共查询到20条相似文献,搜索用时 15 毫秒
1.
我国区域复合污染日趋严重,二次有机气溶胶(SOA)是细颗粒物PM2.5的重要组成之一.本研究总结了当前国内外定量估算SOA的主要方法,包括EC示踪法、WSOC法、受体模型法、示踪物产率法、数值模拟法等.通过对各种方法的原理介绍与比较,指出1)EC示踪法、WSOC法、受体模型法简单易行,与在线连续观测数据结合可估算高时间分辨率的SOA浓度,但受限于对当地源谱和特定物种的了解;2)示踪物产率法虽分析技术难度高,但可针对不同来源的SOA估算;3)数值模拟可获得大尺度SOA的空间分布.针对国内外的最新研究成果进行简单概述,不同方法的研究表明中国二次有机气溶胶是总有机气溶胶的重要部分,人为源VOCs对二次有机气溶胶发挥着重要贡献.本文旨在为未来我国二次有机气溶胶的研究提供基础信息和研究思路. 相似文献
2.
为更加准确地估算环境受体PM2.5中SOC(二次有机碳)的质量浓度,于2015年6-8月利用在线监测仪器同步采集小时分辨率的PM2.5及OC(有机碳)和EC(元素碳)样品数据,分析碳气溶胶的变化特征,并尝试运用改进的EC示踪法估算ρ(SOC).结果表明:天津市区夏季ρ(PM2.5)为(70.9±46.0)μg/m3,ρ(OC)和ρ(EC)分别为(7.6±3.1)(2.2±1.5)μg/m3,占ρ(PM2.5)的11.8%±4.6%和3.1%±1.4%,OC/EC(质量浓度之比,下同)的平均值为4.0±2.0.ρ(OC)与ρ(EC)之间的Pearson相关系数(R)仅为0.66,说明OC和EC的来源较为复杂,SOC的产生可能是重要影响因素.ρ(NO2)与OC/EC呈显著负相关(R=-0.47,P < 0.01),并且OC/EC(4.0)相对较低,说明天津市区机动车可能对碳气溶胶具有重要影响.ρ(SO2)与ρ(OC)、ρ(EC)的相关性较低(R均为0.33,P均小于0.01),说明天津市区碳气溶胶可能受燃煤源的影响较低.改进的EC示踪法主要是利用O3和CO、EC作为光化学反应和一次源排放的指标,并结合ρ(OC)、ρ(EC)和OC/EC的变化特征,逐步筛选一次排放源主导的时间段的ρ(OC)和ρ(EC)数据,然后利用最小二乘法拟合获得ρ(OC)和ρ(EC)的线性方程,最后进行ρ(SOC)和ρ(POC)(POC为一次有机碳)的估算.天津市区夏季ρ(SOC)的平均值为(2.5±2.0)μg/m3,分别占ρ(OC)和ρ(PM2.5)的28.8%±15.0%和3.7%±3.6%;ρ(POC)的平均值为(5.2±1.7)μg/m3,分别占ρ(OC)和ρ(PM2.5)的71.2%±15.0%和8.1%±5.2%,说明天津市区夏季有机碳的主要来源是一次排放源.研究显示,相比于EC示踪法,改进的EC示踪法估算的ρ(SOC)明显降低,ρ(POC)明显升高.AT(大气温度)对ρ(SOC)的影响较为显著,而WS(风速)对ρ(POC)的影响较为显著. 相似文献
3.
气溶胶水相反应生成二次有机气溶胶研究进展 总被引:4,自引:3,他引:4
液态水(云滴、雾滴和气溶胶水)在大气中无处不在,为大气水相化学反应提供了重要的场所.气态前体物(主要是VOCs)或它的气相初级氧化产物(包括中/半挥发性有机物,I/SVOCs)在大气凝聚相(水相)中发生反应,形成低挥发性高氧化性有机物(如有机硫和有机氮等),水分蒸发后留在颗粒相,即为水相二次有机气溶胶(aqueous-phase secondary organic aerosol,aq SOA).因其对OA具有重要的贡献和显著的环境、气候和人体健康影响,近年来成为大气化学研究的热点.尽管aq SOA的研究已取得了一些进展,但由于aq SOA形成机制复杂,对aq SOA的认知还比较匮乏.本文重点关注气溶胶水中反应生成的二次有机气溶胶(aqueous aerosol SOA,aa SOA)相关的研究进展,包括气态前体物、形成机制、实验室模拟、外场观测及有关aa SOA产率及贡献的相关研究成果.同时,对aa SOA的来源、生成机制等研究的发展方向进行了展望,包括:未知aa SOA前体物及示踪物鉴别、有机光敏剂诱发的自由基化学、有机硫和有机氮的形成机制、实际气溶胶水溶性组分和外场观测研究、模式模型研究等. 相似文献
4.
