加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.     

深圳市典型混合功能区PM2.5源解析研究

为精准识别深圳市典型商业、居住与工业混合功能区的PM_2.5污染来源,选取深圳市北部地区5个点位于2017年9月~2018年8月全年进行PM_2.5的样品采集和组分分析,利用优化的多元线性引擎模型（ME-2）对其主要来源及其时空变化特征进行探索.结果显示,研究区域研究时段的大气PM_2.5年均浓度为29.0μg/m³,解析出了SO₂二次转化（19.9%）、机动车（15.1%）、生物质燃烧（11.2%）等10种来源,其中SO₂二次转化、生物质燃烧、NO_x二次转化、VOCs二次转化、工业排放、老化海盐和远洋船舶源具有显著的区域传输特征,而机动车源、燃煤和扬尘具有本地源特征,受到局地排放的影响较大.重污染天气下机动车源、NO_x二次转化、工业排放及生物质燃烧源的增加最为显著,加强这些源的控制是此类混合功能区PM_2.5污染精细化防治的关键.     

基于高分辨率在线观测数据分析上海市城区秋冬季大气有机气溶胶化学特征及污染来源

有机气溶胶(OA)不仅是大气细颗粒物(PM_2.5)的重要组成部分,其与臭氧(O₃)污染也密切相关.采用气溶胶在线热脱附(TAG)系统对上海市城区秋冬季大气PM_2.5中94种有机分子示踪物浓度进行了在线观测,分析了不同气流轨迹影响下有机气溶胶的组成分布特征以及大气氧化性对其生成的影响.结果表明,本地气团影响下的OA组成以饱和脂肪酸、不饱和脂肪酸和正构烷烃等指示一次来源的有机分子示踪物为主,偏北长距离输送影响下的OA则含有较高比例的生物质燃烧示踪物.与本地气团和长距离输送气团不同,海面气团携带的OA主要由二羧酸和羟基羧酸类指示二次来源的有机分子示踪物构成,其生成受光化学和液相氧化过程影响显著.进一步运用正定矩阵因子分解法(PMF)对PM_2.5和OA污染来源进行解析,获得7类一次排放源和5类二次生成源,其中,二次硝酸盐对PM_2.5浓度贡献率最为突出(25.2%),移动源则对OA浓度贡献率最高(24.0%).污染过程中,燃煤源、移动源和餐饮源等人为源及其相关的二次生成源(二次硝酸盐、二...     

基于在线监测的南京仙林PM2.5组分特征与来源解析

为了研究南京市PM_2.5的污染特征及来源贡献,于2018年3月至2019年2月在南京仙林地区进行PM_2.5组分的在线监测,运用PMF和CMB受体模型,开展PM_2.5的来源解析.结果表明,观测期间南京市PM_2.5平均质量浓度为54.3μg/m³,其中冬季平均浓度76.4μg/m³.PM_2.5的主要组分为NO₃^-（21.3%~30.8%）、SO₄^2-（18.9%~23.5%）、NH₄⁺（14.3%~16.2%）.从全年平均来看,PMF模型得到的PM_2.5解析结果为：二次无机气溶胶（54.9%）、燃煤源（17.4%）、二次有机气溶胶（7.4%）、机动车排放源（7.1%）、工业源（4.9%）、扬尘源（4.8%）、其他源（3.4%）;CMB模型得到的PM_2.5解析结果为：硝酸盐（33.0%）、硫酸盐（24.0%）、燃煤源（16.4%）、机动车排放源（8.4%）、二次有机气溶胶（7.1%）、扬尘源（5.7%）、其他源（2.9%）、工业源（2.4%）.不同季节PM_2.5来源有所差异,夏冬季二次无机气溶胶占比大于春秋季,春冬季燃煤占比最大,二次有机气溶胶在秋季占比最大.结合2017年南京市大气污染源排放清单,对二次气溶胶贡献进行再解析,得到南京仙林地区PM_2.5主要贡献来自燃煤源（PMF：34.14%,CMB：33.82%）,机动车排放源（PMF：27.33%,CMB：29.33%）以及工业源（PMF：26.76%,CMB：24.77%）.可见,影响南京仙林地区PM_2.5的污染源主要来自燃煤源、机动车排放源和工业源,基于在线组分监测、利用PMF和CMB模型得到的PM_2.5源解析结果具有较好的一致性.     

