Dissimilatory reduction of Fe~III (EDTA) with microorganisms in the system of nitric oxide removal from the flue gas by metal chelate absorption

IntroductionThecombustionoffossilfuelsgeneratesSO2 andNOxpollutantswhichcauseairpollutionandacidrain .Existingfluegasdesulfurization(FGD)scrubbersinvolvelimestoneprocesses,whichareefficientforcontrollingSO2 emission ,butareincapableofremovingalmostwater i…     

络合吸收脱除NO体系中FeⅢ(EDTA)的生物还原

利用驯化得到的微生物还原Fe^Ⅲ(EDTA)的研究结果表明,葡萄糖比乙醇和甲醇更适合于作为该体系的碳源;由于硝酸盐在反应过程中对Fe^Ⅲ(EDTA)的微生物还原形成抑制,选择铵盐为微生物生长的氮源;反应最适pH值范围为6~7;温度在30℃~40℃范围之间变化,Fe^Ⅲ(EDTA)还原率相差不大,温度大于40℃以后,还原率随温度升高而下降.碳源量和菌体接种量满足还原反应需要即可,过量碳源或菌体接种量对还原率没有明显的促进作用.在实验考察的浓度范围内,FeⅢ(EDTA)的生物还原符合1级反应动力学,最大反应速率γ_max=1.3 mmol·(L·h)^-1,半饱和速率常数k_m=53.5 mmol·L^-1.     

FeⅡ(EDTA)络合协同RDB去除NO废气效能及过程分析

为进一步提高一氧化氮(NO)的去除效率,在新型生物转鼓反应器(rotating drum biofilter,RDB)中,以FeⅡ(EDTA)络合协同RDB生物转鼓的耦合技术强化难水溶性NO的气液传质速率,提高生物还原效能为目标进行了研究.结果表明,适量FeⅡ(EDTA)被添加到RDB底部营养液后,能迅速吸收气相中的NO并生成FeⅡ(EDTA)-NO络合物,进而可通过反硝化实现同步脱氮和络合剂再生.在转速0.5 r.min-1、空床停留时间(EBRT)57.7 s、温度30℃、pH 7～8的实验条件下,RDB的净化效能随络合剂的投加而显著改善;FeⅡ(EDTA)质量浓度从0增至500 mg.L-1后,NO去除率从61.1%提高到97.6%,去除负荷从16.2 g.(m3.h)-1上升到26.7 g.(m3.h)-1.分析了FeⅡ(EDTA)络合协同净化NO的反应过程,建立了NO净化效率与FeⅡ(EDTA)添加浓度的关联方程,可较好地拟合实验数据.     

不同Fe(III)对活性污泥异化铁还原及除磷影响研究

以SBBR反应器活性污泥作为铁还原菌菌种来源,采用兼性厌氧/严格厌氧恒温培养试验,投加不同Fe(III)考察各条件下的异化铁还原能力,同时比较对磷的去除效果.结果表明:2种条件下Fe(III)还原能力具有较好的一致性,依次为:Fe(OH)3>氧化铁皮>青矿>红矿,其中严格厌氧条件下较好.同时,除磷效果与其呈正相关,富集培养至7d, Fe(OH)3及氧化铁皮体系出水磷浓度均达到2mg/L以下,之后继续降低,最终达到0.5mg/L以下.结合异化铁还原除磷机理,可以证明,不同Fe(III)表面吸附作用对TP的去除贡献较小,其主要作用为铁还原菌驱动下的化学沉淀去除.     

烟气脱氮体系中络合吸收剂的氧化还原过程

在填料吸收塔中,考察NO和O₂共存时,NO浓度、O₂含量对脱氮效率、Fe^II(EDTA)氧化速率以及Fe^III(EDTA)生物还原速率的影响,并对该系统的主要反应过程进行了分析.结果表明,同时吸收NO可促进Fe^II(EDTA)的氧化,当进气NO浓度由0增至500cm³/m³时,表观氧化反应速率常数由0.00451min^-1增至0.00604min^-1;Fe^II(EDTA)的氧化反应对于O₂含量为1级反应,表观氧化速率常数与O₂含量成线性关系;增加气体中NO浓度或O₂含量均会使Fe^III(EDTA)的生物还原反应速率下降;微生物对氧化中间产物的还原可以减缓NO对Fe^II(EDTA)氧化的促进作用,因而气相中NO和O2共存时对Fe^III(EDTA)生物还原的影响小于各单一组分存在时的影响之和.     

