生物阳极型MFC对磺胺喹噁啉的降解性能研究

磺胺喹噁啉（Sulfaquinoxaline,SQX）作为一种磺胺类抗生素,广泛用于禽畜球虫病防治,易在环境中残留从而造成环境污染,对其降解研究较少.本研究通过微生物燃料电池（Microbial fuel cells,MFCs）,以10 mg·L^-1 SQX和乙酸钠为底物研究SQX降解特性、电化学性能、产物生物毒性及菌群结构.结果表明,SQX降解率随着乙酸钠浓度的升高先增大后减小,其中SQX与TOC在10 d内最大降解率分别为87.1%和94.0%;MFC体系的最大功率密度和输出电压分别为309.8 mW·m^-2和0.702 V;大肠杆菌和青海弧菌Q67毒性实验结果表明,SQX经MFC处理后可有效降低生物毒性;通过LC-TOF/MS分析,SQX生物降解过程中的主要中间产物,推测出羟基化反应、磺酰胺键断裂、吡嗪环C-N键断裂、水解反应、分子重排等降解路径;微生物群落分析表明,MFC阳极体系中Terrimonas、Aquamicrobium、Thiobacillus等菌属与SQX生物降解相关.     

微波预处理污泥上清液为燃料的微生物燃料电池产电特性研究

采用经微波预处理的剩余污泥上清液作为接种体,成功地启动了空气阴极单室无膜微生物燃料电池(MFC),同时考察了不同微波时间和功率下MFC最大输出功率密度以及外接电阻对MFC的影响.结果表明,MFC整个产电周期长达600h,在同一微波功率(900W)下,MFC最大输出功率密度随辐射时间的延长而增大,在300s时达到210.07mW·m-2;当微波时间(300s)相同时,随着微波功率的增大,MFC最大输出功率在720W处出现一个峰值随后下降.长时间和较高功率(900W)的微波处理能够有效地提高MFC的工作效率;在最佳微波处理条件(300s,720W)下,最大输出功率密度最高可达306.2mW·m-2;不同外接电阻(30、500、2000Ω)下,库仑效率依次为83.3%、79.0%、33.6%;通过扫描电镜观察到,当外接电阻较高(2000Ω)时,阳极表面附着的微生物以球菌为主,外接电阻较低(30Ω)时,形态较为复杂,主要是丝状菌、球菌和杆菌,表明外接电阻会对MFC库仑效率和阳极表面微生物的富集产生影响.     

微生物燃料电池技术对土壤中铅(Pb2+)的去除研究

为探讨微生物燃料电池对土壤中重金属的去除效能,测定双室MFCs的产电性能。实验以盐桥作为质子通道,构建并利用双室微生物燃料电池（MFCs）对土壤中铅（Pb2+）进行去除,铅（Pb2+）的测定采用火焰原子吸收分光光度法;电极板上铅（Pb）的富集采用扫描电镜观察和能谱方法分析;阳极液中分离的细菌的系统分类学位置通过分离、纯化和16S rDNA测序以及创建系统树来解析。实验表明:MFCs运行10 d后,土壤中铅（Pb）的去除率高达64.40%,最大电压值为69.63 mV;从阳极液中分离出的细菌的系统分类学位置分析表明,2株细菌分别与Stenotrophomonas maltophilia strain LH15（KM893074）和Pseudomonas sp.putida strain（MF996382）同源性最高,且均为100%,两菌株分别为嗜麦芽窄食单胞菌和为恶臭假单胞菌,并分别命名为SKD-GYT-1（LC479453）和SKD-GYT-2（LC479454）,对其产电能力的分析仍有待探索。研究表明,土壤微生物燃料电池的产电能力较高,对于土壤中铅的去除效果明显。     

盐度对MFC产电及其微生物群落的影响

本文研究了模拟废水中不同盐度对微生物燃料电池(Microbial fuel cell, MFC)性能的影响.当向MFC中依次添加0,20,40,60,70g/L NaCl时,MFC的最大输出电压从660mV下降到130mV,库仑效率也从67%下降到4%.如果向MFC中直接添加40g/L和70g/L NaCl并运行两个周期后,MFC无电能输出,然而,停止添加NaCl(盐度解除)后MFC产电性能能够在60h内恢复.此外,当盐度高于40g/L NaCl时,阳极微生物群落发生明显的变化.研究结果可为MFC或其他生物反应器处理盐度废水提供一定的依据.     

