基于随机森林模型的中国近地面NO2浓度估算

NH₃针对传统近地面NO₂浓度空间模拟过程中NO₂浓度与其影响要素之间关系的复杂非线性机制解释不充分的缺陷,本研究基于随机森林（RF）算法、融合多源地理要素开展了近地面NO₂浓度空间分布模拟研究.以卫星OMI对流层NO₂柱浓度数据和多源地理要素（道路交通、气象因子、土地利用/覆盖、地形高程、人口数量）为输入变量,近地面NO₂浓度为输出变量,利用RF算法构建近地面NO₂浓度反演模型.通过对比地面观测数据与传统土地利用回归模型（LUR）检验RF模型的有效性,基于所构建的最优RF模型在不同时间尺度下模拟分析中国大陆地区近地面NO₂浓度空间分布特征.结果表明：（1）集成多源地理要素的RF回归模型精度高,月均模型整体拟合度R² 0.85,RMSE 6.08μg/m³,交叉验证的R² 0.84,RMSE 6.33μg/m³,显著高于LUR模型（拟合R² 0.53,RMSE 10.48μg/m³,交叉验证的R² 0.53,RMSE 10.49μg/m³）; （2）地面NO₂浓度与预测变量呈现显著的复杂非线性与时间尺度依赖关系,卫星OMI柱浓度对模型影响程度最大,重要性指标IncMSE介于97.40%~116.54%,多源地理特征变量对RF模型同样具有不可忽视的贡献力（IncMSE在23.34%~47.53%之间）;（3）中国大陆地区NO₂污染程度较高,年均模拟浓度为24.67μg/m³,存在明显季节性空间差异,NO₂浓度冬季（31.85μg/m³） > 秋季（24.86μg/m³） > 春季（23.24μg/m³） > 夏季（18.75μg/m³）,呈现以华北平原为高值中心、向外围逐渐减轻的空间分布格局.较已有研究揭示对流层NO₂柱浓度宏观分布特征,本研究对近地面NO₂污染特征的研究成果对于合理制定污染防控策略、降低居民暴露健康损害具有指导意义.     

基于OMI数据的长三角地区NOx排放清单校验

近年来伴随着我国经济的持续增长,人为源氮氧化物排放居高不下,导致我国区域大气复合污染日趋严重. NO_x排放清单对于大气复合污染研究具有极为重要的意义.为了降低NO_x排放清单的不确定性,基于OMI卫星观测的对流层NO₂柱浓度资料,结合WRF-CMAQ模型系统,对2014年长三角区域NO_x排放清单进行了校验,对于该清单的不确定性进行了初步评估.结果表明,基于长三角地区2014年大气污染物排放清单,利用WRF-CMAQ系统模拟所获得的区域NO₂柱浓度平均值（4.66×1015~10.58×1015 mole/cm2）与OMI卫星数据（3.49×1015~11.47×1015 mole/cm2）较为接近,并且相关性较好（平均R=0.65）,归一化平均偏差（NMB）在-7.71%~33.52%之间,平均偏差（Bias）在0.06~0.28之间,可以在一定程度上说明2014年长三角区域NO_x排放总量基本能够反映区域NO₂污染状况.对比分析了OMI卫星遥感资料与CMAQ模型模拟结果,二者NO₂柱浓度空间分布情况总体一致,然而,苏南、上海和浙北等工业较发达地区OMI卫星NO₂柱浓度低于CMAQ模型模拟值,周边经济欠发达地区OMI卫星数据高于CMAQ模型模拟值,表明空间分布仍有进一步优化的空间.利用近地面卫星观测数据与CMAQ模型模拟结果对比,可得近地层观测ρ（NO₂）高于模拟结果,说明仅仅利用地面观测数据验证模型模拟结果存在一定偏差.研究显示,NO_x排放清单模型模拟结果在总量和时间变化方面与OMI卫星资料一致,在空间分配方面存在一定偏差.      

南京北郊早春霾污染过程及硫酸盐形成研究

对2016年3月南京北郊PM_2.5进行采样分析,通过样品中的水溶性离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）和碳质组分（OC、EC）,探讨霾污染的特征、来源及硫酸盐形成机制.结果表明,采样期间南京北郊PM_2.5平均浓度（103.22±48.5）µg/m³.污染天二次硫酸盐的形成与NO₂对SO₂的氧化相关性较强,而O₃的氧化作用影响较小;清洁天则相反.污染天,具有酸度缓冲作用的矿物粉尘使得气溶胶颗粒物总体呈弱碱性,而碱性环境下又更利于二次硫酸盐的形成.南京北郊早春二次污染严重,SOC主要由大气中碳氢化合物与O₃发生光氧化反应生成.污染天主要排放源为机动车尾气排放,其次是生物质和煤炭燃烧;清洁天主要排放源为煤炭燃烧和扬尘,机动车尾气影响较小.     