Transformation and removal of ammonium sulfate aerosols and ammonia slip from selective catalytic reduction in wet flue gas desulfurization system

Selective catalytic reduction (SCR) denitration may increase the emission of NH₄⁺ and NH₃. The removal and transformation characteristics of ammonium sulfate aerosols and ammonia slip during the wet flue gas desulfurization (WFGD) process, as well as the effect of desulfurization parameters, were investigated in an experimental system equipped with a simulated SCR flue gas generation system and a limestone-based WFGD system. The results indicate that the ammonium sulfate aerosols and ammonia slip in the flue gas from SCR can be partly removed by slurry scrubbing, while the entrainment and evaporation of desulfurization slurry with accumulated NH₄⁺ will generate new ammonium-containing particles and gaseous ammonia. The ammonium-containing particles formed by desulfurization are not only derived from the entrainment of slurry droplets, but also from the re-condensation of gaseous ammonia generated by slurry evaporation. Therefore, even if the concentration of NH₄⁺ in the desulfurization slurry is quite low, a high level of NH₄⁺ was still contained in the fine particles at the outlet of the scrubber. When the accumulated NH₄⁺ in the desulfurization slurry was high enough, the WFGD system promoted the conversion of NH₃ to NH₄⁺ and increased the additional emission of primary NH₄⁺ aerosols. With the decline of the liquid/gas ratio and flue gas temperature, the removal efficiency of ammonia sulfate aerosols increased, and the NH₄⁺ emitted from entrainment and evaporation of the desulfurization slurry decreased. In addition, the volatile ammonia concentration after the WFGD system was reduced with the decrease of the NH₄⁺ concentration and pH values of the slurry.     

不同来源堆肥腐殖质还原菌异化铁还原能力评估与调控

通过富集不同来源堆肥过程中的腐殖质还原菌,并分析比较其异化铁还原能力差异,发现其电子转移能力从大到小依次为：蛋白类>纤维素类>木质素类.相关性分析表明,Leucobacter、Clostridium sensu stricto和Sporosarcina是极显著影响异化铁还原的腐殖质还原菌属.利用冗余分析探究关键腐殖质还原菌与堆肥过程微环境因子的响应关系,结果发现可溶性有机氮是影响这些关键腐殖质还原菌变化的主要微环境因素.在此基础上,基于堆肥微环境因子与关键腐殖质还原菌菌群结构之间的响应关系,提出一种促进异化铁还原相关的腐殖质还原菌生长的调控方法.本研究可以深入了解堆肥中影响腐殖质还原菌群落的关键因素,而且对于环境中污染物生物地球化学循环也具有重要的生态学意义.     

Al(III)对糖浆溶液中有机还原物质还原六价铬的影响

通过批实验研究了Al(III)对糖浆溶液化学还原六价铬反应的影响,揭示了不同条件下Al(III)对六价铬还原反应动力学的影响.结果表明:Al(III)能够促进糖浆溶液还原六价铬反应进行;其作用机制是Al(III)与糖浆溶液中有机还原物质及Cr(VI)反应形成三者的络合物,降低糖浆中多酚等有机还原物质还原Cr(VI)的反应活化能,提高六价铬还原反应速率.Al(III)存在时,该六价铬还原反应符合准一级动力学反应; pH 2.0,2.5,3.0,3.5时,添加Al(III)的实验组中六价铬反应速率常数比对应的空白对照组中反应速率常数分别增加了0.0251,0.0139,0.0058, 0.0048h-1.添加Al(III)前后反应体系中六价铬还原的反应活化能(Eа)分别为66.38,62.80kJ/mol.当糖浆浓度不足时,Al(III)能够提高糖浆溶液还原六价铬的反应去除率.     

液相络合-铁粉还原酸吸收回收法脱除烟气中NOx的机理研究

提出了“Fe^2 螯合剂吸收．铁粉还原．酸吸收”回收法脱除烟气中NOx的新工艺．通过对脱氮后气、液相组成的分析，重点研究了脱氮的反应机理．结果表明，处理后气体中没有产生N2O，脱氮液中也没有NO2^-和NO3^-形成，脱氮过程中NO全部被铁粉还原成了氨；在无氧的条件下，脱氮量与铁粉消耗量的比值(摩尔比)为2／1，在有氧的条件下，脱氮量与铁粉消耗量的比值为1／2，在此基础上提出了脱氮的化学反应．同时还确定了本实验的在反应条件下脱氮液中氨的平衡浓度。     

