基于随机森林模型的四川盆地臭氧污染预测

为研究四川盆地臭氧(O₃)污染长期变化,使用四川盆地18个城市的地面O₃浓度数据和气象观测数据,首先分析了2017～2020年间四川盆地O₃浓度的时空分布特征,再利用随机森林模型,筛选出影响O₃浓度变化的主导气象因子,构建了气象因子和O₃浓度之间的统计预测模型,并对2020年四川盆地城市群的O₃污染状况进行预测分析.结果表明：(1)2017～2020年间O₃浓度呈现波动变化趋势,2019年出现一个低值,2020年O₃浓度又有所回升.(2)气象影响因子中相对湿度、日最高温度和日照时数对O₃浓度变化具有重要意义,而风速、气压和降水量的重要性较低;同时,气象因子之间也存在着不同的线性关系,气压与其他气象要素呈现负相关性,而剩余气象要素之间正相关关系较为明显.(3)基于随机森林构建的O₃预测模型的拟合优度(R²)较高,展示出较好的预测性能,能够较好地预测O...     

气象因素和前体物对中国东部O3浓度分布的影响

采用重心模型、空间自相关分析和地理探测器,研究了2016年中国东部O₃浓度的时空变化规律,揭示了气象因素和前体物对中国东部O₃浓度空间分布格局及其演变的影响.结果表明：（1）O₃浓度变化可分为3个阶段：1~3月为低值上升阶段、4~9月为高值波动阶段、10~12月为低值下降阶段,O₃污染主要发生在高值波动阶段,超标天数占全年的96.0%.（2）气象因素是影响O₃年均浓度空间分布格局的主导因素,受降水、相对湿度南高北低和日照时数北高南低的影响,O₃年均浓度总体呈北高南低的态势;前体物对O₃年均浓度分布也有显著影响,是城市群核心城市形成局部O₃污染中心的原因.（3）O₃月均浓度分布格局经历了由北高南低到南高北低的演变过程,1~6月O₃浓度总体重心和高值重心向北迁移,6月达到最北,北高南低的特征最强,环渤海地区成为O₃污染最严重的区域;7~12月,O₃浓度总体重心和高值重心向南迁移,12月达到最南,O₃浓度分布格局演变为南高北低.3~9月雨季期间,O₃浓度分布主要受降水和相对湿度的影响,其余时间主要受气温的影响.（4）前体物对O₃浓度分布的影响主要通过气象条件实现,气温越高,光化学反应越强,前体物的正向影响力越大;气温越低,光化学反应越弱,NO_x、CO、SO₂等化学性质活跃的前体物对O₃可能起消耗作用.     

成都O3逐日污染潜势关键时段优选的GAM模型

利用成都市2016~2018年O₃逐时监测数据以及该时段同时次的地面气象观测资料，通过对O₃日变化特征的分析，确定了表征研究区O₃逐日污染潜势的四个关键时段，即全天时段（00：00~24：00）、日间时段（05：00~20：00）、O₃超标时段（11：00~19：00）以及O₃峰值时段（15：00~16：00）.基于广义可加模型（Generalized Additive Model，GAM）分别构建了O₃日最大8h滑动平均浓度（O_3-8h）与上述四个时段气象要素之间的函数关系，分析了时间尺度变化对O₃逐日污染潜势的影响.结果表明：GAM模型可以很好地表征O_3-8h与不同时段多气象要素之间的非线性关系.O₃超标时段气象要素对O₃逐日污染潜势具有最佳的指示意义，对应GAM模型的调整判定系数R²和方差解释率IRV分别为0.81和81.4%，模型模拟值与观测值的压轴回归决定系数R²为0.805.太阳辐射、相对湿度和气温是决定O₃逐日污染潜势最重要的气象要素，但三者在GAM模型中的重要性排序会因时间尺度的变化而有所差异.     