京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM_2.5组分中二次无机水溶性离子（SNA）浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM_2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示：3个城市PM_2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺浓度极大值同时出现在冬季,PM_2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM_2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO₃^-的贡献整体高于SO₄^2-和NH₄⁺.交通源、居民源和工业源对PM_2.5、SO₄^2-和NO₃^-浓度贡献最高,NH₄⁺主要来自居民源的排放.     

基于甘肃省卫星遥感的对流层NO2时空变化

基于OMI卫星遥感反演的NO₂柱浓度数据,分析了近11a甘肃省对流层NO₂柱浓度的时空变化及相关影响因素,同时利用HYSPLIT模型探究了大气污染物的来源.结果表明：从空间上,NO₂柱浓度呈现出由甘肃东北区向西南区递减趋势,最高值主要分布于庆阳市全境和平凉市少部分地区.从2008~2014年NO₂柱浓度值不断增长至最高值,高值区逐步扩大;2015~2018年NO₂柱浓度值波动变化,呈现出向周围区域递减的趋势,高值区范围缩小;从时间上,2008~2018年对流层NO₂柱浓度整体呈上升趋势,对流层NO₂柱浓度四季均值分布为：夏季>春季>秋季>冬季;NO₂柱浓度每年在6~8月达峰值,9月后开始下降,年内谷值出现在12月份~次年2月份;对研究区NO₂柱浓度的贡献最大的是自然要素.高温、降水有利于土壤排放NO₂,植被覆盖率对NO₂起到一定的消减作用.利用HYSPLIT得出2009~2018年每年7月庆阳市NO₂的外部输送路径,其中主要路径以陕西地区为主.     

南京冬夏硫酸盐和硝酸盐对黑碳混合态的影响

采用单颗粒黑碳光度计（SP2）结合MARGA在线分析仪对南京地区冬季和夏季黑碳（BC）的质量浓度,以及硫酸盐,硝酸盐对其混合状态的影响进行了研究.结果表明,冬季和夏季南京地区BC质量浓度分别在1.01~14.5μg/m³和0.20~3.81μg/m³之间,均值分别为（4.39±2.66）μg/m³和（1.67±0.76）μg/m³,均呈现早晚高值的双峰型日变化特征.运用相对包裹层厚度D_p/D_c表示BC混合状态,冬季和夏季D_p/D_c分别在1.39~2.34和1.03~1.45之间,均值分别（1.81±0.21）和（1.24±0.08）,D_p/D_c日变化特征与BC相反,冬季D_p/D_c日变化幅度较大.冬季D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较好,D_p/D_c与NO₃^-的相关性高于其与SO₄^2-的相关性,夏季则相反.冬季清洁时期BC以本地源排放为主,其混合状态受硫酸盐和硝酸盐影响较高,冬季重污染时期,受排放源以及区域传输的影响,D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较低.     

2013~2014年北京市NO2时空分布研究

根据2013~2014年北京市NO₂监测数据,对比分析了全年及重污染日NO₂时空分布特征.结果表明:2013年NO₂平均浓度为56μg/m³,2014年北京市NO₂年均浓度为56.7μg/m³.年均及重污染日NO₂月均浓度均呈波浪型分布,日变化呈双峰型分布;空间分布上北部及西部山区NO₂浓度明显低于中心城区及南部地区. NO₂浓度与PM_2.5、CO、NO呈正相关关系,与O₃、OX无明显相关性;全年NO₂光解速率峰值平均在0.105/min左右,重污染日光解速率峰值平均在0.026/min左右;全年及重污染期间,氮氧化速率分别为0.142±0.061、0.190±0.036;高浓度NO₂既有利于O₃生成,又对重污染的形成起到了促进作用;重污染日特定条件下北京市NO₂的两种转化机制以转化为NO₃^-过程为主导.经计算2000~2014年北京市机动车的保有量与NO₂浓度的相关系数R为-0.84,机动车NO_x排放量对北京市NO₂浓度的变化有显著的影响.     

