河流沉积物对典型PPCPs的吸附特性及其影响因素

采用批平衡实验方法,研究了黄浦江沉积物对环丙沙星(CIP)、四环素(TC)、磺胺甲唑(SMX)和三氯生(TCS)的吸附特性,探讨了吸附时间、初始浓度、溶液p H值和温度等因素对吸附过程的影响.结果表明,CIP、TC、SMX和TCS在沉积物中的吸附过程均呈现先快速后缓慢的变化趋势,等温吸附平衡时间约为4 h.溶液p H值对CIP、TC和TCS的吸附过程具有显著影响,但对SMX的吸附影响较小.目标PPCPs吸附过程符合准二级反应动力学方程,吸附常数为4.89×10-3~1.96×10-2kg·(min·mg)-1.吸附等温线能较好地符合Freundlich方程和线性方程,高温不利于CIP和TCS吸附,而利于TC和SMX吸附.沉积物对CIP、TC和TCS的吸附能力较强,但对SMX吸附效果较差,当初始浓度为10 mg·L-1时,沉积物对CIP、TC、SMX和TCS的平衡吸附量分别可达702.8、733.1、54.7和695.0 mg·kg-1.     

骆马湖表层沉积物中PPCPs的赋存特征及生态风险评估

为了解骆马湖湖区表层沉积物中药品及个人护理品(PPCPs)的污染特征,分析其污染来源并进行生态风险评估,利用高效液相色谱串联质谱法进行检测.结果表明:①14个表层沉积物样品中共检出14种PPCPs,总含量范围为0.02~330.02 ng/g,检出率范围为7.14%~100.00%.其中主要污染种类为避蚊胺(DEET)、酮基布洛芬(KP)及咖啡因(CF),分别占总含量的41.96%、16.85%、15.65%.②DEET的高含量和普遍检出可能是农药、护理品及人类活动多重作用的结果,CF检出含量偏高则与相关饮品及药品的随意丢弃有关.③根据聚类分析结果,1号、2号、9号、10号采样点位于湖湾区,污染情况更为严重.④采用风险商进行生态风险评估,结果表明骆马湖表层沉积物中CF、氧氟沙星(OFL)、磺胺甲恶唑(SMX)的生态风险较高,不容忽视.研究显示,与其他湖泊表层沉积物中赋存含量相比,骆马湖属中等偏低水平,但是骆马湖的DEET含量偏高,CF存在一定生态风险,这需要引起相关管理部门的关注.      

两种典型PPCPs在潜流人工湿地中的季节性去除效果及降解产物

药物及个人护理品(PPCPs)在地表水中的污染问题已引起了广泛关注,人工湿地(constructed wetlands,CWs)在PPCPs去除中具有突出优势,然而关于不同类型PPCPs 在CWs 去除中的相互作用研究得还较少.本研究选取两种常用且相对分子质量接近的典型PPCPs——广谱抗菌剂三氯生(TCS)和非甾体抗...     

武汉市5个污水处理厂中14种典型PPCPs的赋存与去除研究

近年来,药物和个人护理品(Pharmaceuticals and Personal Care Products, PPCPs)在饮用水、污水及自然水体中被频繁检出,对生态及人类健康有潜在的不利影响。污水处理厂是PPCPs进入环境的主要途径之一,研究PPCPs在污水处理厂中的赋存与去除具有重要意义。使用高效液相色谱-串联质谱联用仪(LC-MS/MS)分析了武汉市5个不同工艺污水处理厂中14种PPCPs的浓度和去除效率。结果表明：各污水处理厂进水中共检出13种PPCPs,总浓度范围为1 471～2 077 ng/L;污水处理厂对大部分目标污染物的总去除效率达到80%以上,在生物处理工艺阶段污染物的去除效率最好,去除机制主要是污泥的吸附和微生物的降解;各污水处理厂进水中PPCPs的质量负荷范围较高(>103.0 g/d),出水中PPCPs的排放量明显降低(<36.3 g/d)。     

某市再生水灌区水土环境中PPCPs污染特征分析

为初步了解再生水灌区土壤环境中药物与个人护理品（PPCPs）的污染特征,识别灌区地下水中PPCPs的主要来源,对某市东南郊Y灌区内的淸灌区、再生水灌区以及湿地三种类型的场地进行了精细剖面钻探工作,采集不同深度土壤、灌区地表水及成井地下水样品,分别对其进行了常规指标和15种PPCPs浓度的测试.结果表明,不同场地土壤中PPCPs含量分布存在差异,土壤剖面中PPCPs含量总体表现为再生水灌区 > 清灌区 > 湿地.土壤中PPCPs总浓度平均值为15.6μg/kg,主要以卡马西平CBZ、苯扎贝特BF、吉非罗齐GF、氯霉素CP、吲哚美辛IM为主.灌区地表水中PPCPs总含量明显高于地下水,总浓度平均值分别为272.5ng/L和63.5ng/L,且地表水中,PPCPs含量呈现沿程递减现象.利用Multi-cell基本原理并结合推流的概念刻画PPCPs从地表穿透土壤包气带进入地下水的垂向输移过程,计算结果显示除卡马西平CBZ、甲芬那酸MA和萘啶酸NA外,其余9种PPCPs计算值和地下水中的实测值吻合良好,初步证实再生水是灌区地下水中PPCPs的主要来源.     

