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基于高质量分辨率质谱仪研究上海城区秋季大气亚微米级颗粒物化学特性 总被引:2,自引:0,他引:2
利用先进的高分辨飞行时间气溶胶质谱仪(High Resolution Time-of-Flight Aerosol Mass Spectrometer,HR-To F-AMS),于2017年9月8日—2017年10月8日对上海市城区开展了亚微米级颗粒物化学组分、粒径及其污染来源的在线测量.结果表明,观测期间上海城区亚微米颗粒物质量浓度平均为(22.0±17.2)μg·m-3;其中,有机物是PM1的主要贡献者,平均占总颗粒物浓度的49.3%,硫酸根、硝酸根和铵根的占比分别为24.2%、10.5%和9.7%.上海城区亚微米级颗粒物中无机盐组分类(硝酸根,硫酸根和铵根)具有较为一致的粒径分布,峰值粒径主要集中在空气动力学粒径500~600 nm.有机物的粒径分布峰值位于空气动力学粒径400~500 nm,且在小粒径范围内有较高的有机物浓度,表明存在一定程度的一次排放.观测期间有机气溶胶呈现明显的多峰分布,硫酸根、铵根和氯离子呈白天低、夜间高的特点,而硫酸根和黑碳的日变化并不明显.基于高分辨率有机质谱计算得到上海城区有机气溶胶氧碳比(O/C)的平均比值为0.37;有机物与有机碳(OM/OC)的平均比值1.65.利用正矩阵因子解析(PMF)模型对有机气溶胶高质量分辨率质谱进行来源解析,得到4类有机气溶胶:HOA(还原态有机气溶胶)、COA(餐饮源有机气溶胶)、MO-OOA(高氧化性有机气溶胶)和LO-OOA(低氧化性有机气溶胶),分别占有机气溶胶总量的15%、20%、32%和26%,说明观测期间上海城区有机气溶胶主要来自二次气溶胶的贡献. 相似文献
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兰州春夏季PM10碳组分昼夜变化特征与来源分析 总被引:1,自引:2,他引:1
为探讨兰州市春夏季大气可吸入颗粒物(PM_(10))中碳气溶胶的昼夜变化特征及来源,从2015年4月1日至8月30日分白天(08:00~20:00)和夜间(20:00~次日08:00)对兰州市区PM_(10)样品进行采集,并分析了其中的有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜浓度.结果表明,采样期间白天PM_(10)、OC和EC的平均浓度分别为(136.0±84.3)、(12.4±3.2)和(2.3±0.7)μg·m-3.夜间,PM_(10)和OC、EC的平均浓度分别为(196.0±109.2)、(16.0±5.3)和(5.0±2.1)μg·m-3.PM_(10)、OC和EC浓度均呈现出夜间高于白天.采样期间白天二次有机碳占有机碳的比值均高于夜间,表明白天受二次有机碳的污染更严重.沙尘日PM_(10)和OC浓度均高于非沙尘日,而EC浓度与非沙尘日接近.沙尘日,二次有机碳和总碳气溶胶的浓度均较高,但对PM_(10)的贡献相对较低.对碳气溶胶8种组分进行主成分分析,结果表明在非沙尘日,白天碳气溶胶主要来源于燃煤、汽油车、柴油车排放和生物质燃烧,夜间主要受到燃煤、扬尘以及柴油车和生物质燃烧的影响. 相似文献
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河北香河亚微米气溶胶组分特性、来源及其演变规律分析 总被引:2,自引:2,他引:0
霾的形成发展与细颗粒物化学组分变化紧密相关.本文利用颗粒物化学组分监测仪(ACSM)、黑碳仪等对河北香河夏季亚微米气溶胶(PM1)化学组分、来源及其演变规律进行详细分析.结果表明,PM1平均占到PM2.5的约71%,PM1主要分布在20~80μg·m-3间;观测期间有显著的秸秆燃烧事件,秸秆燃烧时段PM1质量浓度显著升高,其中有机物质量分数迅速升高,平均约占到47%;秸秆燃烧使得大气气溶胶由弱碱性转变为弱酸性;整个观测期间,正交矩阵因子分解法(PMF)共识别出4类有机气溶胶,分别为两种一次有机气溶胶(类烃类有机气溶胶和生物质燃烧有机气溶胶)和两种二次有机气溶胶(低挥发、高氧化性的有机气溶胶和低氧化、半挥发性的有机气溶胶),有机气溶胶氧化程度较高.其中二次有机气溶胶的贡献远大于一次有机气溶胶,平均占到有机物的~69%,而去除秸秆燃烧时段后PMF结果中未解析出生物质燃烧有机气溶胶. 相似文献
