异相可见光Fenton催化降解罗丹明B的研究

用溶胶凝胶法成功制备了异相可见光Photo-Fenton试剂BiFeO3,并对其形貌等物理化学性质进行表征.考察了异相可见光Fenton体系下罗丹明B的降解情况,2.50h后10 mg/L罗丹明B被BiFeO3-Fenton可见光催化并全部降解,证实BiFeO3是很好的异相可见光Photo-Fenton催化剂.利用液相色谱—质谱联用(LC/MS)鉴定分析了罗丹明B降解中间产物,共检测到4种脱乙基产物,初步认为罗丹明B在BiFeO3-H2O2体系下降解主要途径是逐步脱乙基反应.     

零价铁与双氧水异相Fenton降解活性艳橙X-GN

采用Fe0与H2O2构成异相Fenton体系降解偶氮染料活性艳橙X-GN,考察了初始pH、H2O2和Fe0投加量、温度等对反应过程的影响。实验结果表明,在初始pH值为3.0、Fe0投加量为0.8 g/L、H2O2投加量为5 mmol/L和反应温度30℃的条件下,反应60 min后活性艳橙降解率达到96.2%。Fe0与H2O2投加量都存在一个最佳范围,当Fe0与H2O2浓度大于0.8 g/L和5 mmol/L时,羟基自由基会通过其他方式消耗,致使活性艳橙降解率下降。酸性条件和提高温度均有利于反应的进行。反应符合准一级动力学,表观反应速率常数k为0.064 min-1(30℃),反应活化能为80.62 kJ/mol。UV-Vis光谱扫描表明,反应过程中活性艳橙的发色基团及苯环结构均被破坏。     

可见光下 H2La2Ti3O10/TiO2光催化降解有机染料的研究

通过固相反应、离子交换、粒子插入等一系列反应合成一种层状纳米光催化复合材料H2La2Ti3O10/TiO2.可见光照射下,对选定的染料模型--甲基橙溶液(20 mg/L)、汽巴克隆黄(100mg/L)、依利尼尔红(100 mg/L)溶液做光降解实验.结果表明,在可见光照射下,H2La2Ti3O10/TiO2均能对溶液中甲基橙、汽巴克隆黄、依利尼尔红有效降解,光照30min后,其对溶液中甲基橙、汽巴克隆黄、依利尼尔红的降解率分别可达60.4%、60.7%和72.0%,而标准TiO2(P-25)仅为6.2%、10.6%和12.3%.     

可见光下H2La2Ti3O10／TiO2光催化降解有机染料的研究

通过固相反应、离子交换、粒子插入等一系列反应合成一种层状纳米光催化复合材料H2La2Ti3O10／TiO2。可见光照射下，对选定的染料模型——甲基橙溶液(20mg／L)、汽巴克隆黄(100mg／L)、依利尼尔红(100mg／L)溶液做光降解实验。结果表明，在可见光照射下，H2La2Ti3O10／TiO2均能对溶液中甲基橙、汽巴克隆黄、依利尼尔红有效降解，光照30min后，其对溶液中甲基橙、汽巴克隆黄、依利尼尔红的降解率分别可达60．4％、60．7％和72．0％，而标准TiO2(P-25)仅为6．2％、10．6％和12．3％。     

非均相Fenton和非均相US-Fenton体系中甲基橙降解动力学

在初始pH=3的条件下研究了甲基橙在非均相Fenton体系和非均相US-Fenton体系中的降解动力学。研究内容包括表观动力学方程和活化能。研究表明,超声的引入可以提高甲基橙的降解效率和降解速率。对比非均相Fenton和非均相US-Fenton体系中的表观动力学方程表明超声的引入可以提高反应速率常数,此外,还可以提高H2O2的利用率。通过对比分析,超声的引入可以降低反应所需的活化能,在超声的存在下,甲基橙的氧化活化能为25.12 kJ/mol,而在没有超声的条件下,需要的活化能为41.49 kJ/mol。     

