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1.
采用水热-煅烧法合成了CuO/g-C3N4催化剂,利用X射线衍射仪、扫描电镜、红外吸收光谱和X射线能谱对其基本性能进行表征,进一步研究了不同参数下CuO/g-C3N4活化过二硫酸盐(PDS)体系对有机污染物(甲基橙,MO)的去除效果。活化实验结果表明:CuO/g-C3N4对活化PDS降解MO具有明显效果。优化实验结果表明:在催化剂的水热时间为8 h,CuO复合比为10%,反应体系中催化剂初始浓度为1.00 g/L,PDS初始浓度为4 mmol/L,pH=3的条件下,30 min内MO的降解率高达99.20%。机理分析表明催化剂表面的硫酸根自由基(SO4-·)和羟基自由基(·OH)是降解MO的主要活性物质,并且有少量超氧自由基(·O2-)参与其中。对该催化剂进行5次重复实验后,活化PDS对MO降解率仍保持在90%以上,表明该催化剂有较好的稳定性。 相似文献
2.
秸秆生物炭活化过硫酸盐氧化降解苯酚 总被引:1,自引:0,他引:1
以苯酚为目标污染物,高粱秸秆生物炭(S-BC)作为催化剂研究其活化过硫酸盐(PS)降解苯酚的效果.对影响降解的因素(包括PS浓度、S-BC质量浓度、初始pH值以及自由基清除剂)进行探讨,同时研究了生物炭的重复使用效果.研究结果表明,S-BC/PS体系对苯酚的去除率显著高于单一S-BC和PS体系.在n(PS):n(phenol)为50:1,S-BC质量浓度为1.5g/L,pH值为11的条件下,15h内苯酚的去除率高达99.7%;自由基清除剂(叔丁醇(TBA),甲醇(MeOH))测定·OH和SO4-·是苯酚降解的主要活性物种;S-BC重复使用4次时对苯酚的去除率仍能达到100%.综上所述,生物炭可作为一种高效催化剂活化过硫酸盐降解苯酚. 相似文献
3.
本研究通过简便的水热和煅烧两步法合成了一种新型光催化剂,该方法用碳量子点(CDs)修饰BiOCl纳米片.制备的纳米复合材料(CDs-BOC)通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)、紫外-可见漫反射吸收光谱(DRS)、X射线光电子能谱(XPS)和稳态荧光光谱(PL)等手段进行了表征.结果表明,此材料成功地引入了CDs.7% CDs-BOC纳米复合材料的光吸收边界被增强至可见光区域(424 nm),并提高了光致电子-空穴对的分离效率.为了提高有机污染物降解的效果,过硫酸盐(PS)被引入了CDs-BOC光催化体系中.由于复合纳米催化剂具有出色的光催化能力,光生电子可以有效活化PS,产生更多的活性氧化物质.在可见光(λ>420 nm)照射下,20 min内可以完全去除5 mg·L-1对-乙酰氨基酚(AAP).通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振波谱(EPR),探明了此体系具有多种活性氧化物质:·OH、·SO4-、·O2-和h+,并提出了降解反应机制.以上结果体现出CDs-BOC/PS体系在光催化处理水污染方面具有广阔的应用前景. 相似文献
4.
以松针为原料,通过溶胶-凝胶法制备了可磁分离回收的CoFe2O4/生物炭复合材料(MPBC),通过X-射线衍射仪(XRD)、傅立叶红外光谱仪(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)、X射线光电子能谱仪(XPS)和振动样品磁强计(VSM)对MPBC结构和表面物理化学性质进行表征和分析.利用MPBC活化过硫酸盐(PS)去除罗丹明B(RhB),并考察了MPBC的重复利用性能.结果表明,在RhB初始浓度为40mg/L,溶液初始pH值为5,温度为25℃,MPBC投加量为8.0g/L,PS浓度为0.05mol/L时,RhB去除率在120min达到98.8%.其去除率随MPBC投加量和初始RhB浓度的增加而提高,并在较宽的pH值范围内(3~11)具有有效性.腐殖酸、NO3-、HCO3-和Cl-对RhB去除效率有一定的抑制作用.自由基淬灭实验与电子顺磁共振(EPR)测试结果表明,MPBC-PS体系中的活性物质主要包括SO... 相似文献
5.