典型湿地沉积物中硝酸盐异化还原成铵的细菌群落结构的研究

为研究中国典型湿地沉积物硝酸盐异化还原成铵过程(Dissimilatory nitrate reduction to ammonium,DNRA)的群落组成,针对DNRA过程的功能基因nrfA进行高通量测序.选取中国典型湿地岸边带的表层沉积物8个样点,质控后每个样品得到60000条序列,在相似度≥90%得到279个OTUs进行生态学分析.由基因丰度值显示:8个湿地沉积物的丰度为(6.69±0.28)×10~7～(8.44±0.48)×10~8 copies g~(-1).多样性分析(OTUs水平)结果表明:本研究的湿地沉积物样点中,南方湿地沉积物样点的多样性要高于北方样点.对代表OTUs进行分类,共定义到8个门(Phylum),23个属(Genus).其中相对丰度最高的3个属为Anaeromyxobacter(24.71%)、Anaerolinea(9.70%)和Dokdonella(7.94%),表明三者在群落组成中占主导地位.PCoA分析(OTUs水平)表明南北方地区差异是导致中国湿地沉积物中DNRA菌群结构不同的最主要影响因素.结合沉积物理化因子分析,DNRA细菌的丰度与碳氮比、年平均降水量及年平均温度呈显著正相关.本研究在一定程度上揭示了中国典型湿地沉积物DNRA细菌的群落组成、多样性及其与环境因子的关系.     

Zn(Ⅱ)对生物质碳源处理酸性矿山排水中厌氧微生物活性影响

通过厌氧批实验的方法,探讨了在硫酸盐还原菌(SRB)法处理模拟酸性矿山排水(AMD)的过程中,以油菜秸秆为碳源时,Zn2+浓度对SRB活性的影响.结果表明,在60 d实验中,以油菜秸秆为碳源时,当Zn2+初始浓度在73.7～196.8 mg.L-1范围时,SRB具有良好活性,实验结束时,pH从初始的5.0上升至中性范围,硫酸根还原率达到96%以上,同时Zn2+浓度降至0.05 mg.L-1以下.Tessier固体形态分类、场发射扫描电镜(FE-SEM)和X射线衍射仪(XRD)分析发现,Zn以有机物及硫化物的形态被固定,其中硫化物主要为闪锌矿(ZnS).当Zn2+初始浓度为262.97 mg.L-1时,SRB的活性受到强烈的抑制,实验结束时,pH从初始的5.0降至4.0左右,硫酸根还原率只有27%,Zn2+维持在较高浓度范围(25 mg.L-1).油菜秸秆可以作为SRB法长期处理AMD的缓释碳源,能为微生物生长繁殖提供物质和能量;秸秆的吸附性可降低Zn2+的生物毒性,使得SRB可以适应高浓度的Zn2+;SRB可以通过形成硫化物矿物的形式固定元素Zn.     

EDTA增强Cr(VI)共存时Burkholderia cepacia降解孔雀绿的效率

重金属共存严重抑制了微生物降解染料的效率,本研究拟采用EDTA螯合Cr提高Burkholderia cepacia C09G降解复合污染中孔雀绿的效率.实验结果表明,0.1 mmol·L~(-1)孔雀绿单独存在条件下,24 h的生物降解率达到96.2%;然而,在0.5 mmol·L~(-1)Cr(VI)共存条件下,60 h的降解率仅为6.7%.当加入0.5 mmol·L~(-1)EDTA螯合剂后,60 h时孔雀绿的降解率提高到18.8%.当EDTA浓度为0.5 mmol·L~(-1)时,最佳螯合Cr(VI)的浓度为0.7 mmol·L~(-1),此时,60 h后孔雀绿的降解率达到35.3%,对Cr(VI)的吸附率为24.6%.此外,通过EDS、SEM、XPS分析证明,EDTA可以减小Cr(VI)的毒性,Burkholderia cepacia C09G可将吸附的Cr(VI)还原为Cr(III).     

旱地作物根际和非根际土壤硝酸盐异化还原成铵细菌群落组成的研究

为研究典型旱地农田土壤硝酸盐异化还原成铵过程(Dissimilatory nitrate reduction to ammonium,DNRA)的群落组成,针对DNRA过程的功能基因nrfA进行高通量测序.根际和非根际、4种典型农作物共16个样品,质控后每个样品得到87000条序列,在相似度≥90%下划分到27952个OTUs,选取其中丰度较高的258个代表OTUs进行生态学分析.多样性分析(OTUs水平)结果表明:3/4的作物根际土壤样品中的DNRA群落丰富度、物种多样性和物种均匀度高于相应非根际样品,对比4种作物,粟作物根部土壤DNRA群落多样性最高,玉米作物非根际土壤最低.对代表OTUs进行分类,共定义到6个门(Phylum),19个属(Genus).其中相对丰度最高的3个属为Hyalangium(29.31%)、Chthoniobacter(20.33%)和Nitrospira(13.41%),表明三者在群落组成中占主导地位.结合土壤理化因子分析,DNRA群落相对丰度与NO~-_2-N、TN、含水率、TOM、pH及温度呈显著相关关系.本研究在一定程度上揭示了旱地农田土壤DNRA细菌的群落组成、多样性及与土壤环境因子的关系,为提高氮肥的利用效率和减小环境污染提供理论依据.     

