曹妃甸采暖期和非采暖期PM2.5中不同重金属元素污染特征及健康风险评价

为探讨曹妃甸采暖期和非采暖期PM_2.5中Cr、Pb、As和Cd元素的污染特征、来源及健康风险,以华北理工大学曹妃甸校区为研究地点,于2017年12月—2018年10月采集98份PM_2.5样品.利用重量法测定空气中PM_2.5浓度,使用电感耦合等离子体质谱仪分析PM_2.5中4种重金属元素(Cr、Pb、As和Cd)的浓度;采用Wilcoxon Mann-Whitney U检验比较采暖期与非采暖期,以及PM_2.5超标日与非超标日各元素含量的差异,利用Kruskal-Wallis H检验法比较不同PM_2.5浓度分级下4种金属元素浓度差异,用PMF(正定矩阵因子分解)模型对4种重金属元素的来源及贡献率进行解析,并用美国环境保护局推荐的人体暴露健康风险评价模型进行健康风险评估.结果表明:①曹妃甸采暖期PM_2.5及Pb、As和Cd浓度均高于非采暖期,而Cr浓度略低于非采暖期.②PM_2.5超标日Pb、As和Cd浓度均高于非超标日,不同PM_2.5浓度级别下Pb、As和Cd浓度有所差异,且Pb、As和Cd浓度随PM_2.5浓度的增加而增加.③PMF模型源解析表明,燃煤源及交通源是曹妃甸采暖期PM_2.5金属元素主要来源,二者贡献率分别为50.4%和31.7%;工业源及交通源是非采暖期PM_2.5金属元素的主要来源,二者贡献率分别为47.4%和37.0%.④健康风险评价结果表明,采暖期和非采暖期4种重金属元素的非致癌风险值均小于1.采暖期3种致癌性重金属(Cr、As和Cd)对成年男性、成年女性和儿童青少年的致癌风险均高于人类可接受风险水平(1×10-6);非采暖期Cr和As对成年男性、成年女性和儿童青少年的致癌风险均高于人类可接受风险水平;重金属非致癌风险(Cr、Pb、As和Cd)和致癌风险(Cr、As和Cd)指数高低均呈成年男性>成年女性>儿童青少年的特征.研究显示,在采暖期和非采暖期曹妃甸PM_2.5中Pb、As和Cd浓度随PM_2.5浓度的增加而增加,燃煤源和工业源是其主要来源,Cr、As和Cd对人群存在一定的致癌风险.      

基于组合模型的PM2.5浓度预测及其不确定性分析

运用GIS软件及克里金（Kriging）插值等方法分析合肥城市圈PM_2.5浓度的时空分布,根据合肥市环境监测历史数据、地面气象站点数据及历史气象数据,采用多元回归分析、相关分析等方法,研究合肥市PM_2.5浓度的影响因素。结果表明:1）PM_2.5 浓度整体变化情况为冬季 > 秋季 > 春季 > 夏季,大部分城市PM_2.5浓度峰值出现在1月,之后浓度开始逐渐下降,7月达到最低值,此后浓度逐渐升高。2）PM_2.5浓度与CO呈高度正相关,相关系数高达0.875;与PM₁₀、SO₂、NO₂的相关性也较高;与O₃呈负相关。PM_2.5浓度与气压、风速、降雨量以及能见度呈负相关,与温度、相对湿度呈强正相关。基于2018—2019年合肥市地面站点PM_2.5浓度监测数据,构建预测PM_2.5浓度的组合模型:对比三次指数平滑模型,确定模拟退火+遗传+三次指数平滑为优组合模型,拟合度达到95%。通过Kappa及MAPE指数对组合模型不确定性进行分析评价,两者分别为0.654和0.072,说明该模型具有高度稳定性。恰当的预测因子组合和模型不确定性研究有助于模型预测精度的提升和改善,从而为大气环境质量监测和评价提供参考。     

多机器学习模型下逐小时PM2.5预测及对比分析

为了能及时、准确的估算出PM_2.5浓度及污染等级,分别构建了K最邻近模型（KNN）、BP神经网络模型（BPNN）、支持向量机回归模型（SVR）、高斯过程回归模型（GPR）、XGBoost模型和随机森林模型（RF）6个PM_2.5浓度预测模型,选取江西省赣州市为实验区域,采用2017~2018年逐小时气象站数据、PM_2.5浓度数据和Merra-2再分析数据开展PM_2.5预测实验.结果表明,缺少污染物观测数据时,利用能见度和气象因子等数据也能较好的预测PM_2.5浓度.在PM_2.5浓度预测精度方面,XGBoost模型最高,随机森林模型次之,高斯过程回归模型最差.6个模型的预测精度总体呈现冬季最高,秋季和春季次之,夏季最低.XGBoost模型的PM_2.5污染等级预测准确率高于其他模型,综合准确率达87.6%,并且XGBoost模型具有训练时间短,占用内存小等优点.XGBoost模型的变量重要性结果表明,能见度变量的重要性最高,相对湿度和时间变量次之.本研究可为环境部门准确预测、预报PM_2.5浓度提供参考.     