有机物对厌氧氨氧化微生物燃料电池脱氮产电性能的影响

通过接种厌氧氨氧化污泥到微生物燃料电池阳极,成功启动厌氧氨氧化微生物燃料电池(ANAMMOX-MFC),研究了葡萄糖和苯酚对ANAMMOX-MFC脱氮产电性能的影响.结果表明,当葡萄糖浓度较低时(100~200 mg·L~(-1))时,对ANAMMOX菌有促进作用,ANAMMOX-MFC脱氮产电性能增强,此时反应器进出水COD浓度变化不大;当葡萄糖浓度高于300 mg·L~(-1)时,产电性能逐渐下降,NH+4-N去除率和去除速率逐渐下降,而NO-2-N去除率和去除速率基本保持不变,此时出水COD浓度也出现降低,说明厌氧氨氧化菌活性受到抑制,反硝化菌活性开始增强.极化曲线拟合程度较低,COD浓度变化对电池内阻影响较小.当苯酚浓度较低时(50~100 mg·L~(-1)),对ANAMMOX-MFC脱氮产电性能影响较低;当苯酚浓度超过200 mg·L~(-1)时,ANAMMOX-MFC脱氮产电性能逐渐被抑制.整个过程进出水COD浓度变化不大,极化曲线拟合程度较低,表观内阻有缓慢升高.     

VOCs相间非平衡态迁移对土壤修复效果的影响

挥发性有机物（volatile organic compounds,VOCs）普遍存在于工业污染场地,因其易迁移和难降解的特性而受到广泛关注.修复VOCs污染场地时通常存在拖尾、反弹和二次污染物释放的现象,限制了对VOCs的修复效率,这些现象均与修复过程中VOCs在相间的非平衡态迁移有关,但目前仍缺乏定量化的研究.基于此,选择四氯化碳为典型的VOCs,采用沙箱试验,探究了VOCs的相间非平衡态迁移在表面通风、土壤挖掘以及热脱附和气相抽提联用技术应用过程中对土壤修复的影响.结果表明:在表面通风和土壤挖掘过程中能产生较为显著的二次污染物释放现象;在热脱附和气相抽提联用技术的修复过程中能产生拖尾现象,而在修复结束后则会产生反弹现象,这些现象均为相间非平衡态迁移的表现形式.其中,在表面通风、土壤挖掘以及热脱附和气相抽提联用技术修复过程中,四氯化碳释放通量的最大反弹幅度分别为0.69、2.80和64.00倍,表明相间非平衡态迁移对热脱附和气相抽提联用技术产生的影响最大.研究显示,相间非平衡态迁移在不同的土壤修复工艺中均有体现,严重限制了土壤修复的效率,需要引起土壤修复工作者的高度重视.      

喹啉和吡啶共存条件下的MFC产电特性研究

喹啉和吡啶往往共存于实际废水中,本文通过构双极室MFC,以铁氰化钾为电子受体,对喹啉和吡啶在MFC中的降解以及产电性进行研究.结果表明,MFC的最大输出电压随着葡萄糖浓度的降低而降低,当喹啉和吡啶初始浓度均为500mg·L-1,葡萄糖浓度分别为1000、500、100mg·L-1时,最高输出电压逐渐降低,分别为606、537、354mV;最大体积功率密度为18.4、14.4和6.3W.m-3.当以等浓度500mg·L-1的喹啉和吡啶作混合燃料时,MFC的内阻超过1250Ω,最大体积功率密度为2.9W.m-3.周期结束时,COD的去除率达79%以上,喹啉和吡啶均可以完全去除,喹啉的降解速率明显高于吡啶.MFC可以利用喹啉和吡啶作为混合燃料,这为含喹啉和吡啶共存类实际废水的MFC处理提供了理论依据.     