重庆市不同粒径颗粒物中水溶性离子污染特征

于2010年3月~2011年2月和2017年1~12月在重庆主城区连续采集PM_1.0、PM_1.0~2.5和PM_2.5~10样品,采用离子色谱测定了样品中9种水溶性无机离子（WSIIs）含量,研究了近年来不同粒径颗粒物中主要离子的污染特征.结果表明,2017年重庆市PM_1.0、PM_1.0~2.5和PM_2.5~10中WSIIs年均浓度和占比分别为24.10,32.89,39.11μg/m³和41.8%、40.3%、38.6%,较2010年均有所下降（39.85,47.84,57.12μg/m³和49.2%、46.6%、36.2%）,但NO₃^-浓度和占比呈上升趋势（分别上升12.3%~27.8%和53.1%~78.2%）,且成为2017年冬季首要离子.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、K⁺和Na⁺主要分布在细粒子中,F^-、Mg²⁺和Ca²⁺主要分布在粗粒子中.重庆颗粒物呈弱碱性,其中粗粒子碱性强于细粒子,NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在.与2010年不同,2017年细粒子中SO₄^2-和NO₃^-浓度均随相对湿度增大而快速上升,非均相反应已成为2017年SO₄^2-和NO₃^-形成的重要途径,且在PM_1.0中尤为突出.随污染加重,不同粒径下各类WSIIs演化特征各异,其中2017年细粒子中NO₃^-浓度及其对WSIIs贡献大幅升高,并成为重污染形成的主因,而SO₄^2-和扬尘源示踪物（Mg²⁺、Ca²⁺）贡献呈下降趋势.与2010年相比,2017年各粒径中NO₃^-/SO₄^2-比值随污染加重大幅升高,且重污染日比值均大于1.0.细粒子中WSIIs主要来源于二次转化,粗粒子主要来源于扬尘.2017年扬尘污染较2010年有所减缓,但二次源对WSIIs贡献上升明显,尤其是NO₃^-的二次生成,因此对NOx排放源的管控是WSIIs减排的重要途径.研究结果对了解近年来重庆市大气颗粒物污染来源及形成机制研究具有重要参考价值.     

长江三角洲冬季电厂排放对大气污染的影响

分析了长江三角洲地区电厂排放的基本特征并利用WRF-Chem模拟冬季大气污染状况,研究了冬季电厂排放主要污染物的特征及其对空气质量的影响,结果显示,长三角电厂排放的主要大气污染物为SO₂、NO_x及PM_2.5,2010年排放量可分别达到826.8、1475.6和137.3Gg,分别占长三角地区人为源总排放量的34%、38%和14%.冬季主要大气污染物（SO₂、NO₂、PM_2.5）浓度高值区分布在南京-上海,杭州-宁波一带.电厂对SO₂浓度贡献量（率）的空间分布与SO₂排放的空间分布较为一致,而NO₂、PM_2.5,其贡献量（率）的高值区主要分布在安徽、浙江和江西的交界处以及浙江省的东海岸.相对SO₂、NO₂,电厂对PM_2.5贡献量（率）较低,各地均在20μg/m³（15%）以下.污染时期电厂排放对模拟的PM_2.5和SO₂贡献率（6.9%、34.2%）较清洁时期（4.9%、20.7%）大,而对于NO₂,清洁和污染时期的贡献量没有明显差别,均在10μg/m³左右.冬季气温低、风速小及边界层高度低的特征不利于低层污染物的扩散,易导致重污染事件的发生.     

粤港澳大湾区NO2污染的时空特征及影响因素分析

利用Aura卫星搭载的臭氧观测仪（OMI）反演的对流层NO₂柱密度数据,分析了自2005年以来粤港澳大湾区（GBA）对流层NO₂柱密度的空间分布特征、时间变化趋势及其影响因素.研究结果表明GBA对流层NO₂柱密度从2005~2018年呈减少的趋势,每年递减约为2.8%.小波系数显示时间演化过程中存在9个月的主振荡周期,冬季浓度较高,夏季较低.人为排放和各种自然因素,导致了GBA对流层NO₂柱浓度月变化在时间和空间上存在明显差异,最小值和最大值分别出现在6和12月,多年平均值分别为3.9665×10¹⁵和12.3423×10¹⁵molec/cm².NO₂在空间分布上呈现明显的空间分异特征,冬季12月最明显.NO₂污染严重的高值区主要出现在中部地区,如广州市、佛山市和中山市,最大的对流层NO₂柱密度可达18.8306×10¹⁵molec/cm²,大约是周边地区的3 倍,且高污染区域向四周逐渐扩散,连成一片.低值区主要在北部的肇庆市和东部的惠州市,多年平均的对流层NO₂柱密度约为7.1400×10¹⁵molec/cm².对流层NO₂柱密度的增长率在不同区域的变化趋势呈现明显的差异,变化范围为-15×10¹⁵~6×10¹⁵molec/cm²,增长率百分比范围为-65%~65%.出现增长的地区主要是肇庆市北部和惠州市东部的低值区;对流层NO₂出现明显减少的区域集中在中部的高值区,减少量最大的地区为广州市、佛山市和中山市交界处.     