基于GF-1遥感图像和ResNet50网络的PM2.5浓度预测研究

基于GF-1卫星图像、结合Merra-2气象数据作为辅助预测变量,构建了长三角地区基于ResNet50网络的PM_2.5预测模型。其中气象参数可以为模型提供较为准确的PM_2.5浓度基准,而GF-1图像能帮助模型更合理准确地预测PM_2.5浓度的空间变化。利用十折交叉验证和测试集验证对模型进行检验,结果显示：模型的皮尔森相关系数R为0.948,预测PM_2.5的RMSE为6.6μg/m³。反演得到分辨率为500 m的PM_2.5浓度分布图合理稳健。GF-1遥感图像和ResNet50网络适用于PM_2.5浓度预测,可以作为辅助监测手段,为长三角地区PM_2.5热点识别、后续流行病学研究提供数据支撑。     

基于时空混合效应模型的京津冀PM2.5浓度变化模拟

为揭示京津冀地区高精度PM_2.5的时空分布特征,以空间分辨率为1 km的MAIAC AOD数据为主要预测因子,以气象数据、植被指数、夜间灯光数、人口密度和海拔数据作为辅助因子,构建了一种新的时空混合效应模型（STLME）,在拟合最优次区域划分方案基础上对京津冀地区PM_2.5浓度进行预测分析.结果表明,基于STLME模型的ρ(PM_2.5)预测精度高于传统的线性混合效应模型（LME）,其十折交叉验证（CV）R²为0.91,明显高于LME模型的0.87,说明STLME模型在同时校正PM_2.5-AOD关系的时空异质性方面具有优势.最优次区域划分方案识别出PM_2.5-AOD关系的空间差异,并结合缓冲区平滑方法,提高了STLME模型预测精度.京津冀PM_2.5浓度时空变化差异显著,高值区主要分布在以石家庄、邢台和邯郸为中心的河北南部,低值区则位于燕山-太行山区;冬季PM_2.5污染最严重,其次是秋季和春季,夏季污染最轻.STLM...     

基于遥感数据估算近地面PM2.5浓度的研究进展

卫星反演的气溶胶光学厚度(AOD)具有广泛的空间覆盖度和相对较高的时空分辨率. 基于AOD与PM_2.5的相关关系来估算PM_2.5浓度已成为监测近地面PM_2.5的有效途径,其估算结果较可靠,能够为治理PM_2.5污染提供数据基础和科学依据. 从反演AOD数据集和PM_2.5浓度估算模型2个方面进行梳理归纳,从卫星轨道运行类型角度分析各类传感器的产品特征,并对缺失AOD的插补方法进行分类评价;对PM_2.5浓度的估算模型进行比较分析,指出不同模型的优缺点和适应性. 结果表明:①各类卫星传感器均具有特定功能及优缺点,其中地球同步轨道(GEO)卫星的快速发展,使其在估算PM_2.5浓度的应用上越来越广泛. ②插补后的AOD比AOD初始产品具有更连续的时空分布和更高的准确性,基于模型的多变量估算不仅可以实现数据的全面覆盖,还可以获得更好的估算精度. ③组合模型成为估算PM_2.5浓度的重要方法,机器学习模型的加入能够有效提高PM_2.5浓度的估算精度. 研究显示,利用AOD估算近地面PM_2.5浓度不仅弥补了地面PM_2.5监测的空间不连续性,更有助于解析PM_2.5浓度的时空分布特征及污染来源.      