2016~2020年上海市PM2.5化学组成特征和来源解析

2016~2020年在上海市区和郊区的6个点位开展了颗粒物系统性观测研究,分析了PM_2.5的质量浓度以及水溶性离子、有机碳/元素碳、无机元素等化学组分,并利用正矩阵因子分解模型对PM_2.5的来源进行了解析。结果表明,上海PM_2.5浓度水平呈现下降趋势,年均质量浓度依次为46,43,37,40,39μg/m³,表现为冬高夏低,西高东低的时空分布特征。有机物在PM_2.5中占比最高(30%~32%),不同年份和季节间的差异较小。二次无机离子(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)的区域性特征明显,其中硝酸盐的占比在5a间升高最多,且在冬季污染过程中起到了关键作用。解析得到PM_2.5的来源有9类,分别为二次硝酸盐(30.6%)、二次硫酸盐(20.7%)、机动车(12.6%)、工业(8.0%)、生物质燃烧(7.7%)、扬尘(6.5%)、燃煤(5.8%)、海盐(4.8%)和船舶(3.2%)。机动车和船舶等移动源、秸秆焚烧和烟花爆竹燃放等生物质燃烧源的贡献浓度在研究期间呈现下降趋势,体现了相关治理措施的管控效果。     

上海大气PM2.5来源解析对比:基于在线数据运用3种受体模型

于2014年12月2～24日在上海市城区对大气中细粒子及其化学组分进行了在线连续观测,基于在线数据运用正定矩阵因子分析法(PMF)、化学质量平衡法(CMB)和多元线性模型(ME2)这3种受体模型开展颗粒物源解析并进行相互验证.结果显示,基于在线数据共获得了8类污染源,包括二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳、重油燃烧源、工业源、移动源、扬尘源和燃煤源.其中二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳等二次污染源(44.9%～64.8%)对PM_2.5的贡献最大,移动源(16.8%～24.8%)和燃煤源(5.6%～14.9%)的贡献次之,其他源类的贡献相对较小. 3种模型获得的污染源特征组分和来源结果对比表明, 3种模型获得的二次硫酸盐、二次硝酸盐、二次有机碳、移动源的源解析结果较接近,说明模型对这4类源的模拟较好.ME2和PMF模型对燃煤源、扬尘源的拟合结果要好于CMB;工业源则是CMB的结果更好.     

粤港澳大湾区PM2.5本地与非本地污染来源解析

粤港澳大湾区(简称"大湾区")建设是我国新时代重大国家战略之一.虽然大湾区空气质量在我国处于领先地位,但与世界先进湾区相比还有较大差距.制定大湾区PM_2.5精细化防控策略,需要在识别大湾区各城市PM_2.5污染来源的基础上,量化PM_2.5本地和非本地贡献及时空变化规律.基于此,本研究首次在大湾区15个站点同步开展持续一年的PM_2.5采样和组分分析,并将正定矩阵因子分析模型与后向轨迹结合,建立一种定量识别PM_2.5本地与非本地贡献的新方法.通过对大湾区不同季节所属空气域进行划分,厘清大湾区各城市PM_2.5本地与非本地贡献的动态化特征.结果发现,在2015年,大湾区15个站点共解析出9种PM_2.5污染源,分别为机动车、重油、老化海盐、扬尘源、二次硫酸盐、二次硝酸盐、金属冶炼、生物质燃烧和新鲜海盐.其中,二次硫酸盐和机动车是大湾区最主要的两个PM_2.5污染源.不同站点非本地贡献占比为51%～72%,表明外来传输是大湾区P...     

