氧超标现象.相对湿度＜50%时,O₃超标率与相对湿度呈正比;相对湿度为40%~50%时,O₃超标率达峰值为16.3%.当风速＜2 m?s^-1时,O₃超标率与风速呈正比;当风速＞ 2 m?s^-1时,O₃超标率与风速呈反比.高温、低湿、风小是广州地区产生高浓度O₃的主要气象因子.     

哈尔滨近地面O3浓度特征

伴随着经济发展和城镇化进程的加速,很多城市的臭氧浓度存在超标问题.本文选取2014—2017年哈尔滨城区污染数据及气象要素数据,对哈尔滨近地面层O_3时空分布特征及其与气象要素的关系进行了分析,结果表明:哈尔滨O_3日内单峰分布,最高值出现在下午14:00,最低值在清晨7:00.空间分布东南部最高,其次是南部,城中区较低.日间周末的近地面O_3浓度较高,而夜间工作日的O_3浓度较高.哈尔滨O_3浓度与平均气温正相关,与相对湿度负相关,与低于37 W·m~(-2)的紫外辐射正相关.     

北京市夏季不同O3和PM2.5污染状况研究

从天气背景场、气象要素、前体物和PM_(2.5)化学组分、气团运动轨迹以及大气氧化性等方面对北京市夏季两种不同的O_3和PM_(2.5)污染状况进行了分析.结果表明,O_3达到中度污染而PM_(2.5)浓度优良(O_3和PM_(2.5)一高一低)污染状况的天气形势场为:高空为偏西北气流,地面受高压后部控制;而O_3和PM_(2.5)同时达到中度污染(O_3和PM_(2.5)两高)的天气形势场为:高空为偏西气流,地面受低压控制.与O_3和PM_(2.5)一高一低污染状况相比,O_3和PM_(2.5)两高时的气象要素特征为:偏南风更为明显和相对湿度更高.O_3和PM_(2.5)两高时污染物浓度演变特征为,O_3和PM_(2.5)的起始浓度较高,PM_(2.5)日变化特征更为明显,而O_3平均浓度却低于O_3和PM_(2.5)一高一低的污染状况.前体物、大气氧化性以及PM_(2.5)化学组分分析的结果表明,较高的起始浓度在不利气象条件下的积累和吸湿增长以及当天较大偏南风造成的区域传输可能是造成O_3和PM_(2.5)两高污染状况中PM_(2.5)浓度达到四级中度污染的主要原因.     

基于GAMs模型分析成都市气象因子交互作用对O3浓度变化的影响

为探究成都市大气环境中气象因子交互作用对臭氧(8h浓度平均最大值,统一用O₃表示)浓度变化的影响特征,利用成都市2014～2019年逐日大气污染物资料以及同期的气象资料,采用广义相加模型(generalized additive models,GAMs)分析气象因子对O₃浓度变化的影响效应.结果表明,单影响因素的GAMs模型中,O₃浓度与最高气温、日照时数、相对湿度、风速、降水量、最大混合层厚度(maximum mixed depth,MMD)和通风系数(ventilation coefficient,VC)间均呈非线性关系,无论全年还是夏季,最高气温、日照时数、MMD和相对湿度对O₃浓度影响均较大,值得注意的是,夏季相对湿度和降水量对O₃浓度变化的影响较全年更加显著.在构建O₃浓度变化的多气象因子GAMs模型中,除平均风速以外的其他气象因子共同作用对O₃浓度变化有显著影响,就全年而言,构建的GAMs模型判定系数(R²     