基于深度学习模型的广州市大气PM2.5和PM10浓度预测

精准预测大气污染颗粒物PM_2.5、PM₁₀浓度能为大气污染防治提供科学依据,但目前较多PM_2.5和PM₁₀浓度预测在缺少污染源排放清单和能见度数据时,预测精度不高。而目前深度学习模型应用于PM_2.5和PM₁₀浓度预测的研究还鲜见报道。基于广州市2015年6月1日—2018年1月10日的空气质量和气象监测历史数据,分别构建了随机森林模型(RF)、XGBoost模型2种传统的机器学习模型和长短时记忆网络(LSTM)、门控循环单元网络(GRU)2种深度学习模型,并对广州市的PM_2.5、PM₁₀日均浓度值进行预测。结果表明:在缺少污染源排放清单和能见度数据时,4种模型也能较好地预测PM_2.5、PM₁₀日均浓度。根据MSE、RMSE、MAPE、MAE和R2等评价指标,对4个模型的PM_2.5、PM₁₀预测效果进行测评,得出深度学习GRU模型预测效果均为最佳,RF模型的预测结果均为最差。相比目前研究及应用较多的RF模型、XGBoost模型、LSTM模型,基于深度学习的GRU模型能更好地预测PM_2.5、PM₁₀浓度。     

大气污染联合治理分区视角下的中国PM2.5关联关系时空变异特征分析

联合治理分区下PM_2.5关联关系时空变异特征识别对中国大气污染防治意义重大.本文主要基于2000～2016年遥感反演的中国大陆334个地级市PM_2.5浓度数据,利用空间单元聚合策略与地理时空加权回归技术,系统分析了大气污染联合治理分区视角下的中国PM_2.5关联关系时空变异特征.结果表明:①以PM_2.5为首要污染物,综合考虑污染程度、地理位置、气象、地形和经济等因素可将中国大陆地区划分为10个大气污染联合治理区.②地理时空加权回归能够有效刻画PM_2.5与关联因素间的时空非平稳关系.同时,人口规模、第二产业生产总值、SO₂排放量、年平均气温、年降水量以及年平均相对湿度被识别出对PM_2.5浓度的变化影响存在显著时空差异.③人口规模对PM_2.5浓度的影响程度各年最大的地区均为京津冀蒙区域;川渝滇黔区域中第二产业生产总值对PM_2.5浓度影响程度变异度最大,在黑吉辽区域之外,SO₂...     

XGBoost-LSTM变权组合模型支持下短期PM2.5浓度预测——以上海为例

为进一步提高PM_2.5浓度预测的精度,基于XGBoost和LSTM进行改进得到变权组合模型XGBoost-LSTM（Variable）.过对预测因子进行相关性分析,得到其它大气污染物和气象因素对PM_2.5浓度的影响,确定最优PM_2.5浓度预测因子,再将预处理后数据集输入LSTM模型和XGBoost模型分别进行预测,采用基于残差改进的自适应变权组合方法得到最终预测结果.结果表明,污染物变量的相对重要性高于气象因子变量,其中当前PM_2.5和CO浓度的相对重要性较高,而平均风速和相对湿度重要性较低.XGBoost-LSTM（Variable）模型的RMSE、MAE和MAPE值为1.75、1.12和6.06,优于LSTM、XGBoost、SVR、XGBoost-LSTM（Equal）和XGBoost-LSTM（Residual）模型.分季节预测结果表明,XGBoost-LSTM（Variable）模型在春季预测精度最好,而夏季预测精度较差.模型预测精度高的原因在于其不仅考虑了数据的时间序列特征,又兼顾了数据的非线性特征.     

唐山市基于GIS的PM2.5空间聚集性及分区管控

以ArcGIS软件为平台,采用唐山市206个在线监测点数据,分析了PM_2.5在采暖期、重污染期、非采暖期3个时期的全局和局部空间自相关性,研究其大气污染空间分布特征.结果表明,3个时期均具有一定的空间自相关性,且重污染期的全局空间自相关最强;采暖期和重污染期PM_2.5高值聚类主要发生在中部地区,低值聚类则主要分布在北部山区及沿海少部分区域;非采暖期高值聚类主要分布在丰润区和丰南区,低值聚类发生在遵化市北部地区.通过空间插值模拟全市的PM_2.5分布状况,结果显示唐山市在重污染期PM_2.5均值最高格点值达241μg/m³,而非采暖期最低值只有37μg/m³;基于PM_2.5浓度变化特征和空间分布,将唐山所辖18个区县划分为5个区域,针对各区域提出PM_2.5分区管控措施建议.     

