近年山东德州PM2.5和O3相互作用的季节变化及其机理分析

为全面认识减排过程中华北平原城市大气复合型污染变化特征,本文利用最近6年(2017—2022)山东省德州市环境-气象监测资料,分析关键大气复合污染物PM_2.5和O₃的季节特征及其相互作用,探究东亚季风气候背景下冬夏季PM_2.5和O₃的相互作用机理.德州市近6年城市环境PM_2.5和O₃超标率分别为20.22%和23.56%,O₃污染凸显.环境大气PM_2.5和O₃在夏季表现为显著正相关,相关系数高达0.53(p<0.01),而冬季则呈显著负相关,相关系数为-0.30 (p<0.01),两者具有明显“夏正冬负”的相反季节变化特征.环境气象机理分析表明,夏季高温及强太阳辐射的气象条件促进光化学反应生成O₃,加大大气氧化性的增强二次颗粒物生成,导致PM_2.5浓度升高;冬季低温及弱太阳辐射气象背景下,高浓度PM_2.5的局地累积...     

2015—2020年湖北省PM2.5和臭氧复合污染特征演变分析

为揭示湖北省PM_2.5和臭氧(O₃)复合污染演变特征,基于湖北省17个地市的空气质量国控点和武汉市大气超级站组分监测数据,全面分析湖北省17个地市2015—2020年PM_2.5和O₃的时空变化特征及相关关系,探讨PM_2.5和O₃协同效应的成因机理. 结果表明:①2015—2020年,湖北省PM_2.5显著改善,平均降幅为4.7 μg/(m3·a),但冬季负荷仍较高,主要集中于中部地区;O₃污染凸显,平均增幅为3.8 μg/(m3·a),污染集中在4—10月的暖季,东部地区最严重,近两年超标天数已与PM_2.5相当. ②湖北省PM_2.5和O₃关联日趋密切,协同效应显著,日评价指标显示夏季二者呈显著正相关(相关系数为0.57),近两年当PM_2.5浓度≤50 μg/m3时,相关系数高达0.63;冬季PM_2.5浓度与O_x(O₃+NO₂)浓度呈正相关,尤其2020年东部城市二者相关性高达0.46,显示大气氧化性对PM_2.5二次污染的重要性. ③以武汉市为例,归纳PM_2.5和O₃复合污染的成因,暖季低PM_2.5背景下,高温、中等湿度和弱风速的气象条件以及VOCs和NO_x等前体物的高浓度排放,使得受VOCs主控的光化学反应加剧,易造成O₃污染,从而加强PM_2.5二次生成;冬季高的大气氧化性,叠加不利气象条件,促进颗粒物的二次生成,导致重污染时PM_2.5组分以硝酸盐等二次无机组分为主. 研究显示,湖北省PM_2.5和O₃协同控制重点为,在保持现有NO_x控制力度基础上强化VOCs控制,遏制暖季和东部区域O₃浓度上升,加强冬季和中部PM_2.5治理.      

华北平原和山区城市PM2.5和O3变化关系比较分析

利用2015~2019年环境监测数据,对比分析华北地区平原城市保定市和山区城市张家口市PM_2.5和O₃变化和相关关系.结果表明：保定市PM_2.5夏低冬高,O₃夏高冬低,日变化为午后单峰型,而张家口市PM_2.5浓度低,日变化幅度较弱,冬季O₃日变化为午后峰值和凌晨5：00左右弱峰值双峰型.张家口市冬季全天及春夏秋季夜间O₃浓度显著高于保定市,甚至夏季出现夜间O₃超标异常,最高浓度达到202μg/m³,反映了平原城市和清洁山区大气物理化学过程变化的影响.PM_2.5和O₃在4~9月为正相关,11~3月为负相关;保定市PM_2.5-O₃相关系数日变化呈单峰型,张家口市为双峰型变化,凌晨和午后各有一峰值,华北地区平原污染区和高山相对清洁区,大气复合污染物PM_2.5和O₃作用关系的日变化及季节特征具有明显差异.     