以吡啶和葡萄糖为燃料的MFC产电特性研究

不同类型的有机物对MFC的产电性能有不同的影响,通过构建填料型MFC,以吡啶和葡萄糖为混合燃料,以铁氰化钾为电子受体,对有机物在MFC中的降解以及产电性进行研究.结果表明,外阻为1 000Ω的条件下,MFC的最大输出电压随着葡萄糖浓度的降低而降低,当吡啶初始浓度为500 mg/L,葡萄糖浓度分别为500、250、100 mg/L时,运行周期逐渐缩短,分别为49.5、25.7、25.2 h;最大体积功率密度为48.5、36.2、15.2 W/m3,最高电压为623 mV.MFC可实现对吡啶的高效降解,24h内吡啶去除率高达95%,但葡萄糖的浓度对吡啶的降解速率影响不大;高浓度吡啶存在的条件下对MFC利用葡萄糖产电的性能影响不大.利用500 mg/L单一吡啶作为MFC的燃料时,无明显产电现象.MFC利用吡啶和葡萄糖作为混合燃料时,可以在实现吡啶降解的同时稳定地向外输出电能.     

温度对啤酒废水微生物燃料电池产电性能的影响

以啤酒废水为底物,采用空气阴极微生物燃料电池,加入50 mmol/L磷酸盐（PBS）作为缓冲溶液,考察了20℃和30℃下,MFC产电性能及生物相变化.当环境温度从30℃降低到20℃时,MFC最大输出功率从483 mW/m²降低到435 mW/m²,库伦效率和COD去除率变化不大.温度对阴阳两极的电位均有影响,且对阴极的影响大于对阳极的影响.以莫诺德方程对实验数据进行拟合,得到半饱和速率常数k_s分别为228 mg/Ｌ（30℃）和293 mg/Ｌ（20℃）.变性梯度凝胶电泳（DGGE）图谱表明,温度变化不仅影响了阳极的优势菌群,而且对阴极微生物种类具有很大的影响.     

利用含Cu(Ⅱ)废水强化微生物燃料电池处理含Cr(Ⅵ)废水

采用双室微生物燃料电池(MFC)反应器,考察了不同Cr(Ⅵ)/Cu(Ⅱ)浓度配比和外电阻条件下添加Cu(Ⅱ)对MFC阴极去铬的影响.结果表明,MFC阴极处理Cr(Ⅵ)废水时,添加一定浓度的Cu(Ⅱ)废水能提高MFC阴极去铬的效率,且添加Cu(Ⅱ)的浓度越高,提高的效果越明显.在所设置外电阻(10、500、1 000、2 000Ω)条件下,随着外电阻的降低,Cu(Ⅱ)对MFC阴极去铬的强化作用越明显.最终在Cr(Ⅵ)/Cu(Ⅱ)质量浓度配比1∶4,外电阻10Ω时,MFC阴极Cr(Ⅵ)的去除率达91.00%,较单独去铬时(39.13%)提高了132.57%.对反应后的电极进行扫描电镜附加能谱分析及X射线光电子能谱分析表明,Cr(Ⅵ)在阴极的还原产物为不导电Cr_2O_3,其附着于电极表面引起电极导电性能下降,而添加Cu(Ⅱ)后其在阴极还原为Cu和Cu_2O,该产物则在一定程度上提高了电极导电性能,缓解Cr_2O_3沉积造成的阴极钝化,从而强化了MFC阴极去铬的效率.     

微生物燃料电池恒电流预培养阳极生物膜分析表征

阳极性能是影响微生物燃料电池(Microbial Fuel Cells,MFCs)性能的关键因素之一,同时阳极的接种挂膜过程是影响微生物燃料电池启动效率的关键因素.因此,本课题组提出了预培养阳极作为微生物燃料电池的一种新型阳极的概念,在三电极体系下,通过外加恒定电流预培养阳极,在不同条件下对阳极表面进行电化学选择和生物膜驯化以丰富生物膜结构和厚度.结果表明,阳极的性能与预培养电流大小密切相关,预培养阳极CF-4i(外加4 A·m-2电流密度)通过循环伏安法、塔菲尔曲线、电化学阻抗谱测试,性能好于其他测试组及对照组,装配阳极CF-4i的微生物燃料电池能实现最大功率密度968.20 m W·m-2,是对照组的2.53倍.同时,通过共聚焦显微镜观察发现,生物膜大体分两层,外层的活细胞及内层的死细胞,外层活细胞长在内层死细胞之上.这种结构分布表明,阳极生物膜中的活细胞部分绝大多数都分布于生物膜的外侧,而不是均布于整个阳极生物膜中;同时这也表明不是整个阳极生物膜都具有新陈代谢活性,但死亡的细胞可以继续积累在电极表面附近,活的外层膜负责电流的产生,而内层的死细胞作为一种导电基质.     