机器学习耦合受体模型揭示驱动因素对PM2.5的影响

PM_2.5主要受排放源、大气化学、气象条件等驱动因素的非线性影响,了解驱动因素对PM_2.5浓度的影响十分重要. 本研究基于南开大学大气环境综合观测超级站的逐时在线观测数据,耦合机器学习方法和受体模型,揭示了驱动因素的重要性以及对PM_2.5浓度的影响. 结果表明:① 2018年11月—2020年10月观测地点的PM_2.5浓度范围为3.21~291.80 μg/m3,采暖季PM_2.5浓度和化学组分均高于非采暖季. ②使用受体模型解析PM_2.5的来源及其贡献,发现观测期间二次源的贡献率(44.7%)最高,其他依次为燃煤源(23.6%)、机动车排放源(11.0%)、扬尘源(9.9%)、生物质燃烧源(7.2%),工业源的贡献率(3.6%)最小. ③利用随机森林-SHAP模型量化排放源、大气氧化能力、气象条件等驱动因素对PM_2.5浓度的影响,发现观测期间排放源对PM_2.5浓度的影响程度为54.3%,高于其他驱动因素;气象条件对PM_2.5浓度的影响程度次之,为32.4%;大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响程度相对较低,为13.3%. 在采暖季和非采暖季,各驱动因素对PM_2.5浓度的重要性在排序上没有变化,然而驱动因素对PM_2.5浓度的影响程度有所不同. 采暖季排放源对PM_2.5浓度的影响程度高于非采暖季,采暖季大气压对PM_2.5浓度的影响程度低于非采暖季. 研究显示,排放源对PM_2.5的影响相对较大,气象条件和大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响也不容忽视.      

集成AEC和时空特征的工业园区PM2.5浓度预测

为实现工业园区企业污染排放精细化管控,捕捉工业园区内企业污染排放与污染物浓度之间的响应关系,提出一种集成大气环境容量(AEC)和时空特征的工业园区PM_2.5浓度预测模型.通过有限体积法获得工业园区日均大气自净能力指数(ASI),结合工业园区日排放数据作为AEC特征;同时利用小波分析和Pearson相关系数法提取时空特征,包括目标监测站PM_2.5浓度的时间变化特征和其与周围监测点PM_2.5的空间相关特征.通过CNN获取训练数据中PM_2.5的关联特征,并利用BILSTM充分反映时间序列训练数据中隐含的关键历史长短期依赖关系,确保快速准确的预测性能,以2018～2020年濮阳市工业园区大气污染物观测数据、气象数据及排放数据进行实验验证.结果表明:本文提出的CNN-BILSTM预测模型相较于传统LSTM模型预测精度提升10%;AEC特征和时空特征有利于提高模型精度和稳定性,集成AEC和时空特征的CNN-BILSTM预测模型在PM_2.5污染天数预测准确率最高,达93%;分季节预测结果表明...     

基于阶段式时序注意力网络的PM2.5鲁棒预测

PM_2.5浓度的预测对于大气污染治理、改善环境质量等起到重要作用。受气象条件变化与大气污染物排放等多种因素的交叉影响,PM_2.5预测通常易受突变事件及噪声数据干扰。因此,基于对气象条件以及大气污染物与PM_2.5的相关性分析,提出阶段式时序注意力网络模型（staged temporal-attention network,STAN）,该方法融合多段注意力学习模块与循环神经网络,建模气象因素与大气污染物对PM_2.5浓度的交叉影响。统计分析北京市、上海市、广州市预测结果的绝对误差值,可知:1）对比广泛使用的单一类模型支持向量机（support vector machine,SVM）、长短期时序记忆方法（long short-term memory,LSTM）和多层感知机（multilayer perceptron,MLP）,STAN可达到10%以上的性能领先;对比最新的融合类模型U型网络（U-net）,STAN领先了7%的优势。2）以北京市冬季预测结果为例进行统计分析,STAN的预测值与实测值之间的拟合系数可有95.2%的性能领先。此外,在鲁棒性分析中发现,STAN在含有10%噪声的数据上进行预测,误差上升幅度仅为9.3%。结果表明:注意力机制与时序学习模块相结合能够深度挖掘PM_2.5变化规律并抑制噪声数据,且STAN模型可以进行PM_2.5浓度的鲁棒预测。     

成都市PM2.5浓度变化的影响因素交互作用研究

为探究大气环境中污染物与气象要素交互作用对PM_2.5浓度变化的影响特征,利用成都市2014~2020年逐日大气污染物资料以及同期的气象资料,采用广义相加模型（GAMs）分析不同影响因素对当地PM_2.5浓度变化的影响效应.结果表明,单影响因素GAMs模型中,无论全年还是冬季,PM_2.5浓度与平均气温（T）、相对湿度（RH）、平均风速（Wind）、降水量（Prec）、O₃、NO₂、SO₂和CO间均呈非线性关系,其中CO、NO₂、SO₂、T和Wind对PM_2.5浓度影响较大,与全年不同的是,冬季T和O₃对PM_2.5浓度变化的影响效应较全年明显减弱.多影响因素的GAMs模型中,T、Wind、RH、CO、NO₂、SO₂和O₃这7个解释变量对PM_2.5浓度变化的影响均较显著,构建的全年多影响因素GAMs模型调整后的R²=0.759,方差解释率为76.42%,冬季R²=0.708,方差解释率为72.2%,无论是全年还是冬季,CO都是PM_2.5浓度变化的主导影响因素.GAMs交互效应模型发现,全年弱低温（7℃左右）+高相对湿度+高浓度CO+高浓度NO₂+高浓度SO₂协同作用条件下有利于PM_2.5浓度的生成;冬季低Wind+高RH+高浓度CO+高浓度NO₂+高浓度SO₂共存条件下有利于PM_2.5的生成,即该条件对PM_2.5浓度的生成有协同放大效应.运用GAMs模型能够对PM_2.5污染的主导影响因素进行识别,并定量化分析影响因素单效应及其交互作用对PM_2.5浓度变化的影响特征,对PM_2.5浓度污染防控研究具有重要指示意义.     

