Mn的氧化价态对Mn／γ-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的影响

采用共沉淀法,以Al2O3为载体制备Mn／γ-Al2O3和Mn—Ce／Mn／γ-Al2O3催化剂,并分别在N2气氛和O2气氛下焙烧。采用固定床连续流动反应器,研究所制备催化剂在室温条件下催化臭氧氧化甲苯的性能。通过XRD、XPS和FTIR等手段对催化剂的结构和组成进行表征。结果表明,Mn／Mn／γ-Al2O3催化剂具有良好的催化臭氧氧化甲苯和催化臭氧自身分解的性能,共沉淀法制备催化剂的最佳Mn负载量为20％。O2气氛焙烧和Ce的加入,可以有效提高催化剂的活性和寿命。原因是O2气氛焙烧和Ce的加入可以提高Mn的氧化价态。催化剂失活的主要原因是有机副产物在催化剂表面吸附堆积,失活催化剂在550℃、空气气氛下焙烧可恢复催化性能。     

CuO/γ-Al2O3的制备及其湿式催化氧化性能研究

针对常温常压的废水双氧水催化氧化,采用浸渍法制备CuO/γ-Al₂O₃催化剂,利用比表面积、XRD手段表征了制备工艺对催化剂的影响,以模拟苯酚废水为研究对象考察催化剂的催化性能。研究表明,焙烧温度和活性组分含量等显著影响催化剂的性能,催化剂对双氧水催化氧化苯酚溶液具有较高的催化活性。     

MnOx/介孔γ-Al2O3催化臭氧化降解水中安替比林的研究

以自制的介孔γ-Al₂O₃为载体,通过等体积浸渍法合成了MnO_x/介孔γ-Al₂O₃催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜 (TEM) 以及紫外可见漫反射（UV-Vis DRS）等手段对其进行表征。结果表明,锰氧化物在介孔氧化铝载体上具有较高的分散度,并且锰以多种价态存在。高度分散以及多价态的MnO_x能够提高催化臭氧化过程中电荷转移,引起更高     

CuMnOx/γ-Al2O3及稀土助剂对VOCs催化燃烧性能的影响

利用浸渍法制备了Cu-Mn复合氧化物催化剂和加入不同稀土含量的Cu-Mn复合氧化物催化剂,通过实验优选出加入稀土催化剂中稀土含量的最优配比,以气相色谱为检测手段,考察了加入稀土和不加稀土催化剂的催化燃烧性能,结果表明,加入稀土的催化剂T₉₉（催化处理效率达到99%时的温度）比不加稀土的催化剂降低30～40℃,具有更好的低温活性,且对多种VOCs均能降低反应温度。     

O3、H2O2/O3及UV/O3在焦化废水深度处理中的应用

采用O₃、H₂O₂/O₃和UV/O₃等高级氧化技术(AOPs)对某焦化公司的生化出水进行深度处理,考察了O₃与废水的接触时间、溶液pH、反应温度等因素对废水COD去除率的影响,确定出O₃氧化反应的最佳工艺参数为：接触时间40 min,溶液pH 8.5,反应温度25℃,此条件下废水COD及UV₂₅₄的去除率最高可达47.14%和73.47%;H₂O₂/O₃及UV/O₃两种组合工艺对焦化废水COD及UV₂₅₄的去除率均有一定程度的提高,但H₂O₂/O₃系统的运行效果取决于H₂O₂的投加量。研究结论表明,单纯采用COD作为评价指标,并不能准确反映出O₃系列AOPs对焦化废水中有机污染物的降解作用。     

铈改性Al2O3担载Pd催化剂的CO氧化性能研究

浸渍法制备了Al₂O₃+CeO₂为载体的Pd催化剂,对制备中各因素对催化剂效果的影响作了初步研究。考察了活性组分含量与催化剂性能的关系以及焙烧温度、水蒸气对催化剂活性的影响。结果表明,稀土Ce元素的存在使催化剂的性能得到明显改善。制备过程中焙烧步骤对催化剂的活性影响很大,催化剂制备必须高于600℃焙烧。     