采用高温煅烧-磺化法制备磺化改性苎麻生物炭(SBC),并将其作为过硫酸盐活化剂,实现了对水中盐酸四环素(TCH)的高效去除.通过扫描电子显微镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对SBC的形貌和结构进行表征,研究了溶液初始pH值、SBC投加量、PS投加量对SBC/PS体系中TCH降解效果的影响,并考察了SBC的重复利用性能.结果表明,SBC为片层介孔材料,其表面含有丰富的含氧官能团和黄原酸酯官能团.在初始pH值为3,PS投加量为10mmol/L,SBC投加量为0.5g/L的最优条件下,反应180min后,SBC/PS体系对TCH的去除率达到89.0%,明显优于SBC、苎麻秸秆原始生物炭(BC)、PS和BC/PS体系.在实验考察范围内,SBC/PS体系对TCH的降解性能随pH值(pH=3~11)的升高呈先降低后升高再降低的趋势;随SBC和PS投加量的升高,TCH的去除率呈先上升后下降的趋势.自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)实验表明,SBC/PS体系降解TCH的过程中产生了硫酸根自由基(SO4-·)、羟基自由基(·OH)、超氧自由基(O2-·)和单线氧(1O2),1O2起主导作用.循环利用实验结果表明,SBC表现出良好的重复利用性能.研究认为SBC是一种环境友好、高效的非金属碳基过硫酸盐活化剂,具有良好的应用前景. 相似文献
6.
文章通过化学浸制和高温碳化法制备出负载铜的丝瓜络生物炭(Cu-LBC)复合材料,用于活化过硫酸盐(PS)降解四环素(TC)。研究表明在反应温度为25℃,初始pH为7,PS、Cu-LBC投加量分别为0.2 g/L和0.6 g/L时,40 min内对TC去除率可达87.26%±3.36%。该催化体系pH可适性广,共存阴离子对降解性能几乎没有影响;该体系高效的催化降解能力是由于催化剂大大降低了反应的活化能(Ea=4.51 kJ/mol)。催化剂对于实际水体中TC的降解表明Cu-LBC对TC依然具有较强的去除能力。自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)分析表明体系中起主导作用的自由基为SO4·-和·OH。红外光谱和X射线衍射表明复合材料中铜主要以Cu+的形式存在,Cu-LBC表面的官能团决定了其高效的催化性能。 相似文献
7.
利用污泥基生物炭(SDBC)固定铁物质制备了一种污泥基非均相催化剂(Fe-SDBC),用于活化过硫酸盐(PS)以降解酸性橙G(OG).Fe-SDBC/PS体系显示出对OG优异的降解性能.评价了影响降解的因素(Fe-SDBC金属负载量、Fe-SDBC投加量、初始pH值和PS浓度).并通过X射线荧光光谱仪(XRF)、傅立叶变换红外分析仪(FT-IR)和拉曼光谱仪(Raman)对Fe-SDBC进行了表征.自由基清除剂实验表明,SO4·-和OH·自由基均在降解过程中生成,且活化PS历程主要发生在非均质催化剂表面.分析Fe-SDBC活化PS的潜在机理,表明不同形式的铁物质是PS分解的主要贡献者,Fe2+/Fe3+的转化循环提高了Fe-SDBC持久活化PS的效果.Fe-SDBC循环实验表明其对活化PS具有较好的可重用性,连续3次24h降解高浓度污染物仍能发挥作用.综上所述,Fe-SDBC作为一种污泥基非均相催化剂可以持久活化PS,从而实现OG的降解. 相似文献
8.
以脱水干化污泥为原料,经450℃热解制成污泥生物炭(BC),活化过一硫酸盐(PMS),构建BC/PMS体系,降解环丙沙星(CIP).采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、傅里叶变换红外吸收光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、Zeta电位分析仪和电子自旋共振(EPR)分析了BC的理化性质;考察了BC投加量、PMS投加量、初始pH值和无机阴离子对BC/PMS体系降解CIP效果的影响;通过自由基淬灭实验和X射线光电子能谱(XPS)分析,深入探讨了BC/PMS体系对CIP降解机制.结果表明,CIP降解率随BC投加量和PMS投加量增大而升高,随溶液初始pH增大而降低,在BC 1.0 g·L-1、PMS 3.0 mmol·L-1、初始pH 6.0、CIP 20 mg·L-1和反应时间120 min时,CIP降解率为49.09%;SO42-和NO3-对BC/PMS体系降解效果无显著影响,HCO3-和Cl-具有明显抑制作用;BC/PMS体系降解CIP是自由基途径(·OH和SO4-·)和非自由基途径(1O2)共同作用的结果,降解路径主要包括哌嗪环开环和羟基化反应. 相似文献
9.