反硝化微生物燃料电池的基础研究

在启动双室型反硝化微生物燃料电池的基础上,研究了阴极溶解氧及外电阻对其产电性能和污染物去除效果的影响.结果表明,以乙酸钠为阳极电子供体,硝酸钠为阴极电子受体,在25℃的环境温度下,采用先间歇后连续培养的方式,42d内成功启动了反硝化微生物燃料电池.在阴极进水含氧的情况下,氧和硝酸盐可共同用作阴极电子受体.在较小电流密度区域内,氧是阴极的主要电子受体,相应的最大功率密度为26.0W/m3NC;电流密度增加到一定程度后,硝酸盐逐步变为阴极的主要电子受体,相应的最大功率密度为20.9W/m3NC.外阻变化对COD去除及反硝化程度影响较小,阳极COD去除负荷维持在1.2kg/(m3NC·d)左右,出水NO-2-N保持在0.05mg/L以下;但外阻减小有利于提高阴极脱氮效果,外阻为5 Ω时NO-3-N去除负荷达0.111kg/(m3NC·d).     

生物阴极型微生物燃料电池同步降解偶氮染料与产电性能研究

构建了生物阴极型微生物燃料电池(BCMFC),研究了以葡萄糖-偶氮染料(活性艳红X-3B)为共基质条件下,BCMFC产电性能及偶氮染料的降解特性.结果表明,电能的产生源于BCMFC对葡萄糖的降解,共代谢下活性艳红X-3B的(ABRX3B)的生物降解是主要的脱色机理.当葡萄糖初始浓度为500mg·L-1(以COD计),ABRX3B浓度低于300 mg·L-1时,功率密度维持50.7 mW·m-2,最终脱色率在94.4%以上,而ABRX3B浓度的进一步提高对BCMFC产电会产生抑制作用.阳极液的COD去除率和UV-Vis光谱表明,ABRX3B的降解过程中,有中间产物的积累.共基质条件下,BCMFC可成功实现同步电能输出和高效脱色.     

混菌接种条件下微生物燃料电池芯片的产电特性研究

微生物燃料电池(MFC)芯片因具有体积小、运行条件温和、产电稳定等优点而有可能成为一种新型的野外水环境监测系统中传感器供能方式.但目前采用纯菌种及贵重金属阳极构建的MFC芯片,不仅成本较高且纯菌种在复杂环境条件下不易存活和保持稳定.因此,本文通过采用混合菌群接种,以活性炭为阳极,构建了阳极体积为50μL的MFC芯片,发现其稳定运行最大输出电流为3.5μA,平均运行周期为8.0 h,最大输出功率约为160 nW,最大功率密度为10.2 mW·m-2.EIS分析结果表明,MFC芯片的总内阻约为35.6 kΩ,其中,阴阳极内阻占主要部分.本研究制备的MFC芯片产电性能达到了同类采用纯菌株及Au作阳极的MFC芯片的性能,表明采用低成本材料为阳极,接种混合菌液的MFC芯片是完全可行的.     

硝酸盐浓度对微生物燃料电池阳极产电性能的影响

采用以假单胞菌Pseudomonas sp.C27为阳极优势菌属的微生物燃料电池(MFC)为研究对象,重点考察了进水中的硝酸盐浓度对于MFC系统产电及污染物去除的影响.实验结果表明,硝酸盐对于MFC的库仑效率(CE)影响较大,当硝酸盐浓度为250 mg·L~(-1)时,其电压下降段库仑效率仅为0.17%,而阳极未加入硝酸盐时,库仑效率为9.3%.当阳极初始硝酸盐浓度由0 mg·L~(-1)增加到250 mg·L~(-1)时,系统的传荷内阻由16.3Ω下降至11.2Ω,输出电压经短暂的电压下降后迅速回升至稳定,其稳定阶段输出电压与未受抑制阶段基本持平,最大输出功率可达到120 m W·m~(-2)左右.当硝酸盐浓度大于300 mg·L~(-1)时,硝酸盐对阳极微生物产电活性造成不可逆的抑制作用,系统产电能力大幅度下降且无法恢复至未受抑制阶段.可见,阳极生物反硝化过程对阳极生物产电具有电子竞争作用,过高的硝酸盐浓度会造成阳极生物膜产电性能降低甚至完全丧失.     