基于多种新型受体模型的PM2.5来源解析对比

为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值（PMF/ME2-SR）、偏目标转换-正定矩阵分解（PTT-PMF）、正定矩阵分解（PMF）和化学质量平衡（CMB）这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_2.5)数据进行同步解析并互相验证.结果发现,燃煤源（25%～26%）、扬尘源（19%～21%）、二次硝酸盐（17%～19%）、二次硫酸盐（16%）、机动车源（13%～15%）、生物质燃烧源（4%～7%）和钢铁源（1%～2%）这7种主要污染源对研究地区PM_2.5有贡献.通过比较不同模型获得的源成分谱和源贡献以及计算各源的差异系数（CD）和平均绝对误差（AAE）,发现4种模型的解析结果具有较高的一致性（平均CD值在0.6～0.7之间）,但不同模型对各污染源中组分的识别存在差异.相比于传统PMF模型,PMF/ME2-SR模型由于纳入一次源类的特征比值,能够更好地区分源谱特征较为相似的源类,如扬尘源的CD和AAE分别比PMF模型低15%和54%; PTT-PMF模型以实测一次源谱和虚拟二次源谱为约束目标,计算的二次硫...     

基于2012—2018年内江市PM2.5化学组分变化对《大气污染防治行动计划》实施效果的评估

2013年9月国务院发布了《大气污染防治行动计划》（简称"《气十条》"）.基于《气十条》实施前期（2012年5月-2013年5月）和实施后期（2015年9月-2016年9月）在四川省内江市采集的PM_2.5及其化学组分,以及2013-2018年空气自动监测站在线监测数据,通过比较分析PM_2.5中WSIIs（water-soluble inorganic ions,水溶性离子）和6项常规污染物质量浓度的变化来评估《气十条》实施效果,同时应用PMF（positive matrix factorization,正矩阵因子分析法）模型解析WSIIs源变化以探究空气污染源的改变.结果表明:①2018年内江市ρ（SO₂）、ρ（NO₂）、ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（O₃）和ρ（CO）年均值分别为9.4 μg/m3、23.9 μg/m3、53.1 μg/m3、34.9 μg/m3、140.0 μg/m3和1.1 mg/m3,6项污染物首次全部达到GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准.②《气十条》实施后期ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别为（74.5±55.1）（63.0±47.0）μg/m3,较实施前期分别下降了36%和20%,说明《气十条》的实施明显改善了空气质量.PM_2.5中ρ（SO₄2-）和ρ（NO₃-）分别下降了47%和25%,表明SO₂和NO_x的排放均得到有效控制;PM_2.5中ρ（K+）和ρ（Mg2+）分别增加了66%和92%,这与春节期间燃放烟花爆竹和生物质燃烧有关,因此应加强对重点时段特殊事件的管控.③相较《气十条》实施前期,实施后期ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）由0.69升至0.84,SOR（sulfate oxidation ratio,硫氧化率）由0.22增至0.25,说明PM_2.5和二次污染占比增加.④PMF模型解析结果发现,与《气十条》实施前期相比,实施后期的燃煤-工业源、二次硫酸盐、二次硝酸盐和扬尘源对ρ（PM_2.5）的贡献量下降,生物质燃烧源对ρ（PM_2.5）的贡献量增加;燃煤-工业源和二次硫酸盐对ρ（PM_2.5）的贡献率之和大幅下降,二次硝酸盐和生物质燃烧的贡献率均升高.研究显示,《气十条》的实施使内江市燃煤和工业排放得到显著控制,但机动车和生物质燃烧尚需严控.      