天津市机动车二次有机气溶胶生成潜势的估算 总被引:5,自引:0,他引:5
通过隧道实验得到天津市机动车排放的挥发性有机物(VOCs)的物种信息及各物种的浓度数据,检测得到88种VOCs,其中23种VOCs具有二次有机气溶胶(SOA)生成潜势.基于天津市机动车尾气挥发性有机污染物的监测数据,利用气溶胶生成系数(FAC)对天津市机动车排放VOCs的二次有机气溶胶生成潜势进行了估算.结果表明,邻-二甲苯、甲苯、苯、间-二甲苯、对-二甲苯、对-二乙苯是对SOA生成贡献最大的6个物种,各自SOA生成量分别为973.97,721.05,687.31,592.09,571.31,538.59t/a,分别占SOA生成潜势的13.87%、10.27%、9.79%、8.43%、8.13%、7.67%;芳香烃是对SOA生成贡献最大的前体物,其SOA生成量占SOA生成潜势的88.95%.因此,减少机动车芳香烃类物质的排放,可有效地减少SOA的生成量. 相似文献
5.
二次有机气溶胶(SOA)是细颗粒物中重要组成成分,相比一次有机气溶胶(POA),SOA对环境、气候变化和人体健康有着更大的影响。国内外已经在城市、郊区和背景区域开展了SOA基础观测与研究工作,积累了丰富的基础数据,为掌握SOA演变机理及其影响因素奠定了坚实基础,但是,其研究主要局限于短期观测,对其具体发生条件、变化规律和重要演化过程及形成机理特征并未开展系统的观测与研究。为进一步改善空气质量,亟需长期开展高时间分辨率高物种分辨率的综合观测。 相似文献
6.
京南地区PM2.5浓度在北京市各区处于高位水平,对其化学组分特征和二次粒子分析有利于其溯源防治.因此,在2023年1月20日—2月20日对北京南部地区的细颗粒物质量浓度和化学组分进行观测,并分析细颗粒物组分特征与二次气溶胶生成水平.观测期间出现4次污染过程,第一次污染过程主要为春节期间烟花爆竹燃放导致,其他3次污染过程主要以不利气象条件导致的二次转化为主导.观测期间,平均风速为1.41 m·s-1,平均相对湿度为32.47%,水溶性离子日均值总量为29.41μg·m-3,占PM2.5质量浓度的62.20%;OC与EC日均值总量为9.14μg·m-3,占PM2.5质量浓度的20.74%.在污染期,平均风速为1.15 m·s-1,平均相对湿度为52.01%,二次无机盐在PM2.5中的占比为35.40%~86.39%,二次有机气溶胶占比约10%左右.NH4+/(2SO 相似文献
7.
利用2020年6月~2021年5月在成都市观测的碳质气溶胶小时分辨率数据,分析了气溶胶中总碳(TC)、有机碳(OC)、元素碳(EC)和二次有机碳(SOC)的变化特征.结果表明:观测期间m(TC)、m(OC)、m(EC)和r(OC/EC)的年均值分别为(9.5±4.4)μg/m3,(6.4±3.2)μg/m3,(3.2±1.1)μg/m3,2.2±0.5.成都m(TC)、m (OC)、m (EC)均表现冬为季最高((15.8±8.2),(11.1±5.8),(4.6±2.5)μg/m3),春秋次之,夏季最低((6.1±0.9),(4.5±2.0),(2.7±1.4)μg/m3)的特征.r(OC/EC)季节均值(1.9~2.6)以及四个季节的m(TC)、m(OC)、m(EC)呈现早(07:00~09:00)晚(22:00~01:00)“双峰”的日变化特征,表明机动车排放源对成都碳质气溶胶的影响较大.春夏季OC与EC的相关性小于秋冬季,表明春夏季OC、EC来源差异较大.由EC示踪法和最小相关性法得到m(SOC),r(SOC/OC)在夏季最大(40.4%),冬季最小(27.3%).春、夏季SOC与O3呈显著正相关,表明较强的光化学反应对SOC生成有重要贡献.选取各季节连续高m(TC)时段与季节平均作对比,发现碳质气溶胶有明显夜间积累过程,夏季高浓度时段二次生成使得m(OC)增长显著高于m(EC),r(OC/EC)也迅速上升. 相似文献
8.