喹啉为MFC阳极燃料的微生物群落结构演化分析

通过构建填料型微生物燃料电池(MFC),首次对以喹啉为燃料时的MFC阳极表面的微生物群落进行了分析.PCR-DGGE的试验结果表明,随着燃料的改变,微生物群落也发生改变.当以喹啉和葡萄糖的混合溶液稳定地作为燃料时,由于受到喹啉毒性的抑制,微生物多样性降低,优势菌也发生明显的改变.与葡萄糖共基质相比,以单一喹啉为燃料时的阳极微生物优势菌落发生明显改变.新增加一类菌,这类菌与Pseudomonas sp. DIC5RS 的同源性为100%,推测该菌在单一喹啉为MFC燃料时喹啉的降解过程中起到关键作用.     

单室空气阴极微生物燃料电池硝酸根去除系统的建立和性能研究

本文以单室空气阴极微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC)处理含不同浓度硝酸根的模拟废水,研究了NO~-_3-N初始浓度和开闭路培养方式对单室MFC的启动、硝酸根去除性能和产电性能的影响.结果表明,随着NO~-_3-N初始浓度的提高,MFC的NO~-_3-N平均去除速率达到稳定值所需时间增加,NO~-_3-N平均去除速率提高.当NO~-_3-N初始浓度为200 mg·L~(-1)时,闭路组MFC的NO~-_3-N平均去除速率达到(3.52±0.28) kg·m~(-3)·d~(-1),高于相近条件下许多传统生物反应器的NO~-_3-N平均去除速率.硝酸根去除过程主要发生在MFC运行周期的前期.硝酸根对阳极生物膜中主要产电菌Geobacter的生物量没有影响.当基质充足时,所有闭路组MFC的最大功率密度相近(～27 W·m~(-3)).闭路组MFC比开路组MFC具有更高的NO~-_3-N去除速率,可能与其阳极生物膜具有电化学还原亚硝酸根能力和Thauera易在其阳极上富集有关.     

1株产电假单胞菌（Pseudomonas sp.）RE7的分离及特性研究

微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)阳极微生物的种类和作用机制对MFC的产电性能有着重要的影响.从已稳定运行1 a的MFC的阳极室分离得到1株电化学活性革兰氏阴性细菌——菌株RE7,其16S rRNA基因序列与Pseudomonas aeruginosa strain CMG 587有99%同源性,属于假单胞菌属（Pseudomonas sp.）.利用菌株RE7构建的MFC的稳定产电和循环伏安曲线测定结果都表明,菌株RE7具有较强的电化学活性,利用菌株RE7构建的MFC的最大输出电压为352 mV,相应的最大面积功率密度为69.2 mW/m²,体积最大功率密度为6.2 W/m³.由不同稀释比例的MFC排出液的产电效果比较可知,菌株RE7极有可能是通过自身分泌的氧化还原类物质进行电子传递.     

藻炭改性电极强化微生物燃料电池产电及去除硝基苯性能

开发利于微生物富集和优异导电性能的电极是提高微生物燃料电池（MFC）性能的关键。通过碱活化和酸活化方式制备螺旋藻生物炭（简称藻炭）并将其修饰于阳极炭毡（CF）,以硝基苯为难降解污染物代表,通过检测电极电化学性能和污染物降解过程,探究基于藻碳MFC产电及转化污染物的性能。结果表明：在700 ℃-NaOH改性藻炭修饰炭毡的电极体系（NaOH-AC700/CF）,MFC电压最高可达670 mV,比CF体系高26%,且驯化时间由7 d缩短至2 d。修饰电极体系产电的同时高效降解污染物,阴极对硝基苯的去除率最高可达99.9%;相比于CF体系,NaOH-AC700/CF体系的降解效率提高了22.1%,苯胺生成率提高了123.3%。微生物种类分析结果表明,电极表面的产电菌主要为弧形杆菌属（Arcobacter）和铜绿假单胞菌属（Pseudomonas）,且在NaOH-AC700/CF阳极表面产电菌丰度最高,因而利于MFC产电以及硝基苯的还原。