Novel functional fiber loaded with carbon dots for the deep removal of Cr(VI) by adsorption and photocatalytic reduction

A novel functional fiber (PAN-CDs) loaded with carbon dots (CDs) with excellent photoreduction and adsorption properties for Cr(VI) was prepared via an amidization reaction between the CDs' carboxyl groups and amine groups on polyacrylonitrile (PAN)-based ion exchange fibers, which could completely preserve the fluorescence properties of the CDs. The photoluminescence (PL), photocatalysis and adsorption properties of PAN-CDs were characterized and analyzed. The PAN-CDs possess high adsorption capacity (297.6?mg/g) and excellent kinetic behavior (attaining adsorption equilibrium in 30?min) for Cr(VI) adsorption. Furthermore, the residual Cr(VI) (approximately 3?mg/L) after adsorption could be removed completely by subsequent photoreduction by the PAN-CDs. The Cr-saturated PAN-CDs could be easily separated by filtering and regenerated, with no observable decay of removal efficiency after five regeneration cycles. In addition, due to the PL quenching action of Cr(VI), the PAN-CDs can also be used as sensor for quantitative detection of trace Cr(VI) in aqueous solution.     

磷脂脂肪酸(PLFA)法检测蒙古沙冬青根围土壤微生物群落结构

为了评价和管理干旱和半干旱地区的植物生长,需要了解荒漠土壤资源空间分布和土壤微生物功能.本试验在乌海、磴口和阿拉善采取蒙古沙冬青(Ammopiptanthus mongolicus)根围土壤样品,采用磷脂脂肪酸(PLFA)法结合Sherlock微生物鉴定系统,研究了蒙古沙冬青根围土壤微生物群落空间分布特征.结果表明,蒙古沙冬青根围土壤微生物PLFA有较高的多样性,3样地土壤共检测到41、31和48种磷脂脂肪酸,土壤优势PLFA为16:0、16:0 10-methy1、18:1ω9c和16:1ω7c,均以16:0(表征细菌)含量最大,16:0 10-methy1、18:1ω9c和16:1ω7c在各样地含量有所差异.蒙古沙冬青根围土壤微生物群落结构有明显空间异质性:土壤微生物以革兰氏阳性细菌(G+)为主,AM真菌、革兰氏阳性菌、革兰氏阴性菌(G-)和真菌均表现为阿拉善乌海磴口,而放线菌PLFA总含量表现为乌海阿拉善磴口.在土壤真菌生物量中,AM真菌所占比重最大,尤其在磴口和阿拉善AM真菌占到真菌生物量91%和92%,说明AM真菌是荒漠土壤微生物系统中重要组成成分.RDA分析表明,AM真菌、革兰氏阳性菌、革兰氏阴性菌、真菌和放线菌与土壤磷酸酶、总球囊霉素、氨氮和p H正相关.G+/G-与脲酶、有机碳和易提取球囊霉显著负相关,而真/细菌与易提取球囊霉素,脲酶和有机碳显著正相关.研究说明土壤磷酸酶、总球囊霉素、氨氮和p H是影响土壤微生物PLFA变化的重要因子.同时,土壤微生物群落变化规律可用于检测土地荒漠化和土壤退化状况.     

桉树遗态Fe/C复合材料对水中Cr(Ⅵ)的动态吸附探讨

为研究桉树遗态Fe/C复合材料（PBGC-Fe/C）对水中Cr（Ⅵ）的净化能力及其动态吸附过程,以PBGC-Fe/C吸附剂为固定床,选择溶液初始pH、进水流速、溶液初始浓度、吸附剂投加量和环境温度为影响因素开展动态吸附试验分析.结果表明:在溶液初始pH为2,进水流速为5.14 mL/min,吸附剂投加量为2 g和环境温度为35℃的条件下,PBGC-Fe/C对水中Cr（Ⅵ）的最佳平衡吸附容量达到10.72 mg/g;提高溶液初始pH、进水流速和溶液初始质量浓度或降低吸附剂投加量均可缩短反应穿透时间和衰竭时间;Thomas和Yoon-Nelson模型均能较好地描述PBGC-Fe/C对水中Cr（Ⅵ）的动态吸附过程,说明该吸附过程中内部扩散和外部扩散均为非限速步骤,吸附速率常数（k_Th）随着进水流速的增大从1.3×10-3 mL/（min·mg）升至2.6×10-3 mL/（min·mg）,随着溶液初始质量浓度的增大从2.7×10-3 mL/（min·mg）降至1.4×10-3 mL/（min·mg）.研究显示,PBGC-Fe/C对水中Cr（Ⅵ）具有较好的动态吸附能力,具有较好的市场应用前景.