基于Sentinel-5P的粤港澳大湾区NO2污染物时空变化分析

基于最新的TROPOMI反演的对流层NO₂垂直柱浓度数据,利用Google Earth Engine平台分析了粤港澳大湾区近2a对流层NO₂垂直柱浓度的分布及变化特征.结果表明, TROPOMI传感器反演的对流层NO₂垂直柱浓度与地表NO₂浓度监测值具有较好的相关性,反演产品能够反映地面真实的NO₂污染状况;粤港澳大湾区NO₂柱浓度分布呈现出较为显著的圈层结构,高NO₂柱浓度区域面积约为4468km²,占大湾区总面积的8%,低NO₂柱浓度地区的面积约为25331km²,占比超过了45%;大湾区上空的对流层NO₂垂直柱浓度存在明显的“冬高夏低,春秋过度”的季节性差异和周期性波动特征;影响因子回归模型结果表明人类活动强度(DNB,夜间灯光)、植被状况(NDVI,植被指数)和地形因子(DEM,数字高程)与地区对流层NO₂垂直柱浓度的分布有明显的相关性.本研究成果可为政府和决策者制定相关政策和措施提供借鉴.     

奎屯市-独山子区-乌苏市区域大气对流层NO2柱浓度时空变化分析

为研究以石化工业为主的奎屯市-独山子区-乌苏市（简称“奎-独-乌”）区域大气对流层NO₂柱浓度的时空变化,基于地基多轴差分吸收光谱仪（MAX-DOAS）于2018年2月—2019年7月在各城市城区中心进行固定监测（09:00—20:00）,以及在环奎-独-乌区域进行车载移动监测（10:00—15:00）,结合地形地貌、气象、工业分布和人为排放量等因素,反演分析该区域对流层NO₂柱浓度的时空变化规律.结果表明:①奎-独-乌区域对流层NO₂柱浓度日变化呈早晚高、中午低,冬季高、夏季低的特点,对流层NO₂柱浓度季节性变化呈冬季（11.8×1015 molec/cm2）>秋季（9.46×1015 molec/cm2）>春季（7.46×1015 molec/cm2）>夏季（4.33×1015 molec/cm2）的特征.奎-独-乌区域对流层NO₂柱浓度最高值均出现在冬季（1月）,呈独山子区（22.23×1015 molec/cm2）>奎屯市（21.30×1015 molec/cm2）>乌苏市（18.34×1015 molec/cm2）的特征.②奎-独-乌区域大气对流层NO₂柱浓度存在空间集聚现象,且区域内部差异显著.不同季节高值主要出现在区域内交通交错区（奎屯立交桥、独山子立交桥）和工业集中分布区,最低值均出现在奎-独-乌区域西南部的乌苏市,且位于主导西风通道的上风向.③结合后向轨迹分析发现,奎-独-乌区域气流来源中冬季气流运动在水平方向和垂直方向上均不利于污染物扩散,夏季西北风向导致下风向路段NO₂浓度相对较高,该区域大气NO₂污染物以本地输送为主,且在城际间存在污染物的传输与积累.④奎-独-乌区域的能源结构以煤炭为主,其固定源排放以工厂和电力部门为主,而乌苏市交通移动源所产生的NO₂排放总量远高于奎屯市和独山子区.该区域冬季燃煤6个月,低风速（1.5~3.0 m/s）频率持续时间较长,加之独特的山盆结构形成的“山谷风”,有较厚的逆温层,不利于污染物远距离扩散.研究显示,能源工业结构背景下形成的奎-独-乌区域环境有利于大气污染物的聚集和积累,其污染源以本地污染为主.      