青藏高压系统对川渝春夏臭氧污染的影响机制

为研究青藏高压系统对川渝地区春夏季臭氧（O₃）污染的影响机制,对2015~2018年每年4~9月的中国气象局高空全要素填图数据（Micaps PLOT High）、川渝14个城市的国控环境监测站点O₃监测数据及气象台站数据进行了研究分析.结果表明：O₃浓度的高低与青藏高压中心位置分布的状况和数量密切相关,中心分布越密集、出现的极值区域越多和中心个数越多时,同期地表温度越高,O₃浓度越高（尤其是中心位置出现在100°E和28°N的频数越多,地表温度越高,导致较多O₃极值的出现）.对比分析同年逐月与逐年同月高压脊线南北偏移情况对O₃浓度的影响,发现高压脊线越往北跳,对应日照时数越长,O₃浓度越高.综合分析高压中心和高压脊线对川渝地区O₃影响的共同作用,发现高压中心和高压脊线分别主要通过控制地表温度和日照时数来影响O₃浓度,且同一时段,二者对O₃浓度影响的效果和程度也存在差异,有时对O₃浓度的增加表现为协同作用,有时为拮抗作用.     

广州地区秋季PM2.5和臭氧复合污染的观测研究

利用2019年9—10月广州市海珠湖大气成分观测站地表的气象要素和空气质量参数及垂直的颗粒物激光雷达观测资料,探讨不同PM_2.5-O₃污染类型对应的气象要素及大气污染物日变化特征、边界层内气溶胶分布特征,并对发生高PM_2.5-高O₃的成因进行分析.观测期间共出现25 d低PM_2.5-低O₃日（清洁日）、12 d低PM_2.5-高O₃日（污染日Ⅰ）和20 d高PM_2.5-高O₃日（污染日Ⅱ）.对气象要素和污染物特征的分析表明,污染日Ⅱ在11:00—16:00的平均气温均超过30℃,相对湿度均低于60%,日均风速和最大J（NO₂）分别为0.88 m·s^-1和0.007 s^-1.污染日Ⅱ与清洁日相比,其对应的气象要素表现为显著的高温低湿特征;与单一的O₃污染日相比则表现为略低的光化辐射和较低...     

天气形势对四川盆地区域性臭氧污染的影响

本研究结合地面观测资料,ERA5再分析数据和PCT客观分型法,分析了2014~2019年四川盆地区域性O₃污染特征以及天气形势与O₃污染的关系.结果表明,2014~2019年四川盆地O₃区域污染发生频数呈单峰型分布,于2016年达到峰值,且发生区域主要集中在成都平原城市群.在6种典型天气类型中,类型1、2、6为污染型,其海平面气压呈西高东低,四川盆地受低压系统控制.类型3、4为清洁型,其中类型3呈北高南低,且在四川盆地东部存在1个低值中心;类型4呈东高西低,在青藏高原区域有一些小范围的高压中心.在污染型天气形势下,四川盆地的气象条件为温度高、云量低、地面接收到的紫外辐射强、相对湿度低,加速了O₃的生成,再叠加类型1的静风条件不利于污染物扩散;类型2、6盛行的东南气流对O₃及其前体物的输送,造成污染型天气类型发生区域性O₃污染比例明显高于其他几种类型.此外,基于环流分型的预测结果表明环流形势对四川盆地各城市群区域O₃污染影响可以达到其年变化的2倍以上,对整个四川盆地O₃浓度变化的贡献率为34.8%~66.3%.     

偏低气温下的O3污染特征及其主要气象成因

针对2013~2019年上海地区气温相对偏低（25℃及以下）的一类O₃污染事件,从时间分布特征、天气系统类型、气象成因等方面进行了深入分析.结果表明：上海近7a偏低气温下的O₃污染按小时标准和日标准分别出现45h和19d,占各自O₃污染总次数的5.0%和7.3%,在春季则上升至20.6%和20.0%,是上海春季主要O₃污染现象之一.当气压介于1010.1~1017.1hPa、风速介于2.1~3.2m/s、湿度介于40.0%~54.0%、辐射介于0.5~2.7MJ/m²,较易出现偏低气温下的O₃污染;与高温下的O₃污染相比,出现偏低气温下的O₃污染时,气压、PM_2.5和NO₂浓度分别偏高了10.0hPa、26.0μg/m³和24.9μg/m³,辐射偏低了0.5MJ/m².造成偏低气温下的O₃污染天气类型可以分为弱高压前部、弱高压控制和海上高压后部3种.3个典型污染个例分析显示,上游输送、本地静稳辐合和垂直逆温条件分别是这3种类型的主要气象成因.     