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为了探究成都平原碳质气溶胶污染特征及来源,于德阳、成都和眉山三地采集了1 a的PM2.5样品,利用光热透射法测量其有机碳(OC)和元素碳(EC). 3个点年均碳质气溶胶的质量浓度(μg·m-3)分别为眉山(OC:15. 8±9. 6,EC:6. 6±5. 3)>成都(OC:13. 0±7. 5,EC:4. 7±3. 6)>德阳(OC:9. 6±6. 1,EC:3. 4±2. 6),对应的总碳质气溶胶(TCA)在PM2.5中的占比分别为36%、34%和30%.由EC示踪法估算获得二次有机碳(SOC)在OC中的占比分别为眉山38%、成都46%和德阳47%. OC和EC质量浓度季节变化显著,呈现出秋冬季高夏季低的特征,在2013年10月12~13日、12月2~7日和2014年1月中下旬出现峰值,同期气溶胶中K+质量浓度激增,说明这些污染过程中生物质燃烧有重要贡献. PMF模型对碳质气溶胶来源解析结果表明,该地区总碳(TC)的主要来源为生物质燃烧源(46%~56%)、二次有机气溶胶源(26%~38%)、机动车排放源(... 相似文献
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上海秋季典型大气高污染过程中有机碳和元素碳的变化特征 总被引:24,自引:7,他引:24
于2011年10月1日至10日在上海市城区对大气中细粒子的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得了秋季典型大气灰霾污染过程中含碳气溶胶的变化特征.观测结果显示,在大气灰霾过程中PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度分别为(20.38±7.11)μg·m-3和(4.07±1.97)μg·m-3,浓度显著高于非霾过程.以非霾天气的起始点作为参照点,得出灰霾期间OC和EC的增长率分别为641%±258%和409%±246%,本次灰霾过程中OC的污染累积与二次生成作用分别占63.8%和36.2%,污染过程以累积为主.灰霾期间OC/EC与O3具有良好的线性关系,且相关分析表明二者之间呈正相关,OC浓度的升高与含碳组分的光化学反应有关.采用EC示踪法估算短期大气过程中有机碳(SOC)含量,灰霾天气和非霾天气PM2.5中的SOC浓度分别为1.64~17.96 μg·m 3和0.25 ~2.83 μg·m-3,分别占OC的l0.7%~66.7%和9.2% ~52.5%. 相似文献
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利用颗粒物同步混合实时监测仪、气溶胶化学组分监测仪(ACSM)、大气多金属元素在线监测仪、黑碳仪等在线仪器于2020年12月27日~2021年1月31日在深圳观测了PM2.5及其化学组分.结果显示,深圳市PM2.5在观测期间平均浓度为(32.2±17.0)μg/m3.其中,有机物在PM2.5中浓度最高,均值为(15.4±9.5)μg/m3,其次是NO3-、SO42-、BC、NH4+和元素,浓度分别为(4.3±3.9),(3.8±2.1),(2.7±1.6),(2.5±1.7)和(1.9±1.2)μg/m3.本研究将ACSM获取的有机质谱信息(m/z 44)作为二次有机气溶胶(SOA)的示踪物纳入PMF(正交矩阵因子分解)模型,成功地识别了SOA.源解析结果显示,SOA对深圳市冬季PM2.5贡献了23.8%... 相似文献
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《中国环境科学》2017,(5)