Mo源改性石墨相氮化碳(g-C3N4)活化过一硫酸盐可见光降解罗丹明B的性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
分别以钼酸钠(MA)和乙酰丙酮钼(MC)作为钼(Mo)源,采用热聚合法合成不同类型Mo-C3N4材料(MACN和MCCN),并通过XRD、SEM、XPS、UV-Vis DRS等表征技术探究不同Mo源的引入对g-C3N4晶体结构和光学性质的影响.结果表明,Mo的引入增大了g-C3N4的晶格间距,以MC为Mo源合成的MCCN催化剂具有更大的比表面积、更宽的可见光响应范围和更低的能带宽度.将所合成的催化剂应用于耦合过一硫酸盐(PMS)可见光催化降解罗丹明B (RhB)研究,发现在催化剂浓度为0.5 g·L-1、PMS浓度为1 mmol·L-1、罗丹明B浓度为10 mg·L-1的条件下,MCCN-4/PMS/Vis催化体系在25 min内对RhB的降解率高达94.1%,分别是MCCN-4/Vis和单独PMS催化体系的5.6和19.2倍,并且RhB光催化降解过程符合一级动力学方程.为进一步探索MCCN/PMS/可见光(Vis)催化体系的最佳工艺条件,系统考察了Mo的掺杂量、催化剂投加量、PMS浓度、污染物浓度、pH值等实际因素对RhB降解效果的影响.同时,循环实验表明,MCCN-4复合催化剂具有良好的稳定性和可重复性,3次循环之后仍保持89.1%的RhB降解率.此外,捕获实验和电子自旋共振测试(ESR)结果表明,在MCCN/PMS/Vis催化体系下,光生空穴(h+)和超氧自由基(·O2-)作为主要活性物种参与了RhB的降解. 相似文献
10.
《环境科学与技术》2021,44(6):50-57
该文使用K_2FeO_4活化法构建了环境友好的基于狐尾藻的新型多孔石墨化生物炭(PGMC)。以PGMC作为催化剂来活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的四环素(TC)。不同热解温度条件(700、800和900℃)对制备出的PGMC(PGMC700、PGMC800、PGMC900)的物理化学性质影响很大。PGMC800展现出最好活化PMS降解TC的性能得易于其更大的比表面积。在反应温度为25℃、PGMC800的用量为0.05 g/L、PMS的加入量为0.5 g/L的条件下,可以实现对30 mg/L TC的高效去除(30 min去除82.2%)。化学淬灭剂、电子顺磁共振(EPR)和线性扫描伏安(LSV)测试揭示了TC的降解得益于非自由基路径(~1O_2和电子传导)而不是自由基路径(SO_4·~-和·OH)。 相似文献
11.
采用水热合成法制备了CuFeO_2催化剂,并采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)、比表面分析仪和紫外可见漫反射光谱(DRS)对CuFeO_2催化剂的晶体结构、表面形貌、组成元素、比表面积及禁带宽度等特性进行了表征分析.同时,以CuFeO_2为催化剂,加入过硫酸盐(PS),以模拟印染废水中的亚甲基蓝为目标污染物,在可见光照射下,耦合光催化技术与高级氧化技术,构建了CuFeO_2/PS/可见光(Vis)体系,并将其应用于降解亚甲基蓝染料废水.结果表明,与Cu_2O/PS/Vis、Fe_2O_3/PS/Vis体系相比,CuFeO_2/PS/Vis体系在同等条件下具有更好的降解效果.为探究该体系的最佳操作条件和适用的pH范围,系统地考察了催化剂投加量、PS投加量、pH值等因素对亚甲基蓝降解效果的影响.总有机碳含量(TOC)和重复实验表明,CuFeO_2可重复使用4次,该体系的降解效果基本不变,但矿化程度降低8.2%.电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)实验结果表明,反应结束后溶液中残存1.7 mg·L~(-1)Cu(占CuFeO_2投加总量的0.34%)和24.9μg·L~(-1)Fe(占CuFeO_2投加总量的0.05‰),推测其来自于CuFeO_2中金属离子的溶出.此外,对反应后的CuFeO_2进行XRD和SEM表征发现,其物相组成和形貌未明显变化,表明少量的金属溶解对材料稳定性的影响较小.结合自由基掩蔽实验和CuFeO_2能带结构分析发现,该体系良好的降解效果首先得益于耦合反应过程中产生的SO_4~-·,其次是·OH,另外,还有CuFeO_2受光激发产生的光生空穴及其表面键合的Cu(Ⅰ)/Cu(Ⅱ)和Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)氧化还原对的协同作用. 相似文献
12.
