盐酸羟胺/铁基MOFs/过硫酸盐体系降解磺胺嘧啶

使用盐酸羟胺（HA）促进Fe （Ⅲ）/Fe （Ⅱ）循环,强化铁基金属有机骨架（Fe-MOFs）/过硫酸盐（PS）体系降解水中磺胺嘧啶（SDZ）.通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、傅立叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱仪（XPS）对Fe-MOFs进行结构和形貌的表征.探究了溶液初始pH值、PS浓度、Fe-MOFs投加量、HA浓度、SDZ浓度、共存离子、腐殖酸等对SDZ去除效果的影响,并考察了该体系的实际应用前景.结果表明,Fe-MOFs/PS/HA体系在较宽的初始pH值范围（3~6）内,对于SDZ的180min去除率可达到90.1%以上.适量的HA可以促进Fe-MOFs/PS体系降解SDZ的性能.自由基清扫实验和电子顺磁共振实验表明,Fe-MOFs/PS/HA体系降解SDZ的过程中产生了SO₄^-·、·OH、O₂^-·以及¹O₂.在本文考察范围内,Fe-MOFs/PS/HA体系对SDZ的降解性能随pH值（pH=3~6）升高逐渐下降;随着PS、HA、Fe-MOFs浓度的升高,SDZ去除率呈现率先上升后下降的趋势.氯离子、腐殖酸等因素对该体系应用于实际地表水存在负面作用,但HA可以强化该体系在自然环境下降解SDZ的效果.循环实验结果表明,Fe-MOFs具有良好的重复使用性,表现出了良好的应用潜力.     

Fe3O4活化过硫酸盐体系同步去除诺氟沙星和铅

采用Fe₃O₄活化过硫酸盐（PS）同步去除水中的NOR （诺氟沙星）和Pb （II）.探讨了Fe₃O₄投加量、PS浓度、初始pH值和Pb （II）浓度对NOR降解的影响.结果表明,NOR的降解符合伪一级反应动力学,在温度为30℃、NOR初始浓度为5.0mg/L、Pb （II）浓度为1.0mg/L、Fe₃O₄投加量为2.0g/L、PS浓度为1.5mmol/L、初始pH值为7.0的条件下,反应120min后,NOR降解率达90.2%,Pb （II）去除率为99.5%.自由基淬灭实验证实,硫酸根自由基（SO₄^-·）是NOR降解的主要自由基.通过LC-MS分析结果推测了NOR可能的降解路径和中间产物.Fe₃O₄活化PS高级氧化工艺可作为一种同步去除有机污染物和重金属的工艺.     

MnFe2O4活化过一硫酸盐降解废水中LAS

采用共沉淀法制备了铁锰双金属复合催化剂（MnFe₂O₄）,用于活化过一硫酸盐（PMS）产生强氧化性的硫酸根自由基（SO₄^-·）氧化降解水中阴离子表面活性剂（LAS）.采用傅立叶变换红外光谱仪（FTIR）、X射线粉末衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）对催化剂进行表征,表明成功合成了具有尖晶石结构的MnFe₂O₄催化剂.考察了催化剂投加量、PMS投加量以及初始pH值等各种因素条件对LAS的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,MnFe₂O₄活化PMS降解LAS的过程符合准一级动力学（R²>0.9）.在LAS初始浓度为80mg/L,催化剂投加量为2.0g/L,PMS的浓度为2.5mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为30min的情况下,LAS降解效率达到94.1%,此时LAS的降解速率常数达到0.192min^-1.通过自由基猝灭实验证明了MnFe₂O₄/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性自由基为SO₄^-·.通过反应前后催化剂的X射线光电子能谱（XPS）,证实Fe和Mn之间存在协同作用,提高了MnFe₂O₄对PMS的活化效率.     

NC-PC锚定微量Fe活化PMS降解水中2,4-二氯苯氧乙酸

采用分步热分解法制备了NC-PC（三维多孔碳材料）锚定的微量Fe基催化剂,用于活化过一硫酸盐（PMS）氧化降解水中2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）.采用透射电子显微镜（TEM）、高精度比表面积仪（BET）、X射线光电子能谱分析（XPS）和电感耦合等离子体发射光谱分析（ICP）对催化剂进行表征.考察了不同金属、制备方法、催化剂投加量、PMS投加量、初始pH值以及水中不同阴离子（Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-）对2,4-D降解的影响.结果表明,通过热分解法合成的Fe-NC-PC对2,4-D具有更好的降解效果,当2,4-D初始浓度为0.1mmol/L,初始pH=3.4,催化剂投加量0.15g/L,PMS浓度0.7mmol/L时,反应20min内2,4-D的去除率可达91%.随着催化剂投加量、PMS投加量的提高,2,4-D的降解效果提高;随着初始pH值的提高,2,4-D的降解效率逐渐降低;水中不同阴离子（Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-）和腐殖酸（HA）对2,4-D的降解有轻微的抑制作用.通过自由基淬灭实验、EPR测试以及XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理,发现材料制备过程中形成的Fe-N_x是主要的反应活性位,能够有效的活化PMS降解水中2,4-D,¹O₂在2,4-D的降解过程中起到主要作用.     