邯郸市PM2.5和O3污染特征及潜在源分析

通过对2013—2020年邯郸市的大气污染物浓度及气象参数进行统计分析,探究了大气污染物的浓度变化特征,运用轨迹聚类分析和潜在源贡献因子法(PSCF)研究了邯郸市复合污染日PM_2.5和O₃的传输路径及潜在源区.结果表明：邯郸市PM_2.5-O₃复合污染出现在3—10月,与单O₃污染相比,PM_2.5-O₃复合污染时的O₃峰值浓度和平均浓度较高,当温度为19.1～25.7℃,湿度为32%～63%,风速较低时,最有利于PM_2.5-O₃复合污染发生;单O₃污染和复合污染期间的O₃主要来自邯郸周围的短距离传输,单PM_2.5污染主要来自西北气流的长距离运输和邯郸周围的短距离传输,而复合污染日期间的PM_2.5主要来自西北气流的长距离运输;相较于单O₃污染,2013、2014、2...     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

基于气象条件指数的我国重点区域PM2.5和臭氧复合污染气象影响评估

气象条件变化对复合污染的发生发展起重要作用,基于PM_2.5和O₃不同的污染形成机制,利用污染气象长期观测数据,分别采用统计运算和深度学习方法,构建了PM_2.5和O₃气象条件指数,形成以气象条件指数开展区域大气复合污染气象特征和影响贡献的研究方法,并对剔除区域气象差异影响的污染分布与变化进行了量化分析.结果表明,2021年夏季我国中东部重点区域污染气象条件整体上呈北差南优(指数：“2+26”城市>苏皖鲁豫交界>长三角地区),6月最差、 7月最好的分布特征,当区域内城市PM_2.5气象条件指数>30且O₃气象条件指数>100时,“双高”污染开始出现,随O₃气象条件指数增大,“双高”频率不断升高;与上年同期相比,各地区ρ(PM_2.5)受气象条件改善影响分别降低3.9、 3.3和1.4μg·m^-3,平均占到各地ρ(PM_2.5)降低的58.5%,O_...     

天津大气扩散条件对污染物垂直分布的影响研究

利用2017~2019年夏、冬季天津市大气污染物监测和气象观测数据,基于天津气象铁塔垂直观测,针对大气垂直扩散条件对PM_2.5和O₃的影响进行研究.结果显示:近地面PM_2.5浓度随高度的升高而下降,O₃浓度则随高度的升高而上升,受大气垂直扩散条件的季节和日变化影响,冬季,地面与120m PM_2.5质量浓度相关明显,与200m PM_2.5质量浓度无明显相关.夏季,120m和200m PM_2.5质量浓度相关系数为0.72,午后通常出现120m和200m PM_2.5质量浓度高于地面的情况.夏季,不同高度O₃浓度差异小于冬季,地面与120m高度O₃浓度接近.以大气稳定度、逆温强度和气温递减率作为大气垂直扩散指标,对地面PM_2.5和O₃垂直分布具有指示作用.冬季,TKE与PM_2.5质量浓度相关系数为到-0.65,夏季,TKE与ΔPM_2.5相关系数为-0.39.夏、冬季TKE与地面O₃浓度的相关系数分别为0.46和0.53,与ΔO₃的相关系数分别为0.73和0.70.弱下沉运动对地面O₃浓度影响较强,40m高度垂直运动速度与地面O₃浓度的相关系数在冬、夏季分别为-0.54和-0.61.对冬季典型PM_2.5重污染过程的分析发现,雾霾的生消维持和PM_2.5浓度的变化与大气稳定度、气温垂直递减率和TKE的变化有直接关系.对夏季典型O3污染过程的分析发现,近地面的O₃污染的形成与有利光化学反应的气象条件密切相关,同时,垂直向下输送和有利垂直扩散条件对O₃污染的形成和爆发影响明显.     