上海市春季臭氧和二次有机气溶胶生成潜势的估算 总被引:3,自引:2,他引:3
利用在线气相色谱-氢火焰离子化(GC-FID)监测系统对上海市市区和郊区的55种挥发性有机物(VOCs,C2~C12)进行了自动连续监测,结合最大臭氧生成潜势量(ΦOFP)和气溶胶生成系数(FAC)对上海市春季市区和郊区的臭氧和二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势进行了估算.结果表明上海市春季市区VOCs体积分数为33.9×10-9,烷烃、烯烃和芳香烃的体积分数分别为:14.7×10-9、9.3×10-9和7.7×10-9;郊区VOCs体积分数水平为20.2×10-9,烷烃、烯烃和芳香烃的体积分数分别为:4.3×10-9、1.8×10-9和13.9×10-9;用最大臭氧生成潜势量(ΦOFP)对春季市区和郊区ΦOFP进行评估,结果表明上海市春季市区和郊区VOCs各组分的ΦOFP分别为247.6μg·m-3和422.9μg·m-3,市区VOCs的ΦOFP为郊区的0.58倍;市区烷烃和烯烃的ΦOFP分别为郊区的2.2和2.1倍,而市区芳香烃的ΦOFP却仅为郊区的0.34倍;此外,利用气溶胶生成系数(FAC)对上海市春季市区和郊区SOA的生成量进行估算,结果显示市区和郊区的SOA生成潜势量分别为2.04μg·m-3和4.04μg·m-3,其中市区烷烃和芳香烃的SOA生成量分别占总SOA生成潜势的13.2%和86.8%,郊区烷烃和芳香烃的SOA生成量分别占总SOA生成潜势2.7%和97.3%;说明上海郊区SOA生成潜势量为市区的2倍,SOA生成贡献较大的前体物主要为芳香烃和高碳烷烃. 相似文献
9.
上海市秋季大气VOCs对二次有机气溶胶的生成贡献及来源研究 总被引:7,自引:16,他引:7
2011年9月1日~11月21日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度和挥发性有机物体积分数进行了在线连续观测.期间共出现4次大气污染过程:PD1(9月20~23日)、PD2(10月5~9日)、PD3(10月13~18日)、PD4(11月10~14日).本测点大气PM2.5的平均浓度分别为(45±16)、(76±46)、(57±36)和(122±92)μg·m-3,VOCs的体积分数分别为(30.87±30.77)×10-9、(32.09±30.69)×10-9、(34.04±28.13)×10-9和(44.27±31.58)×10-9;烷烃、烯烃、芳香烃的体积分数分别占TVOC的53.58%、27.89%、10.96%;用OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)评估了VOCs大气化学反应活性.结果表明,烯烃和芳香烃是本测点秋季大气VOCs中对LOH和OFP贡献最大的关键活性组分.利用气溶胶生成系数FAC和OC/EC比值法估算上海市SOA的生成潜势,两种方法得出的SOA浓度值分别为1.43μg·m-3和4.54μg·m-3,比值法明显较高,这主要是本研究测得的SOA前体物偏少所致.其中芳香烃不仅是OFP的关键活性组分,而且也是SOA的重要前体物.应用PMF模型对VOCs进行源解析,确定了秋季上海市大气中VOCs的6个主要的污染来源,分别为汽车尾气(24.30%)、不完全燃烧(17.39%)、燃料挥发(16.01%)、LPG/NG泄露(15.21%)、石油化工(14.00%)、涂料/溶剂的使用(13.09%).汽车尾气和涂料/溶剂等源排放的VOCs中富含OFP关键活性组分和SOA重要前体物,它们对VOCs浓度的贡献占TVOC的37.39%,这些排放源应列入未来上海市大气复合污染控制的优先范围. 相似文献
10.
二次有机气溶胶(SOA)的生成不仅受前体物排放量的影响,还与一些环境因素有关。为了更为科学地提出SOA污染防治对策,可以采用烟雾箱对SOA生成的影响因素进行模拟研究。介绍了近年来烟雾箱的设计与表征方法,分析了温度、相对湿度、光照强度、种子气溶胶、SO_2、NO_x等典型影响因素的研究现状。指出了现有研究的不足,认为SOA生成过程的模拟工具升级、定性分析和复合影响因素探讨是今后研究的重点。 相似文献
11.