太湖表层沉积物中PPCPs的时空分布特征及潜在风险

使用HPLC-MS/MS技术,对太湖周边15个河流入库口和6个水源地沉积物中9种药物及个人护理品(PPCPs)进行检测,其几何均值范围分别为1.60~129 ng·g-1和1.36~22.0 ng·g-1,其中咖啡因的含量占15个河流入库口沉积物中9种PPCPs总含量的52%,为河流入库口沉积物中PPCPs的优势污染物,林可霉素、甲氧苄啶、阿奇霉素、磺胺甲恶唑、泰乐菌素等5种抗生素的含量占6个水源地沉积物中9种PPCPs总含量的79%,为6个水源地沉积物中PPCPs的优势污染物.从空间分布来看,太湖西偏北部分的竺山湾和宜兴东部湖区附近沉积物中的PPCPs含量较高;从PPCPs的组成来看,各采样点PPCPs有不同的来源,总的来说有市政污水排放、畜牧养殖业污水排放和水产养殖业用药直接施用于太湖水体等3个来源.15个河流入库口沉积物中人类使用药物对太湖沉积物中PPCPs含量的贡献较大,6个水源地沉积物中兽用及水产养殖业中使用的药物对太湖沉积物中PPCPs含量的贡献较大.本研究检测出太湖周边河流入库口中有较高含量的PPCPs,说明周边区域有污染源持续向太湖输入;应用风险商值(RQ)模型评价太湖表层沉积物中PPCPs残留对沉积物生态环境的影响,河流入库口与水源地对乙酰氨基酚、阿奇霉素和磺胺甲恶唑的RQ大于1,对沉积物生态环境具有高风险;卡马西平的RQ值介于0.1~1之间,对沉积物生态环境具有中风险;其他几种PPCPs化合物RQ值介于0.01~0.1之间,对底栖生态环境具有低风险.     

宁夏第三排水沟中药物和个人护理品(PPCPs)的污染特征与生态风险评估

为了探究宁夏第三排水沟中药物和个人护理品（PPCPs）的污染特征与潜在生态风险,采用固相萃取-超高效液相色谱串联质谱法对第三排水沟中14种PPCPs进行检测分析.结果表明,14种PPCPs在第三排水沟和汇入水样中均有所检出,总浓度范围分别为117.74~1947.64 ng·L^-1和63.94~4509.39 ng·L^-1.排水沟中吉非罗齐（GEM）、咖啡因（CAF）、阿伏苯宗（BM-DBM）、二苯甲酮-3（BP-3）、3-（4-甲基苯亚甲基）-樟脑（4-MBC）和避蚊胺（DEET）的检出率均达到100%.药物中检出浓度最高的是GEM （7.78~721.84 ng·L^-1）,其次是CAF （41.74~246.86 ng·L^-1）;个人护理品中检出浓度最高的是DEET （3.17~219.91 ng·L^-1）,其次是BP-3（56.92~150.14 ng·L^-1）.不同采样点的PPCPs浓度呈现一定的空间差异,PPCPs总浓度在流经平罗县城后猛然增加,并在该段处达到最大,随后呈现下降趋势.相关性分析表明,4-MBC与COD呈显著的正相关关系（P<0.01）,IBU、XMTD、TCC和TCS与NH₄⁺-N呈较明显的正相关关系（P<0.05）,DIC、BF、CBZ和DEET与TN呈较明显的正相关关系（P<0.05）,表明PPCPs浓度和水质指标密切相关.生态风险评价结果显示DIC、IBU、GEM、CBZ、CAF和BP-3具有高风险,BM-DBM、TCC和TCS具有中等风险.     

河南省地表水源中PPCPs分布及生态风险评价

新兴污染物药物及个人护理品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)在水环境中的赋存会对水生生物产生不良影响,饮水水源地PPCPs 的存在更可能对人类健康造成危害.对河南省5 个代表性饮用水水源中PPCPs 的污染赋存进行了采样调查,并进行了相关的溯源分析和生态...     