山东省环境空气中PM2.5与O3的复合污染特征与时空变化趋势

山东省PM_2.5-O₃复合污染特征突出,空间差异性明显,本文基于2016—2020年国控和省控环境空气自动监测站监测数据以及同期各气象代表站气象监测数据,分析PM_2.5和O₃时空分布的变化特征,初步探究其与气象因子及前体物的关系. 结果表明:①2016—2020年山东省空气质量逐步改善,优良天数比例上升了7.1%,重污染天数比例下降了3.5%. 除O₃年评价值上升9.6%以外,SO₂、PM₁₀、PM_2.5、CO和NO₂的浓度均下降,降幅依次为61.3%、29.8%、28.6%、26.3%和11.4%. 各市PM_2.5年评价值均下降(范围为18.4%~34.9%);除德州市外,其他15市O₃年评价值均上升,滨州市的升幅(30.8%)最大. 1月PM_2.5平均浓度最高,呈现先下降后上升的年变化趋势,6月O₃平均浓度最高,且逐年上升. ②山东省PM_2.5和O₃均呈现内陆地区高于沿海地区的分布特征,PM_2.5浓度在西部内陆地区较高,O₃浓度在中北部内陆地区较高,PM_2.5-O₃复合污染特征在中西部地区较明显. 统计期间共计出现PM_2.5-O₃复合污染日224 d,分布在2—11月,出现天数逐年减少. ③为探究PM_2.5-O₃复合污染的影响因素及气象特征,进行相关性分析及气象因子阈值筛查,结果表明,PM_2.5日均浓度和O₃_8 h (臭氧日最大8小时滑动平均值)与其主要前体物和气象因子均呈现相反的相关关系,且对不同因子的响应有一定区域性差异. 当气温为14.9~24.1 ℃、相对湿度为55.5%~75.1%、风速为0.6~2.9 m/s、气压为992.8~1 018.8 hPa时PM_2.5-O₃复合污染易于发生,该条件下大部分城市的气温、相对湿度和气压平均值介于PM_2.5和O₃污染单独发生时的对应因子平均值,但平均风速小于PM_2.5和O₃污染单独发生的平均风速. 研究显示,“十三五”期间山东省PM_2.5浓度波动下降,O₃浓度波动上升,二者的协同关系日趋明显,气象因素对PM_2.5和O₃的生成和累积有一定影响.      

2015～2021年京津冀及周边地区PM2.5和臭氧复合污染时空特征分析

为了解京津冀及周边地区“2+26”城市PM_2.5和O₃复合污染时空分布特征,利用ArcGIS和SPSS软件对2015～2021年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量数据和气象数据进行关联性分析.结果表明：(1) 2015～2021年PM_2.5污染持续减缓,污染集中在区域中南部;O₃污染呈波动上升趋势,空间分布呈现“西南低,东北高”的格局.季节变化来看,PM_2.5浓度主要为：冬季>春季≈秋季>夏季,O₃-8h浓度为：夏季>春季>秋季>冬季.(2)“2+26”城市PM_2.5超标天数持续下降,O₃超标天数波动上升,复合污染日下降趋势显著;PM_2.5和O₃污染在夏季呈强正相关,相关系数最高达0.52,冬季呈强负相关.(3)对比典型城市臭氧污染时期与复合污染时期气象条件,复合污染发生的温度区间集中在23.7～26.5℃、湿度48%～65%和S～S...     

江苏PM2.5-O3复合污染特征及气象条件分析

基于2013～2020年江苏13个城市的大气污染和气象观测数据,分析了江苏PM_2.5-O₃复合污染物的分布特征及其与气象条件的关系.结果表明:江苏复合污染物以轻度污染组合为主,南部多于北部,东南部最多,主要在4～10月,下午至傍晚最高,且该时段O₃平均浓度高于单一O₃污染;复合污染在O₃超标中平均占比15.7%,2014年高达65.8%,且在2015年后明显下降;PM_2.5和O₃二者在暖季O₃污染期正相关,PM_2.5污染期为弱相关或负相关;复合污染气象条件更为严格,气温、相对湿度、风速和逆温条件均介于单一O₃和单一PM_2.5污染之间,且多在4m/s以下和ENE—S区间,与单一O₃污染相比,气温和风速略低,相对湿度和逆温强度略高;出现复合污染的主要地面形势为均压场和低压(底)前部,其次是入海高压后部和高压底部;通过后向轨迹聚类分...     

深圳市城区VOCs对PM2.5和O3耦合生成影响研究

为了探究珠江三角洲城市大气PM_2.5和O₃的协同污染特征,在深圳市大学城开展了秋季光化学反应活跃季大气污染加强观测.发现O₃日最大8h平均值(O₃_8h)和PM_2.5在日间具有较强的正相关关系,且O₃_8h与典型挥发性有机物(VOCs)甲醛的相关性显著高于NO₂.利用气溶胶质谱仪在线测量了亚微米气溶胶化学组成,并利用正交矩阵因子模型(PMF)对其中有机气溶胶进行来源解析,解析出5类因子,其中二次有机气溶胶(SOA)占总有机物浓度的50%.通过对污染物之间的相关性分析发现,O₃_8h和SOA具有良好的相关性,但与硝酸盐(NO₃^-)未表现出相关性,说明VOCs在深圳城区大气PM_2.5和O₃耦合生成过程中的作用比NOx明显,VOCs减排是深圳市协同控制PM_2.5和O₃污染的关键.     