为估算重庆市夏秋季VOCs(挥发性有机物)对O3和SOA(二次有机气溶胶)的生成潜势,利用在线GC-MS/FID在2015年8月22日-9月23日对重庆市区点和郊区点VOCs开展了为期一个月的实时观测,获得市区点和郊区点$ \varphi $(TVOCs)(总挥发性有机物)分别为41.35×10-9和22.72×10-9,其中市区点以烷烃(35.2%)和烯炔烃(25.2%)为主,郊区点以含氧挥发性有机物(oxygenated volatile organic compounds,OVOCs)(30.6%)和烷烃(26.0%)为主.结合最大增量反应活性量化市区点和郊区点VOCs的OFPs(臭氧生成潜势)分别为149.11×10-9和71.09×10-9,市区点OFPs最大的是乙烯、丙烯、甲苯、C8和C9的芳香烃等,郊区点OFPs最大的VOCs是丙烯醛、异戊二烯和甲基乙烯基酮.结合气溶胶生成系数量化郊区点和市区点VOCs对SOA的生成贡献分别为0.36和1.26 μg/m3,相比国内其余城市VOCs的SOAP(二次有机气溶胶生成潜势)较小,主要以甲基环己烷、正壬烷、正葵烷和十一烷等高碳烷烃,以及甲苯、苯、二甲苯和乙苯等芳香烃的SOAP为主.研究显示,控制烯炔烃和芳香烃的浓度有助于控制重庆市O3的生成,控制高碳烷烃和芳香烃则有助于控制重庆市SOA的生成. 相似文献
12.
13.
二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用. 相似文献
14.
有机物是大气气溶胶中非常重要的化学组分,对我国空气污染及灰霾事件发生具有显著的贡献,是当前大气化学研究的最前沿课题之一。有机气溶胶中包含大量有毒物质(如多环芳香烃、多氯联苯及有机胺类等),直接危害人体健康。目前气溶胶中有机组分的体内/体外生物毒性研究多集中于污染源直接排放的一次颗粒物,对于大气中二次有机气溶胶的形成和毒性效应的关注很少。本文以多环芳烃、有机胺及自然源萜烯类挥发性有机物为例,简要综述了大气中二次有机气溶胶的形成及其生物毒性效应,重点关注这些二次有机气溶胶的形成对母体有机组分生物毒性的增强作用,以增进对大气气溶胶污染的健康危害认识。 相似文献
15.
近年来我国多地区发生重大的霾污染,细颗粒物(PM2.5)浓度极高,来源复杂。有机气溶胶(OA)是PM2.5的重要组成成分之一,占北半球PM2.5质量浓度的20%—90%。在重霾期间二次有机气溶胶(SOA)对OA的贡献率可达44%—71%。因此,本文利用WRF-Chem模式模拟了2017年10月23—28日京津冀地区(BTH)一次重霾污染事件,评估了亚硝酸(HONO)的非均相反应、低温影响下羟基自由基(OH)的反应速率以及挥发性有机化合物(VOCs)对SOA生成的影响。模式较好地再现了BTH的大气污染物与SOA的时空变化特征。敏感性实验分析表明:在研究期间,非均相HONO源可使区域平均SOA浓度增加30.0%;提高·OH反应的速率可使平均SOA浓度增加16.8%;同时提高排放清单中VOCs的排放量与·OH的反应速率时,SOA平均浓度可增加33.6%。并且随着污染程度的加重,SOA在OA中的占比逐渐增加。因此,除了减少一次颗粒物排放外,减少SOA前体物的排放,也是改善空气质量的重要途径之一。 相似文献
16.