异相类Fenton催化剂CuFeO2的制备及其对水中氧氟沙星的降解性能

以三水合硝酸铜、九水合硝酸铁分别作为铜源和铁源,通过简单的一步水热法合成纯3R相结构CuFeO₂催化剂。通过X射线衍射仪、扫描电镜、透射电镜和高分辨透射电镜对其晶格结构和形貌进行了表征,构建了CuFeO₂/H₂O₂体系对目标污染物氧氟沙星(OFX)进行降解,考察了不同催化剂投加量、H₂O₂浓度、溶液pH等参数对OFX降解效果的影响。结果表明,在催化剂投加量为1.1 g ·L⁻¹、H₂O₂浓度为15 moL·L⁻¹以及pH=3.65的条件下,反应300 min后,CuFeO₂/H₂O₂体系对10 mg·L⁻¹ OFX的降解率高达93.8%;此外,CuFeO₂催化剂在活化H₂O₂降解OFX过程中具有良好的稳定性,经5次降解后的降解率仅降低了8.1%;自由基捕获实验和电子自旋共振波谱测试结果表明CuFeO₂/H₂O₂体系中·OH是主要的活性自由基;降解反应前后CuFeO₂的X射线光电子能谱表征结果表明,Cu⁺和Fe³⁺的相对含量均有不同程度的降低,表明CuFeO₂中的Fe和Cu双活性位点在异相类Fenton反应中均起着重要的作用。最后,通过质谱鉴定了OFX的降解产物,并在此基础上提出了可能的降解路径。     

异相Fenton试剂催化氧化-混凝沉淀深度处理焦化废水

针对焦化废水二级生化处理出水COD、色度和浊度无法达标的问题,实验研究了异相Fenton试剂催化氧化法和混凝沉淀法以及二者联合深度处理焦化废水的效果,分别探讨了H2O2、FeOOH投加量、初始pH,混凝剂投加量及种类对COD去除的影响,确定了最佳运行条件,采用GC-MS分析了联合工艺对废水中有机物的去除规律。异相Fenton试剂催化氧化静态实验研究表明,当H2O2(10%)投加量为2 mL/300 mL,FeOOH投加量为3 g/L,初始pH为4~6之间,处理效果最佳;混凝沉淀实验中最佳的混凝剂为聚丙烯酰胺阳离子,最佳投加量为8 mg/L。异相Fenton试剂催化氧化-混凝沉淀联合工艺深度处理焦化废水,出水COD基本在90 mg/L左右,浊度为0.8NTU左右,色度为40度以下,满足国家污水综合排放二级标准(GB8978-1996)。GC-MS分析显示,联合工艺能有效减少废水中有机物的种类和浓度,并将废水中长链大分子化合物和杂环化合物分解为短链的小分子化合物,构成联合工艺出水COD的主要是小分子有机物,尤其是卤代烷烃含量较高。     

Worm-like分子筛负载磷钨酸催化剂的制备及光降解甲基橙的性能研究

以Worm-like分子筛为载体,采用浸渍法制备不同磷钨酸负载量的负载型催化剂,并采用傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和N2吸附/脱附等手段对负载型磷钨酸催化剂进行表征。结果表明,磷钨酸成功负载在Worm-like分子筛上,且随着磷钨酸负载量的增加,FT-IR、XRD和N2吸附/脱附结果呈规律性变化。将该系列催化剂用于光催化降解甲基橙实验,结果表明,甲基橙质量浓度为20mg/L,磷钨酸负载量为70%(质量分数)时,甲基橙降解率为87.2%;回收催化剂并重复使用3次,甲基橙降解率仍达75%以上。     

CNTs-CeO2/H2O2复合光催化氧化体系降解水中酸性橙Ⅱ

运用"化学沉淀法",将CeO2负载到碳纳米管(CNTs)上制备复合光催化剂,采用"单因素实验法"优化了制备条件。运用透射电镜和X射线衍射仪对复合光催化剂进行了表征。结果表明,负载到CNTs上的CeO2为多晶面心立方结构,尺寸大小在6~10 nm之间,其在CNTs上分散效果好,负载均匀且负载率高。在溶液pH为5,CNTs-CeO2用量为0.50 g/L并光照2 h后,酸性橙Ⅱ的光脱色率和TOC去除率分别达到64.71%和44.25%;加入0.02 mmol/L H2O2后,CNTs-CeO2/H2O2复合体系对酸性橙Ⅱ的光脱色率和TOC去除率分别提高至91.35%和82.40%。这预示着CNTs-CeO2/H2O2复合光催化氧化体系在对水中偶氮染料的光催化处理方面具有潜在的应用价值。     

磷钨酸光催化降解甲基橙溶液的研究

以磷钨酸为光催化剂,在紫外灯照射下,对模拟染料废水甲基橙溶液进行光催化降解,并研究了催化剂加入量、pH值、甲基橙初始浓度和外加氧化剂H2O2对光催化降解效果的影响.结果表明,磷钨酸光催化剂加入量为300 mg/100 mL,pH=2.5时,甲基橙溶液的降解率明显高于其他pH值的降解率;在较低浓度下,甲基橙溶液的光催化降解反应符合一级动力学方程;外加氧化剂H2O2可提高光催化反应速率.     