南京主要大气污染物季节变化及相关气象分析

为研究南京主要大气复合污染物PM_2.5、PM₁₀和O₃四季变化特征及其气象影响因子,利用2013年1月～2015年2月国控点环境监测数据对浓度特征进行统计分析,再利用WRF模式模拟的精细大气边界层气象场,分析气象要素与各污染物的相关性,并建立统计模型.结果表明：PM₁₀、PM_2.5冬高夏低,冬季日均值分别为160.6μg/m³和98.0μg/m³;日变化特征四季基本一致,但秋冬季最强,夏季最弱,且冬季上午峰值比其余三季延后1～2h.各季大气可吸入颗粒物中细粒子占主导,PM_2.5/PM₁₀年均值为0.59;首要污染物为PM_2.5、PM₁₀、O₃的年频率分别为51.5%、26.6%和13.5%,PM_2.5主导四季AQI的变化,尤其是在重污染的情况下,首要污染物为PM_2.5占96%.O₃浓度春末夏初高、秋末冬初低,日变化为单峰式;O₃与边界层高度呈显著正相关,四季相关系数分别为0.500、0.572、0.326、0.323.四季PM₁₀、PM_2.5、O₃_8h_max日值逐步回归方程拟合度为40%～65%.     

成都市气温与PM2.5和O3交互作用对疾病死亡人数的影响研究

利用成都市2014~2016年逐日呼吸系统疾病和心脑血管疾病死亡资料、同期气象资料和PM_2.5日均浓度和每日臭氧最大8h平均浓度（O₃）资料,采用分布滞后模型以及广义相加模型中的独立效应模型、非参数二元响应模型和温度分层模型探究了成都市气温、PM_2.5和O₃单效应,以及气温与PM_2.5（或O₃）交互作用对当地呼吸和心脑血管疾病死亡人数的影响.单效应分析结果表明,气温与两种疾病死亡人数的累计暴露-反应关系均呈反“J”型分布,最适温度在22.2℃,该温度对应的疾病死亡人数最少;累积滞后1d的PM_2.5（或O₃）对应的健康风险最大,此时,PM_2.5和O₃浓度每升高10μg/m³,呼吸系统疾病死亡风险分别增加0.58%和0.54%,心脑血管疾病死亡风险分别增加0.35%和0.66%.分季节研究结果表明,PM_2.5对两种疾病死亡影响的健康风险冬季最高,而O₃的健康风险在秋季最显著.交互作用的研究结果表明,高温与高浓度的PM_2.5（或O₃）对疾病死亡的影响存在协同放大效应,当气温高于22.2℃时,PM_2.5和O₃浓度每升高10μg/m³,对应的呼吸系统疾病死亡风险分别增加2.30%和1.14%,心脑血管疾病死亡风险分别增加1.09%和1.03%.研究结果提示O₃对人群健康的影响也不容忽视,应该引起足够的重视.     

近10年中国三大经济区太阳总辐射特征及其与O3、PM2.5的关系

采用中国地面气象观测站网2007~2016年的辐射日值数据集和中国空气质量在线监测平台2014~2016年逐日观测数据,分析了京津冀、长三角和珠三角近10a太阳总辐射年际和季节变化,近3a臭氧日最大8h平均（O_{3_8h_max}）和细颗粒物（PM_2.5）的污染过程频次变化,通过不同因子及其不同强度等级的分型统计,探讨PM_2.5、O_{3_8h_max}与太阳总辐射的关系.结果表明：京津冀近10a太阳总辐射显著上升,京津冀春季和珠三角夏季太阳总辐射显著上升.三大经济区PM_2.5污染过程年频次均呈现逐年递减,且从北到南递减;O₃污染过程年频次时间上呈现先减后增,空间上京津冀多于长三角和珠三角.三大经济区O_{3_8h_max}与太阳总辐射相关系数均在0.71以上,有较强的正相关;而PM_2.5与太阳总辐射的相关性具有区域差异性.三大经济区不同季节不同太阳总辐射下O_{3_8h_max}与PM_2.5的相关关系差异显著,其中京津冀春夏秋三季O_{3_8h_max}与PM_2.5在强太阳总辐射下有较好的正相关,冬季则存在一定的负相关;长三角四季两者相关性均较弱;珠三角夏季两者正相关最为显著;不同PM_2.5浓度下O_{3_8h_max}与太阳总辐射的线性拟合效果较好,体现出较强的正相关关系,各经济区拟合曲线的倾向率均随PM_2.5升高而增大.PM_2.5>75μg/m³时拟合优度均达到最大.     