Co3O4/介孔分子筛催化剂对苯催化完全氧化的研究

分别以介孔分子筛MCM-41、MCM-48、SBA-15为载体,采用等体积浸渍法制备了氧化钴/介孔分子筛催化剂,利用N₂吸附、X射线衍射、程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了Co₃O₄的负载量及载体的孔结构对催化剂完全催化氧化苯的性能的影响。结果表明,Co₃O₄的负载量为20%时,催化剂的催化活性最好;载体的孔径和催化剂的可还原性能是影响催化活性的主要因素,催化剂活性顺序为Co₃O₄ /SBA-15> Co₃O₄ /MCM41> Co₃O₄ /MCM-48。     

光助Ce-Fe/Al2O3催化H2O2降解阳离子红GTL模拟废水

利用Ce-Fe/Al₂O₃为催化剂的非均相光Fenton体系降解阳离子红GTL模拟废水，考察了H₂O₂浓度、催化剂用量、初始pH值及不同工艺过程对降解效果的影响，通过紫外-可见漫反射光谱、红外光谱、XPS手段研究铁在反应中的价态变化。结果表明，在11 W低压汞灯照射下，非均相光Fenton体系能够有效地降解结构稳定的阳离子红GTL，在pH 6，反应温度20℃，时间90 min，Ce-Fe/Al₂O₃ 2 g/L，H₂O₂浓度340 mg/L，含50 mg/L阳离子红GTL模拟废水TOC去除率为92.40%；光Fenton反应中Fe(Ⅲ)转化为Fe(Ⅱ)。     

微波辐射Bi2O3/沸石-H2O2体系降解废水中的硝基苯

研究了微波辐射下,以负载于沸石上的三氧化二铋为催化剂,以双氧水为氧化剂的催化氧化体系处理硝基苯工艺。通过单因素实验法,从反应催化剂负载量、pH、双氧水用量、微波功率、反应时间、催化剂用量等方面初步考察了硝基苯在该体系中的催化氧化效果。在氧化铋负载量3%（质量比）,pH=2,2 mL 30%双氧水,火力为中火,催化剂投加量为0.7 g,反应2 min,对降解过程所得的中间产物和终产物进行了分析。结果表明,该体系对硝基苯的去除率能够达到99.2%,COD去除率为73.91%。     

Au/SnO2催化氧化CO性能的研究

以SnO₂为载体，Au为活性组分，采用真空浸渍法、共沉淀法、沉积沉淀法制备CO氧化的催化剂，同时还制备双金属体系催化剂Au-Pd/SnO₂和Au-Pt/SnO₂。用气相色谱对所制备的催化剂进行活性评价，运用DSC、SEM、XRD、BET等对催化剂进行表征。在本实验条件下，载体二氧化锡焙烧温度为500 ℃，催化剂成型温度为350 ℃，金负载量为3%(wt.)时，用沉积-沉淀法制备的Au/SnO₂活性最好，在18 ℃，空速为24 000 h-1条件下就能将CO（浓度为4%）完全氧化为CO₂；添加铂和钯可提高Au/SnO₂对CO的催化活性。     

六氯苯的O3及UV/O3高级氧化降解试验研究

采用O₃、UV/O₃高级氧化法对水中六氯苯（HCB）的降解效果及机理进行了研究，并对结果进行了比较，结果表明，UV本身对HCB的去除率贡献不大，HCB可被O₃、UV/O₃快速降解，即UV＜O₃＜UV/O₃；O₃、UV/O₃作用时，提高体系的初始pH值不利于HCB的降解，在pH＝3，HCB=0.2 mg/L，反应40 min时，HCB的去除可达50%左右，酸性条件下有利于降解反应的进行；无论是O₃单独作用还是UV/O₃联合作用，HCB的降解基本上满足准一级反应动力学规律，如果体系的pH值基本保持恒定，这种规律就更为明显。根据离子色谱(IC)、GC对六氯苯降解中间产物进行了测定，探讨了O₃、UV/O₃降解六氯苯的途径和机理。     