紫外激活过硫酸盐降解莠灭净的动力学研究

采用紫外（UV）激活过硫酸盐（PS）氧化降解水中莠灭净（AMT）.比较了单独UV和UV/PS两种工艺的降解效果和经济性,并考察了底物初始浓度、PS投加量以及反应初始pH值3个因素对UV/PS去除AMT动力学的影响.同时采用间接法对反应中生成的主要自由基进行了鉴定.结果表明：UV/PS比单独UV系统降解AMT更经济有效.AMT降解过程符合准一级动力学模型（R²≥0.95）,随着底物浓度的增加,准一级反应速率常数kobs逐渐减小;kobs随PS投加量的增加逐渐增大;控制pH为5~10时,kobs逐渐减小,pH值为5时,kobs达到最大值,为0.0540min-1;pH为7时反应中主要生成的自由基为·SO₄^-.     

改性沼渣生物质炭活化过硫酸盐降解酚类性能

通过高温热解+稀盐酸改性制备改性沼渣生物质炭(ZBC-800),研究了ZBC-800活化过硫酸盐(PS)的效能,考察了活化剂、PS投加量、初始pH值对苯酚降解效果的影响,并实际运用于含酚类焦化废水TOC去除.结果表明,ZBC-800活化PS对苯酚去除效果显著,120min去除率达到91.58%,体系中主要通过产生¹O₂的非自由基途径降解苯酚;苯酚的去除效率随着ZBC-800投加量增加而提升,但高浓度PS会起到一定的抑制;不同初始pH值(4.10、6.80、8.40、10.00)对苯酚的降解效果基本没有影响,最终去除效率范围为91.58%~93.10%;针对实际含酚焦化废水,在初始pH=3、8.94g/L ZBC-800和0.5g/L PS体系下,TOC去除率达86.09%.表明ZBC-800可高效活化PS降解苯酚,效果显著,并在实际废水中表现出较好的降解能力,具有一定的应用前景.     

氧基氯化铁非均相活化过一硫酸盐降解金橙Ⅱ

采用部分热分解法制备了氧基氯化铁（FeOCl）,用于活化过一硫酸盐（PMS）降解难降解偶氮染料金橙Ⅱ（AO7）.利用X射线光电子能谱分析（XPS）、扫描电镜（SEM）和X射线衍射光谱（XRD）对其进行了表征;通过实验评估FeOCl/PMS体系对AO7的降解效果并分析了影响AO7去除率的各种因素.结果表明：FeOCl活化PMS降解AO7效果良好,矿化率达44%.在中性条件下,当FeOCl投加量50mg/L、PMS浓度1.0mmol/L、AO7浓度0.05mmol/L时,AO7可在30min内完全降解.随PMS投加量、FeOCl投加量、Cl^-浓度和反应初始pH值的增大,AO7的脱色效果提高.FeOCl还具有良好的重复利用性.此外,通过自由基淬灭实验、EPR测试和XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理：由PMS活化产生的SO₄^-·和·OH对污染物进行降解,其中主要活性物种为SO₄^-·.     

盐酸羟胺强化Fe(Ⅲ)-EDDS/过硫酸盐处理水溶液中TCE

采用盐酸羟胺（HAH）强化Fe（Ⅲ）-EDDS（乙二胺二琥珀酸）活化过硫酸盐（PS）体系降解水溶液中的三氯乙烯（TCE）.结果表明,Fe（Ⅲ）-EDDS/PS体系中加入HAH能够强化TCE去除效率,TCE降解效率随PS或HAH初始浓度增大而增强,但实验条件下存在最佳投加量.当溶液初始pH值为3~7时,Fe（Ⅲ）-EDDS/PS/HAH降解TCE基本没有影响,但碱性条件会抑制TCE去除,HAH强化工艺能够有效缓解Cl^-（1~100mmol/L）和低浓度HCO₃^-（1~10mmol/L）对TCE降解的抑制作用.与Fe（Ⅲ）-EDDS/PS相似,加入HAH后反应体系中存在SO₄^·-、^·OH和O₂^·-,但降解TCE的主导自由基由^·OH转变为SO₄^·-.     