中国东部冷锋推进中的PM2.5三维结构变化特征

利用观测资料和中尺度天气-化学模式（WRF-Chem）对一次冷锋南下天气过程导致的我国东部大范围空气污染开展研究,强调了冷锋过境前后的边界层结构及其对PM_2.5三维结构和变化的影响.观测发现,地面重污染区域位于冷锋前部均压场或等压线稀疏区域,在冷锋由北向南快速移动过程中,途经各站点PM_2.5浓度峰值伴随锋前而至.WRF-Chem模式可以较好地模拟中国东部地面和高空气象要素以及PM_2.5浓度的时空变化.模拟结果表明,处于该移动冷锋天气系统相同位置的沿途各站点的边界层结构以及PM_2.5垂直廓线表现出相似的特征.即:当冷锋开始入侵时,锋前污染物从地面被抬升到高空,PM_2.5浓度的增加和高空风速的增大导致高空PM_2.5通量增大,且PM_2.5浓度高值区随着高度升高向暖气团一侧倾斜.夜间冷锋过境引发边界层内对流性不稳定增加,边界层高度可达1 km以上,打破了边界层昼夜演变特征.本研究表明,垂直观测和精细模拟的结合可以有效地解释天气过程对空气污染的...     

天津夏季边界层低层大气中PAN和O3的输送特征分析

采用在线仪器监测分析2017年夏季天津气象铁塔220 m观测平台大气中过氧乙酰硝酸酯(PAN)和O_3的体积分数,并结合气象观测资料和后向轨迹分析PAN和O_3的输送特征.观测期间PAN和O_3体积分数平均值分别为(0.73±0.56)×10~(-9)和(53±25)×10~(-9),最大小时体积分数分别为3.49×10~(-9)和137×10~(-9),PAN和O_3体积分数具有相似的日变化特征,白昼PAN和O_3浓度高于夜间,且PAN和O_3浓度相关系数(R2=0.52)显著高于夜间(R2=0.21).观测期间偏南风下PAN和O_3浓度最高,偏东风下最低,风玫瑰图和后向轨迹聚类分析都表明,来源于西南方向的气流轨迹对应的污染物浓度最高,途经渤海和河北、辽宁沿海地区的偏东气流对应的PAN和O_3体积分数最低,边界层内输送对PAN和O_3的体积分数分布起到了重要作用.     

基于KZ滤波法的河北省PM2.5和O3浓度不同时间尺度分析研究

大气细粒子和臭氧是影响我国城市空气质量的主要污染物质,其浓度的大小不仅与污染源的排放量有关,气象条件也是影响其浓度分布特征的重要因素.要评估污染物减排措施的效果,有必要将气象条件的影响剥离出来,仅评估排放量的降低对污染物浓度长期变化趋势的影响.本文使用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波方法对河北省石家庄、保定、张家口三市2013—2017年PM_(2.5)和O_3逐日浓度时间序列进行分解,并使用同期地面气象观测数据对各时间序列进行逐步回归分析,将经过KZ滤波后的长期序列与经逐步回归后的结果的差值再次进行滤波处理,得到去除气象影响的污染物浓度长期变化趋势,该浓度仅与污染物的排放量有关.结果表明,因污染源排放的影响,河北省三市大气PM_(2.5)浓度在研究年内除在2017年初略有上升以外,其余季节均呈下降趋势.河北省三市大气O_3浓度在研究年内均有波动上升趋势.气象条件对PM_(2.5)浓度长期变化趋势的影响大于O_3.     

2001~2019年气象条件对江苏省PM2.5分布的影响

利用区域在线空气质量模式WRF-Chem模拟研究了2001～2019年气象条件对江苏省PM_2.5浓度分布的影响.在排放源不变的情况下,气象条件引起的江苏省PM_2.5年均浓度的最强正、负异常分别出现在2008和2001年,它们的异常值相对于多年平均值分别占比10.5%和-14.3%,表明气象条件对PM_2.5浓度年际变化有明显影响.经验正交函数分解的结果表明,气象条件对江苏省PM_2.5浓度的空间分布的影响具有一致性.边界层高度、温度、相对湿度、风速和降水整体上都与江苏省PM_2.5浓度呈现显著负相关关系.以上气象因子所构建的线性回归方程能较好地描述PM_2.5浓度和气象条件之间的关系,其拟合值与模拟值相关性为0.73,通过了99%的信度水平检验.     