2015—2020年广东臭氧污染特征、污染天气分型及局地气象要素影响

利用2015—2020年广东省102个国控大气环境监测站臭氧(O₃)监测数据、广东省21个地市国家基本气象站地面气象观测数据和欧洲中期天气预报中心(ECMWF)第五代大气再分析全球气候数据(ERA5再分析资料)，研究了2015—2020年广东O₃污染特征、污染天气分型及局地气象要素影响.结果表明：2017—2019年广东O₃污染较严重，4—5月O₃浓度逐步上升，6月出现一定下降后7月开始持续上升，峰值出现在9—10月；珠三角O₃超标率明显高于全省其他地区，粤东O₃超标率低于全省平均水平，但浓度平均值高于全省其他地区.基于自组织映射(SOM)方法，将2015—2020年逐日海平面气压和10 m水平风进行分型得到12类环流型，按污染程度分为“污染天气型”、“轻污染天气型”和“清洁天气型”.其中“污染天气型”有台风外围叠加副高型、冷锋前部型、热带系统降水前静稳型、高压底前部型4类.12类天气型所对应的O₃浓度与日照时数、最高气温呈显著正相关...     

成都市及周边地区严重臭氧污染过程成因分析

结合天气形势,地面观测资料和WRF-CMAQ模式,分析了2017年7月8~15日成都市一次罕见持续O₃污染过程的特征及成因,量化了各个物理化学过程对此次污染过程的相对贡献,并通过敏感性实验分析了四川盆地内O₃及其前体物的区域传输和本地光化学反应对此次污染过程的影响.结果表明,此次O₃持续污染过程主要是因为四川盆地内盛行偏东风,导致盆地东部城市群的O₃及其前体物经区域输送到成都及周边地区,加之成都市出现小风、气温升高等气象条件进而形成,属于典型的传输性爆发污染.持续污染形成的主要物理化学机制体现为日间气相化学过程贡献为稳定的正值,加之输送过程贡献出现爆发式升高,进而导致近地面O₃小时净增量迅速上升且高达50μg/（m³·h）,随之O₃浓度迅速响应,产生爆发式增长.此外,敏感性实验结果显示此次成都市O₃持续污染的形成受区域输送影响较受本地光化学反应影响更为明显.O₃污染爆发前上游地区高浓度O₃及其前体物沿流场输送并在成都及周边地区不断积累,导致日间O₃浓度不断升高.     

基于观测模型量化VOCs对深圳市城区臭氧生成的影响

为了解挥发性有机物（VOCs）对深圳市城区臭氧（O₃）生成的影响,探究O₃污染的防控策略,基于莲花站在线观测数据对2018年秋季O₃污染过程中VOCs对O₃生成影响进行量化研究.在分析O₃污染特征的基础上,基于观测的模型分析了O₃原位生成特征,识别了影响O₃生成的关键VOCs组分,并量化了其对O₃生成的影响.结果表明:①深圳市城区秋季O₃污染过程具有高温低湿的特征,主导风向主要为持续偏北风影响型、海陆风影响型和无明显主风型,其中海陆风影响型和无明显主风型受传输影响导致φ（O₃）在傍晚后呈居高不下的特征.②不同主导风向类型下,深圳市城区O₃化学生成的建模结果具有一致性.污染日O₃最大小时净生成速率平均值为12.85×10-9 h-1,HO₂·+NO和RO₂·+NO两种途径对O₃生成的贡献率分别为57.9%~60.2%和39.8%~42.1%.③深圳市城区O₃生成受VOCs控制,其中植物源ISO（异戊二烯）和人为源VOCs组分中的XYM（间/对-二甲苯）、TOL（甲苯等其他芳香烃）、HC8（高碳数烷烃）、OLT（直链烯烃）是影响O₃生成的五大关键组分.④φ（ISO）和φ（AHC）（AHC为人为源VOCs）单独下降20%,φ（O₃）小时峰值分别下降6.2%和28.0%,其中AHC组分中以φ（XYM）降低带来的φ（O₃）下降效果最显著,降幅为10.1%.研究显示:人为源VOCs组分体积分数的下降对降低φ（O₃）有显著效果,建议以二甲苯类物种来源为重要管控对象,特别是机动车排放与溶剂使用源;同时,建议加强醛酮类VOCs的监测与研究,为O₃的污染治理及污染源的精细化管控提供依据.      