运用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)在雨季(2015年8月18日~9月7日)于广东南岭天井山国家背景空气站,首次从二次有机气溶胶(SOA)中发现了有异戊二烯参与生成的有机硫酸酯(IEPOX-derived organosulfate),并初步研究了其变化规律.运用自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)将细颗粒物按化学成分分为9类,元素碳(EC)、有机碳(OC)、元素/有机混合碳(ECOC)、左旋葡聚糖颗粒(LEV)、富钾颗粒(K-rich)、富钠颗粒(Na-rich)、金属颗粒(Metal)、富硅颗粒(Si-rich)和有机胺(Amine).并运用示踪离子法研究森林中与异戊二烯氧化相关的有机硫酸酯的变化规律,发现其变化趋势与O_3较为相关,与SO_2和CO几乎不相关.另外,有机硫酸酯在相对湿度大于90%和在温度小于18℃时更容易形成.在夜间观测到的有机硫酸酯较白天高出49%,这可能与森林夜间湿度更高,温度更低有关.本研究证实了该森林地区已经受到人为源污染的影响,并且可以生成人为源二次有机气溶胶(ASOA). 相似文献
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利用2013年地基CE-318太阳光度计观测数据,结合中分辨率成像光谱仪(MODIS)遥感产品和HYSPLIT后向轨迹分析,研究了一次东南亚生物质燃烧污染长距离输送至中国西南昆明站点过程(2013年4月58日)中,气溶胶光学特性和辐射特性的变化及其可能来源.结果表明,此次污染过程期间,我国西南地区生物质燃烧活动较少,而中南半岛地区生物质燃烧活动显著.4月57日,昆明站点气溶胶光学厚度(AOD)升高,消光波长指数(EAE)和吸收波长指数(AAE)均增大.此外,依据EAE和AAE分类方法,56日昆明站点以城市工业气溶胶为主,78日以生物质燃烧气溶胶为主,其细模态峰值半径(0.11μm)小于56日(0.15μm),7日细模态粒子体积浓度峰值(约为0.16μm 3/μm 2)是5日的2倍.气溶胶直接辐射强迫(ARF)日变化结果表明4月7日气溶胶对地表的降温效应达到最大,对大气的加热作用最强.气溶胶直接辐射强迫效率值(ARFE)的变化表明生物质燃烧气溶胶对大气顶的降温作用减弱.MODIS... 相似文献
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本项研究是对空气动力学直径小于2.5μm的气溶胶粒子进行测量分析。为此在北京设立2个采样点,分别从1989年4月30日到1989年5月16日和从1989年5月20日到1990年5月14日进行采样。样品用热光碳分析仪分析其中的有机碳(OC)和元素碳(EC),用X射线荧光光谱仪分析其中的28种元素,用离子色谱分析其中的,表征了北京大气中小颗粒气溶胶的化学特征。对所得的数据用化学质量平衡模式(CMB)法进行处理,得出了各种污染源对气溶胶小颗粒的贡献率。 相似文献
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使用热扩散管与长飞行时间气溶胶质谱联用系统对2020年深圳市秋季亚微米级气溶胶进行在线测量,获取和分析了气溶胶的化学组成及挥发性特征,并利用正矩阵因子分析法(PMF)对有机气溶胶进行了来源解析.结果显示:观测期间,气溶胶平均质量浓度为(28.3±11.1)μg/m3(9.5~76.8μg/m3),其中,有机物占比最高,为57.9%,其次为硫酸盐(24.7%).PMF对有机气溶胶解析结果得到四类源,分别为烃类有机气溶胶(HOA)、餐饮源有关的有机气溶胶(COA)、低氧化性的氧化有机气溶胶(LO-OOA)和高氧化性的氧化有机气溶胶(MO-OOA).HOA、COA、LO-OOA和MO-OOA平均分别占到总有机物的9.1%、27.2%、31.8%和31.9%.进一步采用NO+/NO2+比值法和PMF方法估算有机硝酸酯(ON)浓度,两种方法估算结果相关性良好,ON的平均浓度为0.17~0.25μg/m3,占总有机气溶胶质量的1.5%~9.7%,说明其对深圳大气气溶胶贡献显著.ON与各有机气溶胶因子的相关性比对发现,其与LO-OOA相关性最高(R=0.80),说明其可能来源于新鲜的二次生成反应.挥发性研究结果得出,深圳市气溶胶主要化学组分挥发性顺序为氯盐≈无机硝酸盐 > 铵盐 > 有机物 > 有机硝酸酯 > 硫酸盐,对于有机气溶胶因子,其挥发性排序为LO-OOA > HOA > COA > MO-OOA,除了LO-OOA,其余因子挥发性与其氧化态排序一致,而LO-OOA从50~70℃组分下降最多,说明其所含组分挥发性差异最为明显. 相似文献