基于Sentinel-5P卫星的中国NO2浓度遥感监测

NO₂是重要的痕量气体,对其监测有助于大气污染治理。本文基于Sentinel-5P大气污染监测卫星提供的对流层NO₂浓度数据和总NO₂浓度数据,借助谷歌地球引擎(google earth engine,GEE)分析了2018~2021年间中国大气NO₂浓度时空变化特征,使用OLS模型揭示了中国地区NO₂浓度的主要影响因子。结果表明:我国对流层NO₂浓度空间分布呈现东高西低的总体格局,东中部城市群对流层NO₂柱浓度水平明显呈现冬高夏低、春秋过渡的季节特征,西部大部分城市的四季变化不明显。北京、深圳、上海3所城市NO₂柱浓度分布呈现出较为显著的圈层结构。OLS模型结果表明,中国地区NO₂浓度变化受到社会经济和自然因素的共同影响,其中城市化程度是影响NO₂排放的重要因子。     

天津机场区域大气NO2及O3影响因子研究

在紧邻天津机场跑道的点位对机场区域大气常规污染物开展连续监测,应用广义加性模型（GAM）,针对2017年3月1日~2018年2月28日间的NO₂及O₃,识别其影响因子,并确定因子贡献率.选取因子包括环境因子（SO₂、NO、NO₂、O₃、CO、PM_2.5、PM₁₀、前一小时NO₂/O₃浓度）,气象因子（风向、风速、温度、露点温度、修正海压）及航空活动因子（起飞、着陆）.结果显示：机场区域NO₂日均值为17.6~123.6μg/m³,超标天数共计38d,占比约13%;O₃日均值为1.0~276.1μg/m³,超标天数占比26%,污染主要集中在夏季;环境因子是主要影响因子,累积贡献率在56%~89%;航空活动作为区域重要污染源,对大气NO₂、O₃存在一定影响,最高贡献率可达20%;气象因子相对贡献较低.全部GAM的Adj-R²为0.85~0.96,筛选的影响因子能够有效解释区域环境空气污染物浓度的变化.     

北京市冬季重污染期间PM2.5及其组分演变特征

通过实时在线监测了2018年11月27日~2019年1月15日北京市城区PM_2.5、水溶性无机离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₂^-、NO₃^-、SO₄^2-、PO₄^3-）、碳质组分（有机碳OC、元素碳EC）的质量浓度以及气态污染物浓度和气象要素,收集整理了近20年北京市冬季PM_2.5、主要离子组分以及碳质组分浓度,分析研究了1999~2018年北京市冬季PM_2.5、离子、碳质组分的变化特征,重点探讨了监测期间清洁日与两个典型重污染事件PM_2.5及其组分的演变特征.结果表明：研究期间PM_2.5浓度为53.5μg/m³,达到近20年北京市冬季较低值,且大气主要污染源由煤烟型污染源转变为燃煤型与机动车尾气复合型污染源.监测期间,湿度高、微弱的西南风导致重污染产生,清洁日、污染事件I与污染事件II PM_2.5平均浓度分别为32.5,138.9,146.8μg/m³且不同时段PM_2.5日变化趋势存在差异.各离子浓度变化为：NO₃^- > NH₄⁺ > SO₄^2- > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Na⁺ > PO₄^3- > F^- > NO₂^-~Mg²⁺,总水溶性离子浓度为24.6μg/m³占PM_2.5总浓度的46.0%,其中SNA浓度占总离子浓度的83.7%,是离子中最主要的组分.碳质组分浓度达到近二十年北京市冬季最低值,变化为：一次有机碳POC > EC > 二次有机碳SOC,OC与EC相关系数达到0.99,一次燃烧源对污染过程有较大贡献.NH₄⁺在清洁日与污染II中富集,主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃和NH₄Cl形式存在,在污染I中较少,仅以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃存在.在污染I和II期间,SO₄^2-的形成昼夜均受相对湿度与NH₃影响;NO₃^-的形成白天受O₃与NH₃的影响,夜间受相对湿度和NH₃的影响.     

黄石市大气二氧化氮健康效应与人群暴露风险

为揭示黄石市二氧化氮(NO₂)的健康效应和人群暴露风险特征,收集2015～2020年黄石市NO₂浓度、非意外死亡、呼吸系统和循环系统疾病每日死亡人数、内科疾病每日住院人数以及气象要素等资料,探究了黄石市NO₂时空变化,采用时间序列的半参数广义相加模型(GAM)定量评价NO₂对黄石市死亡病例和内科住院病例人数的影响,并对居民的暴露风险(R*)进行评估.结果表明:黄石市NO₂的浓度年内变化呈“U”型,春冬污染较严重,人群密集和工业区NO₂浓度稍高.在最佳滞后时间下,NO₂浓度每增加10μg/m³,非意外死亡、呼吸系统和循环系统病例的死亡人数在lag01、lag3、lag1时达到最大,增加百分比(ER)值分别为1.93%(95%CI:-2.10,6.14),2.13%(95%CI:-6.56,11.62),4.82%(95%CI:-0.22,10.02),内科疾病每日住院人数在lag05时达到最大,增加百分比(IP)值...