京津冀煤改电对PM2.5浓度的影响

基于WRF-Chem模型,结合气象要素,从PM_2.5浓度的消减量及时空变化特征等方面模拟分析了煤改电政策实施前后京津冀地区采暖期（2018年11月~2019年3月）PM_2.5的排放变化.结果表明,WRF-Chem模型很好地模拟了京津冀地区PM_2.5浓度变化,北京、天津和石家庄模拟值与观测值的相关系数分别为0.66、0.66和0.52,表现出良好的相关性.煤改电政策的实施对京津冀重点地区PM_2.5减排效果明显,PM_2.5日均减少量分布在0.2~6.1μg/m³,减少比例分布在1.2%~7.8%.PM_2.5小时均值变化显示,2018年12月PM_2.5减少量分布在0.4~8.3μg/m³,减少比例分布在2.3%~7.7%.其中,北京大兴区减排量达8.3μg/m³,天津地区减排比例达7.7%.在特殊气象条件下,煤改电政策影响范围可扩散至山东、江苏、河南北部以及山西西部,PM_2.5小时均值减少量最大超过50μg/m³.     

汾渭平原PM2.5浓度的影响因素及空间溢出效应

基于实时监测和遥感反演数据,利用空间自相关分析和空间回归分析等方法,探讨了汾渭平原2015~2017年PM_2.5浓度时空变化规律和影响因素,揭示了各因素的空间溢出效应.结果表明：（1）2015~2017年汾渭平原PM_2.5浓度逐年上升,主要由采暖期（11月~次年3月）的快速上升引起,非采暖期（4~10月）年际变化不大.（2）PM_2.5月均浓度变化曲线呈底部宽缓的U型,采暖期PM_2.5污染明显高于非采暖期,超标天数占全年总超标天数比例由2015年的75.0%上升到2017年的83.4%.（3）2015~2017年,除铜川和三门峡外,各城市PM_2.5浓度都有不同程度的上升.咸阳至运城间的平原地区和洛阳盆地污染最严重,已形成连片的高污染区域,且区域内城乡差异小.临汾及其上游平原地区其次,但主要分布在城镇,城乡差异较大.（4）空间回归分析表明,汾渭平原PM_2.5浓度有显著的空间溢出效应.年均气温、城镇化率、能源消费指数和年均人口不仅与本地PM_2.5浓度有显著的正相关,而且会加重邻近地区PM_2.5污染.年降水量和地形起伏度则不仅与本地PM_2.5浓度有显著的负相关,而且能降低邻近地区PM_2.5浓度.风的传输作用能加重本地PM_2.5污染,植被覆盖度能消减本地PM_2.5浓度,但其间接效应都不显著.     

2013—2018年山东省大气PM2.5和PM10污染时空变化及其影响因素

PM_2.5和PM₁₀污染已成为全球关注的重要环境问题,监测其污染状况对人类健康、动植物生长、大气环境评价等具有重要意义。基于2013—2018年山东省17个城市大气PM_2.5和PM₁₀监测数据,利用时空分析方法和Spearman相关分析方法,研究其污染时空变化特征,并分析气象、人为及政策因素对二者的影响。结果表明:与2013年相比,2018年山东省大气PM_2.5和PM₁₀污染程度明显减轻,年均浓度降幅分别为48.72%、37.72%;6年整体月均PM_2.5浓度呈近似"U "形变化规律,月均PM₁₀浓度呈近似" V"形变化规律;PM_2.5和PM₁₀污染整体呈由西北内陆向东部沿海地区逐渐减轻的空间趋势;PM_2.5和PM₁₀浓度受气温和降水量2个气象因素影响较显著,受道路密度、城市绿化覆盖面积、SO₂和NO_x排放量等人为因素影响较显著,且气象因素和人为因素对PM_2.5浓度的影响较PM₁₀更大。