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为了探究珠江三角洲城市大气PM2.5和O3的协同污染特征,在深圳市大学城开展了秋季光化学反应活跃季大气污染加强观测.发现O3日最大8h平均值(O3_8h)和PM2.5在日间具有较强的正相关关系,且O3_8h与典型挥发性有机物(VOCs)甲醛的相关性显著高于NO2.利用气溶胶质谱仪在线测量了亚微米气溶胶化学组成,并利用正交矩阵因子模型(PMF)对其中有机气溶胶进行来源解析,解析出5类因子,其中二次有机气溶胶(SOA)占总有机物浓度的50%.通过对污染物之间的相关性分析发现,O3_8h和SOA具有良好的相关性,但与硝酸盐(NO3-)未表现出相关性,说明VOCs在深圳城区大气PM2.5和O3耦合生成过程中的作用比NOx明显,VOCs减排是深圳市协同控制PM2.5和O3污染的关键. 相似文献
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由于挥发性有机物(VOCs)是O3生成的关键前体物,因此了解VOCs的污染特征以及主要来源对控制O3污染具有重要的意义.本研究于2019年9~10月在深圳市开展了在线VOCs观测,共计监测104个物种.观测期间,臭氧超标率达17.8%.TVOCs总浓度为38.9×10-9,污染日浓度明显高于非污染日.从大类物种来看,浓度从高到低依次为烷烃>含氧有机物(OVOCs)>卤代烃>芳香烃>烯烃>乙炔>乙腈,臭氧生成潜势(OFP)中芳香烃、OVOCs以及烯烃贡献较大.由PMF源解析模型分析结果可知,VOCs主要来源包括生物质燃烧、汽油挥发、机动车尾气、工业过程以及溶剂使用等,而其中对OFP贡献较大的排放源为溶剂使用(45.8%)、机动车尾气(27.3%).臭氧污染日发生时,清晨低风速可能导致了机动车尾气与汽油挥发源在交通早高峰快速积累,而当日高温亦会加快汽油源与溶剂源组分挥发并促进光化学反应. 相似文献
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为探究泰山夏季PM2.5中生物源二次有机气溶胶(BSOA)的分子组成、昼夜变化特征、及影响因素,于2016年7-8月在泰山山顶进行PM2.5样品采集,并对碳质组分、无机离子和BSOA示踪物进行分析.结果表明,元素碳(EC)和左旋葡聚糖质量浓度处于较低水平且昼夜差异较小(t检验,P<0.05),表明采样期间泰山山顶气溶胶受人为污染排放的影响较小.BSOA示踪物的总质量浓度呈昼高夜低的变化特征,表明白天较强的温度和太阳辐射使得气溶胶的氧化程度比夜间强.其中,异戊二烯类SOA示踪物的质量浓度最高达(77.64±51.79)ng/m3,其次为单萜烯类和倍半萜烯类SOA示踪物,分别为(33.68±21.29)和(6 97±3 28)ng/m3.基于示踪物-产率法估算得出SOC异戊二烯对有机碳(OC)的贡献率(15.3%)最高.由BSOA示踪物与RH(R≤-0.45)和pHis(R≤-0.53)的负相关性可知,高湿条件可以降低气溶胶的酸度进而抑制BSOA通过酸催... 相似文献
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有机气溶胶(OA)不仅是大气细颗粒物(PM2.5)的重要组成部分,其与臭氧(O3)污染也密切相关.采用气溶胶在线热脱附(TAG)系统对上海市城区秋冬季大气PM2.5中94种有机分子示踪物浓度进行了在线观测,分析了不同气流轨迹影响下有机气溶胶的组成分布特征以及大气氧化性对其生成的影响.结果表明,本地气团影响下的OA组成以饱和脂肪酸、不饱和脂肪酸和正构烷烃等指示一次来源的有机分子示踪物为主,偏北长距离输送影响下的OA则含有较高比例的生物质燃烧示踪物.与本地气团和长距离输送气团不同,海面气团携带的OA主要由二羧酸和羟基羧酸类指示二次来源的有机分子示踪物构成,其生成受光化学和液相氧化过程影响显著.进一步运用正定矩阵因子分解法(PMF)对PM2.5和OA污染来源进行解析,获得7类一次排放源和5类二次生成源,其中,二次硝酸盐对PM2.5浓度贡献率最为突出(25.2%),移动源则对OA浓度贡献率最高(24.0%).污染过程中,燃煤源、移动源和餐饮源等人为源及其相关的二次生成源(二次硝酸盐、二... 相似文献