淮河下游湖泊表层水和沉积物中PPCPs分布特征及风险评估

为了解淮河下游湖泊(洪泽湖和高邮湖)表层水和沉积物中药品及个人护理品(PPCPs)的赋存特征及生态风险,采集了23个采样点的43个表层水和沉积物样品,检测了样品中的61种PPCPs,分析了洪泽湖和高邮湖PPCPs的浓度水平空间分布,计算了典型PPCPs在研究区水/沉积物系统的分配系数,并利用商值法对目标PPCPs的生态风险进行评价.结果表明,洪泽湖和高邮湖表层水中∑PPCPs浓度分别是1.56～2 534.44 ng·L^-1和3.32～1 027.47 ng·L^-1,沉积物中∑PPCPs含量分别是1.7～926.7 ng·g^-1和1.02～289.37 ng·g^-1,其中表层水中林可霉素(LIN)浓度最高,沉积物中强力霉素(DOX)含量最高,都以抗生素类药物为主要组分;PPCPs空间分布呈现洪泽湖高、高邮湖低的特征;分配特征表明研究区域典型PPCPs更倾向停留在水相,lgK_oc和lgK_d之间具有显著相关性,表明沉积物中总有机碳(TOC)对典型PPCPs在水...     

潮汕地区入海河流及水生生物中PPCPs分布特征及风险评估

为了解南海海岸带地区河流及其生物体中药物及个人护理用品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)的污染水平、空间分布特征及其潜在风险,本研究采用固相萃取和高效液相色谱-串联质谱测定了潮汕地区7条河流水样及生物样品中的20种PPCPs.结果表明,高达16和18种PPCPs分别能在潮汕入海河流和生物体中检测出,河流和生物体中目标物的含量范围分别为0.30～2 223ng·L^-1和0.143～80.3ng·g^-1,且多种污染物检出率较高.PPCPs在潮汕各河流和生物中的含量差异较大,PPCPs浓度最高的河流为黄冈河、练江和黄江,磺胺甲■唑和咖啡因是主要的污染物;黄冈河、韩江、练江和螺河生物体中的PPCPs总浓度较高于龙江和溶江生物中PPCPs的含量,甲氧苄氨嘧啶、磺胺噻唑和咖啡因是生物中主要的污染物,鱼类的PPCPs含量总量明显高于蟹类和贝类.计算所得河流生物浓缩系数(BCF)值显示多种目标物在潮汕生物体内具有累积性,其中鱼类中的BCF值较高,比蟹类和贝类更易形成生物累积.运用风险商值模型(...     

咖啡因在河流沉积物中吸附的影响因素及模拟研究

咖啡因是一种在环境中广泛存在的药物,其在水系环境的迁移和分布主要受到吸附行为的影响.在实验室条件下,近似模拟自然河流水/泥界面,应用中心复合实验设计,考察了温度、pH、有机质含量和转速等对咖啡因吸附的影响;利用实验所得数据,分别拟合和验证了基于线性方程和神经网络的咖啡因吸附模型,通过对比拟合和验证结果得到适用于自然河流的咖啡因吸附模型.实验结果表明,咖啡因在沉积物中的吸附呈现先快速后缓慢的过程,30 h内吸附比例超过90%;咖啡因的吸附是放热反应,低温有利于咖啡因的吸附;而转速增大能促进咖啡因的吸附反应;pH和有机质含量的影响较小.模型模拟结果表明,两种模型均能较好地拟合吸附实验结果,但神经网络模型的拟合程度和精度均优于线性方程模型;且交叉验证结果表明,利用不同组数据进行训练,神经网络模型均取得了优于线性方程的拟合结果.因此,在所考察的因素和浓度范围内,神经网络模型较好地预测了自然河流沉积物中咖啡因的吸附行为.     

Kinetics study of aqueous sorption of phenanthrene to humic acids and sediments

IntroductionThesorptionofhydrophobicorganiccontaminants(HOCs)onnaturalgeosorbentsplaysasignificantroleintheirtransport,degradationandultimatefateintheaquaticenvironment (Alexander,1995 ;Luthy ,1997;Weber,2 0 0 1) .Sincethelate 1970s,theorganicmatter(OM)ha…     

五氯酚在沉积物中的吸附解吸迟滞行为

采用循环吸附 解吸实验法 ,研究了西湖、滇池、太湖、甬江和钱塘江表层沉积物对五氯酚的吸附特性 .结果表明五氯酚在 5种沉积物上均表现出解吸比吸附滞后的现象 .解吸迟滞系数表明 ,甬江沉积物的迟滞现象最明显 ,各沉积物的迟滞系数大小与沉积物中脂蜡占有机质总量的百分比成正相关 .研究认为 ,解吸迟滞行为主要是由沉积物中脂蜡组分对五氯酚的不可逆吸附造成的 .解吸迟滞现象的存在 ,减小了五氯酚在水中的生态风险     