采用农业资源废弃物玉米秸秆为生物质原材料,双氰胺为前驱物,(NH4)2HPO4为磷源,通过高温煅烧和浸渍法成功制备了可循环使用的生物炭负载P掺杂g-C3N4复合光催化剂,并采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射(UV-vis DRS)和光致发光光谱(PL)等手段对所制备样品的化学结构、表观形貌和光学特性进行了表征.结果表明,成功将P元素引入g-C3N4结构中,可有效改变其能带结构,降低其光生载流子复合几率;此外,生物炭作为载体,具有较好的稳定性和特殊的光电性能,不仅有利于g-C3N4的光电荷分离,还可提高其对可见光的响应能力.选取多环芳烃萘作为研究对象来探究不同种类光催化剂的光催化性能及对萘的去除效率.结果表明,质量比为1:1的生物炭负载P掺杂g-C3N4对萘表现出了最优的光催化性能,去除率为76.41%,一级动力学反应速率常数为0.0084 min-1,是纯g-C3N4的3.1倍.此外,通过自由基捕获实验提出了光催化降解萘的可能机理. 相似文献
13.
采用水热合成和煅烧法制备高催化活性的WO3/g-C3N4材料,并用于酸性橙G废水的降解.同时,采用X射线衍射、漫反射光谱、傅立叶变换红外光谱、扫描电镜和氮吸附-脱附测试、X光子能谱和光致发光光谱方法对复合材料进行了表征.降解实验表明,复合材料的光催化性能比单一WO3和g-C3N4高,且Z型光催化剂WO3/g-C3N4在WO3与g-C3N4质量比为3∶10时具有最高的光催化活性,在105 min内对20 mg·L-1酸性橙G的光降解效率达98%,反应速率是单一g-C3N4的5倍.采用自由基捕获剂分别对体系中的·OH、·O2-和h+进行捕获实验,结果表明,·OH、·O2-和h+共同参与了光催化降解反应,其中,h+是Z型WO3/g-C3N4光催化的主要活性物质.复合催化剂具有良好的重复利用性,在3次循环试验后光降解效率仍达90%. 相似文献
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以自制的g-C3N4和氧化石墨烯(GO)及TiO2为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯(rGO)为光生电子传输介质的g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料的SEM照片显示其为TiO2包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO2和g-C3N4的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO:g-C3N4=1:10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振(EPR)测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为:复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH3进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用. 相似文献
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g-C_3N_4/石墨烯复合材料的制备及光催化活性的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以三聚氰胺和氧化石墨烯颗粒为原料,通过研磨负载、氮气气氛下煅烧的方法制备了石墨相氮化碳/石墨烯(g-C_3N_4/r GO)复合光催化剂.主要采用TEM、XRD、PL等对其进行表征,研究了其在模拟太阳光下对罗丹明B(Rh B)的光催化性能.PL分析结果显示,相比单一的g-C_3N_4,g-C_3N_4/r GO的光生电子-空穴对的复合几率大大降低.光催化结果表明,和单一g-C_3N_4相比,首次使用研磨负载、氮气保护气氛下煅烧制备的g-C_3N_4/r GO(2%)光催化反应180min后对Rh B的降解率提高了43.2%.这是因为石墨烯为g-C_3N_4提供了电子转移场所,实现光生电子-空穴的有效分离,从而提高了光催化效率.本文还考察了添加叔丁醇(TBA)和三乙醇胺(TEOA)后对g-C_3N_4/r GO光催化的影响,实验结果表明:光生空穴是g-C_3N_4/r GO光催化体系中的主要活性物质之一. 相似文献