基于CALPUFF-CMB复合模型的燃煤源精细化来源解析

为了反映燃煤源对环境受体的影响情况,利用扩散模式（CALPUFF模式）对燃煤源多种子源类的排放、扩散过程进行模拟,得到燃煤源各子源类对环境受体中PM₁₀的影响权重,进而构建更具代表性的燃煤源成分谱.然后将受体颗粒物化学成分和两套源成分谱（基于环境影响构建的燃煤源成分谱和基于各子源类煤烟尘排放量加权平均的传统源成分谱）,分别纳入CMB模型进行乌鲁木齐市采暖季环境受体中PM₁₀的来源解析.结果表明：基于CALPUFF模拟结果,得到燃煤源的3类子源类­电厂、供热、工业燃煤源的影响权重分别为0.02、0.39和0.59.基于传统方法构建的源成分谱进行源解析的结果显示,各源类的贡献大小依次为：集中燃煤（27.2%） > 城市扬尘（19.1%） > 二次硫酸盐（15.7%） > 民用散煤（9.9%） > 二次硝酸盐（9.5%） > 机动车尾气尘（7.6%） > 钢铁尘（1.2%） > 建筑水泥尘（0.2%）;而基于环境影响构建的源成分谱获得的结果显示：二次硫酸盐（20.1%） > 城市扬尘（20%） > 集中燃煤（18.9%） > 民用散煤（11.5%）二次硝酸盐（10.5%） > 机动车尾气尘（9%） > 钢铁尘（1.7%） > 建筑水泥尘（1.4%）.基于不同燃煤源子源类对受体环境的影响权重,将乌鲁木齐市颗粒物来源解析结果进一步细分,得到相对精细化的来源解析结果.结果显示,民用散煤的贡献为11.5%,电厂燃煤源为0.4%,供热燃煤源为7.4%,工业燃煤源为11.1%.     

基于单颗粒气溶胶质谱技术的源解析新算法

针对现有单颗粒气溶胶质谱技术的颗粒物快速来源解析方法不能提供基于质量浓度单位源解析结果的问题,提出一种新型单颗粒快速源解析算法ArtPMF.选择淮河平原某能源工业城市2021年2～3月的单颗粒质谱监测数据对ArtPMF算法进行应用.结果表明监测期间二次源、工业源、机动车尾气源、燃煤源、扬尘源、生物质燃烧源和烟花燃放源对...     

漯河市PM10和PM2.5中水溶性离子浓度特征及其来源解析

为了研究漯河市PM_2.5和PM₁₀及其水溶性离子变化特征,于2017年5月—2018年2月在漯河市3个采样点同步采集PM_2.5和PM₁₀样品,分别获得PM_2.5和PM₁₀有效样品191和190个.用离子色谱法分析样品中F-、Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、NH₄+、K+、Mg2+、Ca2+等9种水溶性无机离子.结果表明:在采样期间,漯河市ρ（PM_2.5）平均值为72.42 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为34.76 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的46.72%;ρ（PM₁₀）平均值为126.52 μg/m3,其中ρ（总无机水溶性离子）的年均值为46.40 μg/m3,占ρ（PM₁₀）的35.67%.2种颗粒物水溶性离子质量浓度的季节性变化均呈冬季高、夏季低的趋势.PM_2.5/PM₁₀〔ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）〕在四季分别为0.50、0.61、0.56、0.57.采样期间漯河市PM_2.5中NOR（氮氧化率）和SOR（硫氧化率）的年均值分别为0.17和0.30,PM₁₀中NOR和SOR的年均值分别为0.22和0.34,说明颗粒物中SO₄2-的二次转化效率高于NO₃-.PM_2.5和PM₁₀在采样期间均呈弱碱性,且碱性在夏季最强,秋季最弱.利用PMF模型分析PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源发现,PM_2.5中水溶性离子来源主要包括生物质燃烧源、燃煤源、建筑扬尘源、工业源和二次污染源,PM₁₀中水溶性离子来源主要包括燃煤源、建筑扬尘源、二次污染源、生物质燃烧源和工业源.研究显示,漯河市颗粒物污染中水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治措施.