上海市浦东城区二次气溶胶生成的估算 总被引:1,自引:5,他引:1
利用2010年5~10月不同日最高O3小时浓度(O3,max)下PM10浓度变化评估不同O3浓度水平下二次气溶胶生成量.CO作为一次颗粒物的标志物,O3作为光化学反应水平的指示物种.结果表明不同光化学水平条件下,PM10中一次与二次气溶胶浓度及比例存在较大差异.随着光化学水平的增加,PM10中一次气溶胶排放浓度增长不大(0.036~0.044 mg.m-3),二次气溶胶的生成量却呈数倍增长(0.018~0.055 mg.m-3);二次与一次气溶胶浓度的比例也从49.8%增加到124.5%.O3,max出现的时间也随着光化学水平的增强由13:00推迟到14:00,二次气溶胶生成的主要时段也从11:00~20:00增加到09:00~20:00;此外,PM2.5中主要组分SO24-、NO3-、OC等比例随着光化学水平(即O3,max浓度)的不同而存在一定差异,当O3,max<0.10 mg.m-3时,PM2.5主要由12.0%有机碳(OC)、18.7%硫酸盐、13.1%硝酸盐和4.5%元素碳(EC)组成,而O3,max>0.20mg.m-3时,PM2.5主要由20.0%有机碳(OC)、22.9%硫酸盐、23.1%硝酸盐和4.7%元素碳(EC)组成.说明SO24-、NO3-、OC受光化学水平影响较大. 相似文献
17.
北京市夏季二次有机气溶胶生成潜势的估算 总被引:15,自引:12,他引:3
基于北京市夏季高臭氧事件期间挥发性有机物(VOC)的监测数据,利用气溶胶生成系数(FAC)对北京市夏季二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势进行了估算.估算方法结合了北京市的实际情况,并考虑了苯和异戊二烯是SOA前体物.结果表明,检测到的70种VOC中有31种是SOA前体物,可产生8.48 μg/m3的SOA,占细粒子(PM2.5)有机组分的30%.甲苯、二甲苯、蒎烯、乙苯和正十一烷是对SOA生成贡献最大的5个物种,分别占SOA生成量的20%、 22%、 14%、 9%和4%.由人为源排放的芳香烃是北京市SOA最主要的来源,占SOA生成潜势的76%.天然源排放的烯烃对SOA的贡献占16%,烷烃(7%)和羰基化合物(1%)的贡献较小.SOA的主要成分是含苯环的产物、脂肪族酸、羰基化合物和脂肪族硝酸酯,分别占72%、 14%、 11%和3%.具有高SOA生成潜势的物种的环境浓度和臭氧生成潜势都较低,因此在VOC控制政策的制定上要综合考虑VOC的环境浓度、臭氧生成潜势和SOA生成潜势. 相似文献
18.
珠江三角洲区域大气二次有机气溶胶的数值模拟 总被引:7,自引:6,他引:1
二次有机气溶胶是大气颗粒物污染的重要组分之一,确定大气中二次有机气溶胶污染状况及来源是深入了解大气颗粒物污染发生、演变规律及其影响因素的前提.基于珠江三角洲区域的污染源和气象资料,利用耦合了二次有机气溶胶模块的二维空气质量模式对区域尺度上的大气二次有机气溶胶污染状况和来源进行了模拟研究.结果表明,二次有机气溶胶生成具有明显的光化学反应特征,浓度高值出现在14:00左右;源排放较大的广州和东莞的部分地区及其下风向的中山、珠海和江门部分地区SOA浓度较高;几类主要污染源对SOA的贡献率分别为:生物源72.6%,流动源30.7%,点源12%,溶剂、油漆源12%,面源不足5%. 相似文献
19.
2017年9月4日~2018年1月19日期间分别在关中地区的5个主要城市西安(XA),渭南(WN),铜川(TCH),宝鸡(BJ),咸阳(XY)设置采样点进行PM2.5,PM10颗粒物手工采样观测,采用热光透射法(TOT)分析碳组分,最小值法估算二次有机碳(SOC)浓度,结果显示PM2.5与PM10中SOC平均浓度分别为(7.44±5.54),(9.62±7.49)μg/m3,一次有机碳(POC)平均浓度分别为(7.04±2.59),(9.33±4.33)μg/m3,不同粒径颗粒物中SOC各点位的浓度值分布表现基本相同为XY > XA > WN > BJ > TCH.PM2.5中SOC含量为8.76%,OC占比为48.03%,PM10含量为6.28%,OC占比为48.09%,季节分布均呈现为秋季低冬季高,关中地区SOC污染严重.后向轨迹聚类分析结果显示污染气团传输主要是关中地区局部污染和西北,东北方向传输,其中局部污染轨迹的数量占比较多,浓度较高.低空传输与近地面风向风速及污染物分布存在差异,结合关中地区盆地地形,静风频率高,边界层低等多种因素造成颗粒物中SOC浓度较高,其中BJ点位易受到东北气团的污染物传输累积. 相似文献
20.
酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶(SOA)的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明,酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时,甲苯SOA中检测到的羧酸组分,甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下,大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据. 相似文献