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本研究以2018年12月10~13日哈尔滨市一次严重的空气污染事件为研究对象,分析了此次污染过程的概况、成因以及污染的潜在源区.结果表明:此次空气污染过程以PM2.5影响为主,污染类型由10日00:00~11日17:00的偏燃煤型发展为11日17:00~13日15:00的二次气溶胶复合污染,最终在13日15:00后稳定为偏燃煤型.从天气形势和风速风向分析可知此次10~13日的污染过程与不利气象扩散条件也是密不可分的.模拟的48h后向轨迹经过聚类分析主要分为4类,大部分来自内蒙古、吉林等方向,70.83%的轨迹PM2.5超标,表明来自这些方向的污染气团对哈尔滨市的空气质量影响较大;而通过对模拟的48h后向轨迹进行PSCF、CWT分析,发现哈尔滨的WPSCF和WCWT分布特征类似,WPSCF和WCWT的高值主要集中在哈尔滨本地的双城、巴彦、阿城、吉林省的中部、西部地区等地区,以及大庆、绥化等地区,说明这些区域都是哈尔滨市PM2.5的潜在源地. 相似文献
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于2020年3月~2021年2月对深圳市道路环境空气中PM2.5载带的15种金属元素的质量浓度进行时间分辨率为1h的全年在线观测.结果显示,深圳市道路环境空气中PM2.5载带金属元素的总平均浓度为(1062.3±434.6) ng/m3,其中Fe、Al、K、Ca和Zn为主要贡献元素,在金属元素中总贡献达到95.5%.Fe的浓度较高,受到与道路扬尘和机动车排放的强烈影响.金属浓度存在着显著的季节性差异,冬季浓度最高(1709.3ng/m3),夏季最低(644.1ng/m3).Mn、Fe、Cr、Zn和Ca元素呈现明显的双峰日变化分布,与机动车流量高峰一致.昼夜浓度分布结果显示,夜间船舶排放V和Ni的浓度高值得关注,而Mn、Zn和Ca的浓度白天较夜晚高,与白天机动车流量较高有关.高污染日总金属日间浓度和夜间浓度均为全年日间和夜间平均浓度的1.9倍.成年人与儿童暴露于深圳市道路环境空气的非致癌风险均低于阈值1,但是总致癌风险(6.5×10-6)超过阈值10 相似文献
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利用连续液化采样器(PILS)-超声雾化器-气溶胶化学组分检测仪(ACSM)联用系统,对深圳市冬季PM2.5中水溶性组分进行在线连续观测,获取高时间分辨率的水溶性有机物(WSOM),SO42-,NO3-,NH4+和Cl-浓度信息以及WSOM的质谱结构信息.分析结果表明:PM2.5中水溶性组分的总质量浓度变化范围为4.0~117μg/m3,平均浓度为20.1μg/m3,其中WSOM(25.2%)和SO42-(22.4%)是最主要的贡献组分.ACSM质谱显示WSOM具有氧化态有机气溶胶(OOA)的质谱特征,其氧碳比(O/C)的平均值达到(0.60±0.09),且WSOM与二次无机离子(SO42-+NO3-)和钾(K)有强相关性,与黑碳(BC)的相关性较弱,表明了观测期间WSOM主要来源于二次反应产生的二次有机气溶胶(SOA)和生物质燃烧,与机动车等一次排放没有明显关系. 相似文献
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Submicron aerosol is of extensive concern not only due to its significant impact on air quality but also because it is detrimental to human health. In this study, we investigated the characteristics, sources and chemical processes of submicron aerosol based on realtime online measurements of submicron aerosols(NR-PM 1) during December 2015 at an urban site in Beijing. The average mass concentration of NR-PM 1 was 92.5 ±84.9 μg/m3, the hourly maximum was 459.1 μg/m3 during t... 相似文献