不同季节肇庆市PM2.5和O3污染特征及潜在源区分析

为定量化评估不同地区对肇庆市污染物输送影响,分析了2014—2018年肇庆市ρ（PM_2.5）和ρ（O_{3-8 h}）（O_{3-8 h}为O₃日最大8 h滑动平均值）的变化特征,并基于HYSPLIT模式计算不同季节后向气流轨迹,通过聚类分析、潜在源贡献因子和浓度权重轨迹方法对肇庆市外来污染物的输送路径和潜在源区进行分析.结果表明:①2014—2018年肇庆市ρ（PM_2.5）年均下降3.3 μg/m3,2016年开始ρ（PM_2.5）最大值逐年增大.ρ（PM_2.5）日变化呈双峰型,峰值分别出现在上、下班高峰期后.2016年起ρ（O_{3-8 h}）年均增加4.4 μg/m3,成为肇庆市首要空气污染物.ρ（O₃）日变化呈单峰型,于15:00—16:00达到峰值.②PM_2.5和O₃污染分别在冬季和秋季较严重,超标日分别达20.6和15.0 d.ρ（PM_2.5）与风速相关性最高,ρ（O_{3-8 h}）与日照时数和相对湿度相关系数均较高.③春、夏两季影响肇庆市的气流近80%来自南部海面和东北方向,秋、冬两季85%以上气流源自偏东和偏北方向,肇庆市PM_2.5和O₃污染除受本地排放影响外,还有来自珠三角、广东省北部及其东部沿海、江西省等地区的输送贡献.研究表明,肇庆市PM_2.5和O₃污染均较严重,区域联防联控需重点关注广东省中东部城市的外来输送影响.      

2017—2020年武汉市大气污染物时空分布特征研究

为进一步了解武汉市大气污染时空分布特征,对2017—2020年武汉市主要大气污染物(PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO、NO₂和O₃)进行了空间插值分析、时间变化分析以及与气象要素的相关性分析。结果表明：武汉市近4年环境空气质量达标率为72.98%。PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO和NO₂具有“冬高夏低”的“V”形特征,O₃呈“夏高冬低”的变化趋势。武汉市年均质量浓度超标的大气污染物主要有PM_2.5和PM₁₀,但其年均质量浓度均呈下降趋势,而O₃是年均质量浓度唯一处于上升状态的大气污染物,今后应重点关注颗粒物与臭氧污染。PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO和NO₂主要集中在武昌区、蔡甸区、青山区、江汉区、江岸区,而O<...     

上海地区PM2.5-O3复合污染特征及气象成因分析

统计分析了上海地区2013~2017年PM_2.5-O₃复合污染事件及与气象条件的关系.结果表明,近5a上海PM_2.5-O₃复合污染天气占O₃总污染天气33.4%,仅出现在3~10月,呈逐年减少的趋势;PM_2.5-O₃复合污染时的O₃峰值浓度和平均浓度较单O₃污染时高,维持时间较单O₃污染时长,主要气象原因是地面辐合和较低的边界层高度;PM_2.5-O₃复合污染的天气形势往往与弱气压场有关,可以分为低压底部和前部、高压顶部和后部、均压场5种天气类型,其中均压场出现次数最多,占比53%;复合污染对气象因子的阈值要求更为严格,并且阈值区间总体向有利于PM_2.5浓度上升的方向偏移;当温度介于27.9~34℃,湿度介于43%~58%,风速介于2.1~3.3m/s,混合层高度介于1122~1599m,并且存在辐合时,最有利于PM_2.5-O₃复合污染发生.