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以自制的g-C3N4和氧化石墨烯(GO)及TiO2为原料,通过静电吸附组装、水热还原等反应过程制备以还原氧化石墨烯(rGO)为光生电子传输介质的g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料,并通过冷场发射扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、光电流密度测试等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.选择含氮浓度为50mg/L的氨氮溶液作为模拟原水,调节氨氮溶液的pH值至9~10,研究了该光催化材料在氙灯照射下的氨氮去除效果.结果表明,g-C3N4/rGO/TiO2光催化材料的SEM照片显示其为TiO2包覆结构,复合材料的XRD图谱同时出现了TiO2和g-C3N4的衍射峰,DRS光谱则体现出复合材料在可见光区的光吸收能力明显增强;对氨氮的去除实验表明原材料GO:g-C3N4=1:10的复合光催化材料有较好的光催化降解氨氮的性能,氨氮平均去除率为97%.通过采用电子顺磁共振(EPR)测定反应过程中的活性自由基,推测降解机理为:复合光催化剂在氙灯照射下生成的超氧阴离子自由基和羟基自由基直接在材料表面对吸附的NH3进行氧化,而rGO则作为光催化材料的传输介质起到了传导光生电荷的作用. 相似文献
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以g-C3N4纳米片为模板,通过水热法原位合成高催化活性的AgInS2/g-C3N4复合光催化材料,采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),荧光光谱(PL)和表面光电压(SPV)等表征手段对材料物理、化学性能进行表征,并以邻二氯苯(o-DCB)为目标污染物研究其光催化性能.结果表明:AgInS2成功负载到g-C3N4纳米片上,其组成的复合材料拓宽了光吸收范围,提高了光生电子-空穴迁移效率且降低了复合率;在可见光照射8h后气相o-DCB的光催化降解效率达到62.7%,动力学参数分别是g-C3N4纳米片和AgInS2的2.13倍和1.76倍.利用原位红外光谱技术和ESR技术推导其反应机理,发现降解过程中产生了超氧自由基活性氧物种,降解的最终产物是二氧化碳、水等. 相似文献
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以尿素和溴化铵分别作为前驱体和溴源,同时利用抗坏血酸对g-C3N4进行改性,通过二次焙烧法成功制备了抗坏血酸改性的Br掺杂g-C3N4-AA-Br纳米片光催化剂.利用XRD、TEM、XPS、UV-Vis DRS、PL、N2吸附-脱附等测试手段对催化剂的结构、形貌、光学性能进行了表征.结果表明g-C3N4-AA-Br具有较大的比表面积、拓宽的可见光吸收范围以及较低的电子-空穴复合率.在可见光下考察了不同催化剂对RhB、甲基橙、活性蓝染料降解的光催化性能,结果表明g-C3N4-AA-Br-2在可见光下在180min内对RhB降解率为72%,其速率常数k=0.00847min-1,是纯g-C3N4的5.6倍.通过活性物种捕获剂实验发现降解RhB的主要活性物种为羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O2-),并推测了可能的反应机理. 相似文献
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以市售P25(TiO_2)和g-C_3N_4为原料,以多孔氧化铝泡沫陶瓷为载体,进行了负载型光催化组件的设计与环境应用.运用浸渍提拉-热处理法制备负载P25/g-C_3N_4的泡沫陶瓷组件,对其微结构进行了表征测试,并将其应用于空气中NO的去除.结果表明,P25/g-C_3N_4在氧化铝泡沫陶瓷表面负载牢固,P25/g-C_3N_4禁带结构匹配有利于光生电荷的分离.研究了P25/g-C_3N_4比例对光催化性能的影响,当g-C_3N_4占P25的量为30%时,负载组件的光催化性能最佳,对NO的去除率达到79.6%.在5次循环反应后,负载型光催化剂表现出良好的稳定性.本研究为P25/g-C_3N_4复合光催化剂的空气净化应用提供了思路和技术基础. 相似文献