改性生物炭活化过硫酸盐对水中苯和氯苯的去除机制

采用传统的液相沉淀法合成铁盐改性花生壳生物炭（Fe-BC）,将其作为活化过硫酸盐（PS）的活化剂用于去除水体中的苯和氯苯.通过扫描电子显微镜、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、Boehm滴定法和BET测量对合成材料的结构和形态进行了表征,研究了pH值和水中阴离子对反应体系的影响以及材料的再利用性能.结果表明,在Fe-BC/PS体系中,反应3h后苯和氯苯的去除率均高达100%.Fe-BC/PS去除苯和氯苯协同机制包括BC的吸附、自由基的氧化等.在中性及酸性溶液中,苯和氯苯的去除率均能够达到100%.水中常见阴离子对反应体系具有不同程度的抑制作用,抑制强度依次为HCO₃^->HPO₄^->Cl^->NO₃^-.Fe-BC材料具有良好的再利用性能,是一种高效、廉价的PS活化剂.     

改性生物炭活化过硫酸盐对水中苯和氯苯的去除机制

采用传统的液相沉淀法合成铁盐改性花生壳生物炭（Fe-BC）,将其作为活化过硫酸盐（PS）的活化剂用于去除水体中的苯和氯苯.通过扫描电子显微镜、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、Boehm滴定法和BET测量对合成材料的结构和形态进行了表征,研究了pH值和水中阴离子对反应体系的影响以及材料的再利用性能.结果表明,在Fe-BC/PS体系中,反应3h后苯和氯苯的去除率均高达100%.Fe-BC/PS去除苯和氯苯协同机制包括BC的吸附、自由基的氧化等.在中性及酸性溶液中,苯和氯苯的去除率均能够达到100%.水中常见阴离子对反应体系具有不同程度的抑制作用,抑制强度依次为HCO₃^->HPO₄^->Cl^->NO₃^-.Fe-BC材料具有良好的再利用性能,是一种高效、廉价的PS活化剂.     

HSO3-强化Fe3+/S2O82-降解水中双氯芬酸

采用HSO₃^-强化Fe³⁺/S₂O₈^2-降解水中双氯芬酸（DCF）,考察了溶液初始pH值,Fe³⁺、HSO₃^-和S₂O₈^2-用量,溶解氧对HSO₃^-/Fe³⁺/S₂O₈^2-体系降解DCF的影响;通过自由基淬灭实验,识别了体系中主要的活性物种;最后,探讨了DCF在该体系中的降解产物和转化路径.结果表明：HSO₃^-可以明显促进Fe³⁺/S₂O₈^2-对DCF的降解,初始pH 4.0时,DCF降解效果最佳.DCF的降解速率随Fe³⁺或S₂O₈^2-浓度的增大而增大;适量增加HSO₃^-浓度可提高DCF的降解,而过量的HSO₃^-对DCF降解有一定抑制作用.在通入氮气条件下,DCF去除率仅下降10.4%,无明显的抑制作用.自由基抑制实验表明,该体系含有SO₄^·-、HO^·和SO₅^·-3种活性自由基,其对DCF降解的贡献率分别为83.0%、12.8%和4.3%.在HSO₃^-/Fe³⁺/S₂O₈^2-降解DCF的反应中共检测出4种产物,据此提出DCF可能的转化路径为：羟基化、脱羧基、脱水和甲酰化反应.     

香榧壳生物炭/g-C3N4活化过硫酸盐的光催化性能

采用简便一步热聚合法制备高催化活性的生物炭/g-C₃N₄复合光催化剂,并在可见光下活化过硫酸盐（PS）应用于对-乙酰氨基酚（AAP）废水的降解研究.通过紫外-可见漫反射吸收光谱（UV-vis DRS）、光致发光光谱（PL）对该复合催化剂的光学性质进行了研究.结果表明,生物炭的引入使g-C₃N₄的可见光吸收边界从483nm增强至553nm,并且提高了光致电子-空穴对的分离效率.扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射光谱（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）及X射线光电子能谱（XPS）的表征结果显示生物炭的引入改善了g-C₃N₄的微结构.在反应体系中引入PS强化了AAP的去除效率,在可见光照射下其降解速率是未添加PS的8.9倍,表明该催化体系可有效活化PS产生更多高活性氧化物质.自由基捕获实验表明该催化系统可能存在·O₂^-、h⁺、·OH和·SO₄^-活性物种,复合材料性能的提升主要归因于生物炭作为电子受体,有效抑制了电子-空穴的复合.