泥沙腐殖质荧光特性及其与双酚A和类固醇吸附的关系

用批处理的方法测定了泥沙碱性可提取腐殖质对双酚A(BPA)和两种典型类固醇(17β-雌二醇(E2)和17α-乙炔基雌二醇(EE2))的吸附规律,分析了泥沙碱性可提取腐殖质的荧光光谱特征;探讨了腐殖质荧光光谱特征与BPA、E2和EE2吸附的关系.结果表明,泥沙碱性可提取腐殖质占泥沙总有机碳含量的9.3%～27.1%,BPA、E2和EE2三种物质的标化分配系数logKoc(hs)值变化范围分别为:3.14～4.09、3.47～4.33和3.65～4.32,其平均值大小顺序为EE2＞E2＞BPA,与3种物质辛醇水分配系数大小顺序一致.不同泥沙碱性可提取腐殖质的荧光光谱都有2个特征峰,其位置分别在Ex/Em=(310～330nm)/(390～400 nm)(α)和Ex/Em=(250～260nm)/(400～450nm)(α');2个特征峰峰强度比值(Iα'/Iα)变化范围为0.46～1.64;而且,泥沙中富里酸的荧光光谱与碱性可提取腐殖质的类似.腐殖质荧光光谱特征峰α由相对稳定、高分子量的芳香性类富里酸物质产生,随着芳香性类富里酸物质含量的增加Iα'/Iα值减小,因此,BPA、E2和EE2三种物质的logKoc(hs)与Iα'/Iα值间存在线性关系.     

长江中下游平原三个湖泊表层沉积物对磷的吸附特征

以长江中下游太湖、巢湖和龙感湖等3个湖泊表层沉积物(0～1cm)为对象,研究了不同沉积物对湖水中磷的吸附特性,并探讨了沉积物表面特性和化学组分等因素对磷的吸附行为的影响.结果表明:表层沉积物对磷的吸附作用主要发生在快吸附过程的前1～2h之内;湖泊表层沉积物对磷的吸附基本符合修正后的Langmuir型等温方程,不同采样点的表层沉积物中本底磷吸附量(QNAP)以及磷饱和吸附量(Qmax)差别显著,与采样点所处环境条件有很大关系.同时,沉积物的饱和吸附量与比表面积、活性铁、铝含量和有机质含量有较好的正相关性,相关系数分别为0 92,0 98,0 78和0 96;活性铁、铝含量与有机质含量之间也有较好的正相关性;颗粒物Zeta电位在一定程度上影响沉积物对磷的吸附能力.     

Effect of organic fractions on sorption properties of organic pollutants in sediments

Humic substrates are a major fraction of sediment organic matters, and the sorption of hydrophobic organic chemicals by humic substrates influences their behavior and fate in sediment. In this paper, organic matters were divided into non-humic substrates and humic substrates. Non-humic substrates include acid leaching fraction, acid extracted fraction, and lipid; humic substrates were fractionated into Ca-binding-FA(fulvic acid), Ca-binding-HA (humic acid), oxide-FA, oxide-HA, and humin. To study the effect of organic fractions on sorption properties, sorption kinetic and equilibrium sorption experiments of phenanthrene and pentachlorophenol(PCP) in five sediments were carried out. The results showed that the contents of acid leaching fraction and oxide-binding-HA were the main fractions to affect the sorption rate constant, and for the sorption capacity of phenanthrene, humin was the major fraction, followed by oxide-binding-HA, oxidebinding-FA, and so on. While for PCP, the factors of influence on sorption capacity were mainly CEC, Ca-binding-FA, and Ca-binding-HA.     

氯代芳烃在黄河底泥中吸附—絮凝—沉降规律及机理

通过静态吸附实验,研究了黄河底泥对以氯苯为代表的氯代芳烃类有机物的吸附规律及机理,在此基础上进一步研究了絮凝剂（铝铁共聚物）对氯苯去除率的影响及机理。结果表明,黄河底泥对氯代芳烃类有机物的吸附主要通过其表面及微孔作用。加入絮凝剂后氯苯的去除率明显提高,这是由于絮体在形成过程中的凝聚、卷扫、网捕作用使水体中微小胶体颗粒得以沉降,进而增加了有机物的去除率。     

双酚A在湘江沉积物上的吸附特征

探讨了双酚A(BPA)在湘江沉积物上的吸附/解吸特征.结果表明,BPA在湘江沉积物上的吸附主要以快速吸附为主,Freundlich模型能较好地描述其吸附等温线,沉积物有机质中的碳黑物质和孔隙填充相引起了BPA的非线性吸附和解吸滞后行为;沉积物对BPA的吸附是一个放热过程,主要是自发的焓推动的物理吸附;随着沉积物浓度的增大,单位沉积物上的BPA吸附量减少;随着离子强度的增大,单位吸附量也随之增大;在酸性条件下,单位沉积物上的BPA吸附量随着pH值的增大而减少,在碱性条件下这种影响不显著.