La2O3/ZnO/TiO2光催化降解活性艳红K-2BP的研究

采用溶胶-凝胶法制备了La₂O₃/ZnO/TiO₂复合光催化剂,以紫外灯为光源,活性艳红K-2BP为模型降解物,研究了La₂O₃/ZnO/TiO₂的光催化性能。结果表明：当锌和镧的掺杂量w(ZnO)=20%, w(La₂O₃)=0.5%, 煅烧温度为500℃时,La₂O₃/ZnO/TiO₂复合光催化剂的光催化活性最高;当催化剂投加量4 g/L,通气量800 mL/min,初始pH值3.12时,La₂O₃/ZnO/TiO₂对活性艳红K-2BP的降解效果最好。实验证明,La₂O₃/ZnO/TiO₂对活性艳红K-2BP的降解遵从Langmuir-Hinshelwood动力学模型,测得其反应速率常数k＝11.5 mg/(L·min);吸附常数K＝2.88×10^-2 L/mg。     

CuCoOx/TiO2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx/TiO₂催化剂,考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响,并考察了催化剂的抗硫抗水性能。XRD、TPR和BET分析表明,350℃焙烧的催化剂具有CuCo₂O₄尖晶石结构,比表面积大,对NO的氧化效果好。在空速为5 000 h^-1,NO进口浓度500 mg/m³,含氧量10%的条件下,反应温度300℃时NO转化率可达79.5%,250℃时NO转化率接近50%。该催化剂具有良好的单独抗SO₂、抗H₂O毒化性能,H₂O和SO₂同时存在时很快失活。该催化剂可用于不同时含H₂O和SO₂的含NO气体催化氧化后再吸收处理。     

UV/H2O2工艺降解环丙沙星的研究

采用UV/₂O₂工艺去除水体中的喹诺酮类抗生素环丙沙星（CIP）。考察了溶液pH值、₂O₂投加量以及水体基质对环丙沙星降解效率的影响,分析了降解产物的生成情况。研究表明,环丙沙星的降解符合拟一级反应动力学模型。降解速率受溶液pH值的影响,酸性及中性条件,有利于环丙沙星的降解。₂O₂投加量的增大,使得降解速率逐渐增大,但速率增幅逐渐变缓;最佳₂O₂/环丙沙星摩尔比为2 000。实际水体中存在的NOM、NO^-₃,促进了单独UV作用下,环丙沙星的降解。水体中的?OH焠灭剂,抑制了UV/₂O₂联合作用下,环丙沙星的降解;实际水体中的光解速率常数低于超纯水中的光解速率常数。GC-MS分析表明,UV/₂O₂工艺,使环丙沙星氧化降解生成氨基乙酸、丙二酸、丙三醇和对苯二甲酸等小分子有机物。     

用H2O2/Fe3+处理高浓度含甲醛废水的研究

研究采用H₂O₂/Fe³⁺催化氧化处理高浓度含甲醛废水,探讨了双氧水和催化剂投加量、反应pH及反应温度等操作条件对处理效果的影响,并通过酸溶解回用失活催化剂。结果表明,较优的操作条件为：H₂O₂/COD（质量比）=2.2～2.6,Fe³⁺/H₂O₂（摩尔比）=0.048～0.058,反应pH 1.80～2.68,反应温度50℃,反应时间40 min;在上述操作条件下,甲醛去除率达到99%以上,COD去除率达到85%以上。失活的催化剂可通过稀酸溶解后循环使用,其效果与三价铁盐作催化剂的基本相同。采用H₂O₂/Fe³⁺处理含甲醛废水具有比采用H₂O₂/Fe³⁺较优的效果。     

天然沸石负载La2O3-ZnO-TiO2光催化降解活性艳红K-2BP

利用80目天然斜发沸石作载体制备La₂O₃(0.5%)-ZnO(20%)-TiO₂/沸石复合光催化剂,以20 W紫外灯为光源,在自制的光催化反应器中降解活性艳红K-2BP,考察了光照时间、空气通入量、催化剂用量、溶液初始浓度、H₂O₂与Fe³⁺投加量等对活性艳红K-2BP光催化降解率的影响。结果表明,当溶液初始浓度为60 mg/L,催化剂投加量为12 g/L,通气量为1 200 mL/min,光照2.5 h,活性艳红K-2BP的降解率可达99.2%;H₂O₂和Fe³⁺投加量为4 mL/L和3 g/L时,光照1 h活性艳红K-2BP降解率分别为100%和97.2%。紫外可见吸收光谱显示,LZTZ光催化剂可有效降解印染废水。     