沸石负载Cu2O光催化剂降解甲基橙

采用化学沉积法,以CuSO4·5H2O和Na2SO3为原料,以人造沸石为载体,在HAC-NaAC缓冲溶液中制备了沸石-Cu2O复合型光催化剂。在仿日光光源照射下,分别从降解时间、甲基橙初始浓度及初始pH、降解温度等不同方面考察了对复合光催化剂降解甲基橙的影响。结果表明,当甲基橙初始浓度为25 mg/L、初始pH在7.00~10.00之间,降解温度为40℃,复合型光催化剂对甲基橙的降解效果最好;样品重复性使用实验表明,沸石-Cu2O复合光催化剂在可见光区具有良好的光催化活性和稳定性;离子干扰实验证明,Cl-浓度控制在1.2 g/L之内时对甲基橙降解效果影响较小。     

石墨棒阳极电化学氧化降解甲基橙

以石墨棒为阳极,采用电化学氧化法降解水溶液中甲基橙。通过紫外可见光谱和HPLC分析初步鉴定了甲基橙降解过程中的部分中间产物;通过硝酸银滴定法证明了使用的支持电解质氯化钠能参与并促进氮氮双键和苯环的破坏;通过紫外可见光谱、COD的变化考察了电解质的种类及浓度、电极种类、修饰及形状、槽电压和酸碱度等参数对石墨棒阳极降解甲基橙能力的影响。实验结果表明,以石墨棒为阳极、以石墨棒或者铜环为阴极组成的二维电极体系,和以石墨棒为阳极、以铜环为阴极并填充活性炭组成的三维电极体系,在氯化钠水溶液中均能有效降解甲基橙,20 min后脱色率超过95%,3 h后COD去除率超过90%。     

微波促进含Cr(Ⅵ)-H2O2体系降解甲基橙溶液的研究

研究了微波辐射下Cr(Ⅵ)-H2O2催化降解甲基橙溶液的行为,探索了微波功率、微波辐射时间、pH值、H2O2浓度、Cr(Ⅵ)等对甲基橙溶液脱色率和COD去除率的影响.研究结果表明,Cr(Ⅵ)-H2O2能形成类Fenton体系;微波辐射可提高H2O2产生羟基自由基(·OH)的效率.1000 mg/L的甲基橙溶液,在Cr(Ⅵ)浓度为10.0 mmol/L、pH值为2.5、H2O2浓度为20.0 mmol/L、微波功率为700W下加热2 min,甲基橙溶液的脱色率为99.2%,COD去除率为82.8%.     

TiO2/CdS复合半导体光催化剂降解甲基橙的实验研究

采用Sol-Gel法制备TiO2/CdS复合半导体光催化剂,以8 W-365 nm的紫外灯为光源、甲基橙溶液模拟染料废水、在自制的光催化反应器中研究TiO2/CdS的光催化活性和光催化降解甲基橙的特点和规律.结果表明,当CdS掺入量为0.5%(摩尔比)时,TiO2/CdS的光催化活性最高;当CdS的掺入量＞3.5%(摩尔比)时,TiO2/CdS光催化剂的光催化活性低于TiO2的光催化活性;对初始浓度为15 mg/L的甲基橙溶液处理2.5 h后,脱色率可达44%;甲基橙的光催化降解反应符合Y=A B1×X B2×X2动力学模型.     