海陆风对天津市PM2.5和O3质量浓度的影响

静稳天气下局地环流往往会对污染物的传输扩散起重要作用.根据天津市地处渤海西岸,常年受到海陆风影响的特点,综合气象、环境资料及HYSPLIT模型,针对沿海、市区、城郊、山区等代表性站点,研究了海陆风对天津市ρ（PM_2.5）和ρ（O₃）的影响.结果表明:①2015年天津市海陆风天数为78 d,占全年的22%;海陆风多集中于6-9月,其中,7月海陆风日最多、2月最少.②ρ（PM_2.5）和ρ（O₃）季节性变化和空间分布特征不同.春、夏两季ρ（PM_2.5）山区最高、城郊最低;秋、冬两季ρ（PM_2.5）市区最高、山区最低.春、秋两季ρ（O₃）沿海最高、市区最低;夏季ρ（O₃）山区最高、沿海最低.③海陆风对ρ（PM_2.5）有扩散作用,对ρ（O₃）有增加作用.海陆风对沿海ρ（PM_2.5）扩散作用最为明显,致使冬、秋两季ρ（PM_2.5）分别下降20.2%和7.9%;对城郊ρ（O₃）增加作用最为明显,致使秋、夏两季ρ（O₃）分别升高39.8%和16.2%.④个例研究表明,海风向内陆推进过程中垂直方向最高可达1 000 m,受海风影响天津市ρ（PM_2.5）下降,陆风使得ρ（PM_2.5）小幅上升,海陆风总体起扩散作用;海陆风使天津市ρ（O₃）日变化出现3个峰值,日均值明显增大,其中,城郊增幅（68.2%）最大.研究显示,海陆风对天津市ρ（PM_2.5）有扩散的作用,但会增高ρ（O₃）.      

基于快速聚类方法分析常州市区PM2.5的统计特性

运用统计方法研究常州市区2013~2014年6个国控点六项基本污染物(SO_2、NO_2、CO、O_3、PM_(2.5)和PM_(10))月平均浓度变化,结果表明,除O_3外,其它五项污染物月平均浓度夏季较低冬季较高.颗粒物与风速之间的关系为PM_(2.5)浓度随风速的升高一直降低,PM_(10)随风速的升高浓度先降低后升高.采用快速聚类分析(k-means)并运用SWV和DIV指数对六项基本污染物进行分类,得到4个样本分类.与依据颗粒物化学成分或粒径谱对PM进行源解析方法不同,本研究更多是从PM_(2.5)与其它污染物相关关系以及污染程度等角度按照欧式距离进行分类.不同类中PM_(2.5)来源明显不同,类1中PM_(2.5)与化石燃料燃烧排放密切相关,类2与O_3密切相关,类3与城市不完全燃烧排放、区域灰霾污染密切相关,类4可以归类于城市"背景"类.快速聚类分析结果也表明常州市区PM_(2.5)有着复杂的来源.     

青岛冬季PM2.5持续重污染天气的大气边界层特征

鲜有出现空气质量问题的北方沿海城市青岛近年来也频频出现重污染天气. 2014年1月青岛市总计出现7 d重污染天气,其中1月15-18日是持续4 d的PM_2.5重污染,其余的则分别出现在1月6日、11日和30日.为了获得气象条件对持续重污染天气发展、维持和消除的影响机制,利用激光雷达、大气稳定度仪探测数据以及地面、高空气象观测和空气质量监测数据,重点分析了1月15-18日持续重污染期间青岛市大气边界层气象要素的时间和空间特征.结果表明,2014年1月影响青岛冷空气势力弱、青岛近地面低于3 m/s的风速不利于污染物扩散,66%以上的相对湿度有利于污染物浓度增大.在污染源稳定的背景下,气象要素的差异性导致了污染物浓度时空分布的差异.在持续的弱偏北风下污染物浓度居高不下;在偏南风影响下,污染物浓度趋于下降.边界层内存在高层干冷弱北风和低层暖湿弱南风的风切变、稳定层结、低层相对湿度为70%的高湿大气以及交替出现的近地面南北风是此次重污染持续的主要原因.大气边界层高度变化对污染物浓度具有6 h左右的延迟影响;而低边界层高度、大稳定度因子,低云的存在和较高的污染物浓度之间具有较好的一致性变化趋势.当近地面温度升高、相对湿度减小以及增大的偏南风和存在弱不稳定层结时,有利于提高青岛局地大气扩散能力.