负载V2O5-WO3/TiO2掺炭纤维脱除烟气中Hg0

通过固定床实验系统研究烟气脱除零价汞的实验,首先研究了滤袋常用的聚苯硫醚（polyphenylene sulfide,PPS）以及活性炭纤维（activated carbon fiber,ACF）在不同温度、不同气体组分下负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂,对模拟燃煤烟气中零价汞（Hg⁰）的脱除效果。然后对比研究了活性炭纤维协同滤袋常用纤维负载催化剂后,对模拟燃煤烟气中Hg⁰的脱除性能。结果表明,在汞蒸气入口浓度为50 μg/m³,纯N₂气氛下,当温度为25℃时,两者脱除率均能达到99%,当温度为200℃,负载催化剂的活性炭纤维脱除率在30%左右,PPS纤维仅为10%左右。在200℃情况下,模拟烟气的组分为N₂+O₂时,2种纤维的Hg⁰脱除率提高了10%~20%,当在混合气体中添加0.01‰后,负载催化剂的PPS纤维Hg⁰脱除率能达到80%,活性炭纤维Hg⁰脱除率能达到98%。当温度为200℃,模拟烟气的组分为N₂+O₂+HCl时,不同性能掺炭纤维负载催化剂后Hg⁰脱除率在69%~95%范围之间变化,其中PPS掺炭纤维对Hg⁰脱除效率最高达到95%,因此,负载V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂的PPS掺炭纤维能在高温烟气中保持较高的Hg⁰脱除率。     

Fe3O4/Ag磁性纳米颗粒去除水中的铅离子

采用水相共沉淀法制备小尺寸磁性Fe₃O₄纳米颗粒,以没食子酸作为还原剂和表面修饰剂,还原Ag[(NH₃)₂]⁺制备出Fe₃O₄/Ag磁性纳米颗粒。研究该磁性纳米颗粒对水溶液中铅离子的吸附行为,研究结果表明,pH为7.0,吸附温度30℃时可得到最好的处理效果,铅的去除率可达99.7%以上,Fe₃O₄/Ag颗粒吸附行为符合二级动力学模型(R² > 0.99)。该磁性纳米颗粒经过多次再生处理后,仍具有很好的吸附效果,表明Fe₃O₄/Ag在水处理方面拥有良好的应用前景。     

O3氧化工艺处理黄连素制药废水研究

采用臭氧(O₃)氧化法处理含高浓度黄连素和COD的制药废水,探讨了废水初始pH、O₃投加量及初始黄连素浓度等因素对O₃氧化过程的影响,确定了O₃氧化技术处理黄连素制药废水的最佳操作条件。结果表明,O₃能够有效分解废水中的黄连素,降低其COD浓度;黄连素浓度为700 mg/L、COD为3 500 mg/L、pH为0.88的废水,进气O₃浓度为14.05 mg/（L?min）,处理时间为180 min（即投加量为2 529 mg/L）时,黄连素和COD的降解率分别可达77.46%和41.28%,BOD₅/COD比（B/C比）从0.06提高到0.34,增加了4.7倍;随着废水中初始黄连素浓度的升高,废水COD降解率逐渐降低。O₃氧化法是一种有效的黄连素制药废水预处理技术,可以大大提高废水的可生化性。     

γ-Al2O3负载Mn基催化剂低温催化臭氧氧化NO

利用等体积浸渍法制备γ-Al2O3负载Mn基催化剂,考察了掺杂元素种类,掺杂元素与Mn元素摩尔比以及煅烧温度对NO低温（100 ℃）催化氧化活性的影响,并对催化剂在有SO2或H2O的烟气中的稳定性进行了探究。结果表明,掺杂元素为Ce,Ce/Mn=0.4,煅烧温度为500 ℃条件下制备的催化剂NO催化活性最佳,在NO体积浓度为500×10-6,臭氧浓度为20.9 mg·L-1,n(O3)/n(NO)=0.2,反应温度为100 ℃,模拟烟气总流量为1.0 L·min-1,模拟烟气相对湿度为4%的条件下,NO的转化率最高可达70%。此外,还对催化剂在不同条件下的稳定性和活性恢复情况进行了探究。实验最终实现了在低O3浓度条件下达到较高NO转化率的目的,为烟气脱硝提供了一种具有应用潜力的新技术。