磷钨酸季铵盐-β-环糊精包合物光催化降解甲基橙

制备了磷钨酸季铵盐-β-环糊精包合物,并进行了初步表征,用正交实验优化了包合物的制备条件。在光催化反应仪中,以紫外灯为光源,以包合物为光催化剂,研究了其对模拟染料废水甲基橙溶液的光催化降解脱色的影响。讨论了影响光催化降解效果的溶液初始酸度、催化剂投加量和甲基橙的初始浓度等几个重要因素。     

铜铈复合氧化物催化降解甲基橙

采用水热法制备的铜铈复合氧化物能够直接催化降解甲基橙,探究了铜铈摩尔比、pH、投加量对催化降解效果的影响。研究发现,pH=3.5、Cu/Ce=1、投加量1.0 g·L-1时,甲基橙的降解效果最佳。在0.5~1.0 g·L-1之间时,随着投加量的增加,甲基橙的脱色速率加快,脱色率也有所增加。随着溶液中的pH逐渐下降,甲基橙脱色率有所增加,pH=3.5时,甲基橙脱色率最高;而进一步降低pH至3.0时,脱色率反而下降,可能是强酸腐蚀了金属氧化物表层,降低了甲基橙的降解效果。甲基橙主要因其被降解而脱色,促使甲基橙脱色的活性物质为·OH,且与体系中的分子氧有关,反应过程消耗一定的H+。     

微波促进含Cr(VI)-H2O2体系降解甲基橙溶液的研究

研究了微波辐射下Cr(VI)－H₂O₂催化降解甲基橙溶液的行为，探索了微波功率、微波辐射时间、pH值、H₂O₂浓度、Cr(VI)等对甲基橙溶液脱色率和COD去除率的影响。研究结果表明，Cr(VI)-H₂O₂能形成类Fenton体系；微波辐射可提高H₂O₂产生羟基自由基(·OH)的效率。1000 mg/L的甲基橙溶液，在Cr(VI)浓度为10.0 mmol/L、pH值为2.5、H₂O₂浓度为20.0 mmol/L、微波功率为700W下加热2 min，甲基橙溶液的脱色率为99.2%，COD去除率为82.8%。     

锰氧化物八面体分子筛活化过一硫酸氢盐降解酸性橙7

采用无溶剂法制备了氧化锰八面体分子筛（OMS-2）,通过XRD、FT-IR、SEM、TEM及N2吸附-脱附等温线等对其结构进行了表征,并以典型难降解偶氮染料酸性橙7（AO7）为目标污染物,考察了OMS-2活化过一硫酸氢盐（PMS）降解AO7的性能。研究结果发现,无溶剂法制备的OMS-2呈纳米棒状,为典型的锰钾矿型结构,比表面积达到129 m2·g-1,平均粒径10.5 nm左右。OMS-2催化剂能够高效催化PMS产生活性自由基降解偶氮染料,反应10 min内可使AO7几乎完全脱色,重复使用10次均能保持较高的催化稳定性;脱色降解后染料分子中的共轭体系和芳香环结构被破坏。     

几种阴阳离子对磷钨酸光催化降解甲基橙的影响

以磷钨酸为光催化剂,在紫外灯照射下,对甲基橙溶液进行光催化降解,考察了几种阴阳离子对磷钨酸光催化降解甲基橙溶液的影响。结果表明：Mg²⁺、Ca²⁺、NO^-₃、SO^2-₄和CO^2-₃均对催化活性有促进作用,其中Mg²⁺和Ca²⁺仅有微弱的促进作用;NO^-₃和SO^2-₄随着浓度的增加促进作用也有所增加;CO^2-₃则随着浓度的增加促进作用呈下降趋势;Mn²⁺、Al³⁺和Cl^-对光解反应存在较强的抑制作用,且Al³⁺和Cl^-随着其浓度的增加,抑制作用增强。     

陶瓷负载Ag、Ce共掺杂TiO_2光催化剂降解甲基橙的研究

以陶瓷为载体,采用溶胶-凝胶法制备了银离子和铈离子共掺杂TiO2的负载型光催化剂——T-AC/陶瓷,研究了pH值、双氧水用量、催化剂用量、紫外灯强度、废水的初始浓度等因素对T-AC/陶瓷光催化剂降解甲基橙染料废水的影响。结果表明,当pH为2、双氧水用量为0.5 mL/100 mL、催化剂用量为3 g/L、紫外灯功率为20 W、废水初始浓度为10mg/L时,甲基橙的降解率可达85.9%,并且甲基橙的光催化降解属于一级动力学方程,T-AC/陶瓷催化剂有较高的活性和稳定性,在废水处理中具有较好的应用前景。