2015—2021年四川盆地近地面O3时空演化及潜在源区分析

近地面O₃污染已经成为我国最严重的环境问题之一,特别是在地形相对闭塞的盆地区域更加突出,而盆地地形区域O₃的时空演化、潜在源区及驱动因素尚未被完全揭示.因此,以典型盆地地形区—四川盆地为研究区,基于长时间尺度(2015—2021年)的O₃浓度监测数据,采用后向轨迹、时空地理加权回归等模型探讨O₃的时空变化特征、传输路径、潜在源区以及驱动因素的空间分布特征.结果表明：(1)时间分布上,2015—2021年四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数为(143±7)μg/m³,夏季O₃-8 h浓度高于其他季节,O₃-8 h浓度存在明显的“周末效应”和昼夜差异.(2)空间格局上,四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数总体呈西高东低的分布特征,西部平原地带是核心污染区域.(3)2015—2021年影响成都市的气流轨迹中短距离输送轨迹占比为74.24%,长距离输送轨迹占比平均值为25.76%. 2015—2...     

临汾市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析

结合2014~2020年临汾市臭氧逐小时质量浓度和同期气象数据、再分析数据以及潜在源贡献函数法（PSCF）对临汾市O₃污染时空变化特征、与气象因子的关系以及传输路径及潜在源分布开展研究.结果表明,临汾市近年来臭氧污染日益严重,O₃_8h_max年均质量浓度整体呈现上升趋势,2020年相对于2014年增加78.79%;月变化特征呈现“M”双峰型,季节变化峰值出现在夏季,而日变化受近地面大气光化学过程影响显著,呈较为明显的单峰单谷分布,峰值出现在14：00~16：00.O₃浓度与气温和日照时数呈显著线性正相关,当研究区相对湿度为40%~60%,气温高于20℃,风速区间为2~6m/s时易出现高浓度O₃污染.聚类分析表明临汾市O₃重污染天气期间以短距离输送气流为主,高O₃浓度除受到本地生成影响外,还受到省内临近城市及陕西省中部、河南省北部重工企业排放的大量NO_x和VOCs传输的影响.因此,针对临汾市O₃污染在严格控制本地污染源排放的前提下,必须加强汾渭平原地区的联防联控,才能有效缓解该区域大气污染的连片发生.     

山西省城市地区近年来环境空气臭氧污染特征及来源解析

基于山西省2018—2020年国控点位O₃监测数据分析了全省O₃污染特征,分别以晋城市和太原市为典型城市,分析了温度、相对湿度和风向风速等气象因子以及前体物(NO_x和VOCs)对O₃的影响,并采用CAMx模式开展2020年6—8月山西省O₃区域和行业来源解析. 结果表明:① 山西省O₃超标天数中以O₃轻度污染为主,且中度及以上污染呈增加趋势,O₃污染集中出现在5—9月,且呈现较强的地域性特征,O₃浓度日变化呈单峰型特征. ② ρ(O_{3-1 h})(臭氧1 h平均浓度)与气温、风速均呈正相关,与相对湿度呈负相关,高温、低湿有利于O₃的生成. 风速与ρ(O_{3-1 h})呈分段式线性关系,ρ(O_{3-1 h})随着风速增大而升高,当风速大于某一阈值时,ρ(O_{3-1 h})随风速的增加而下降. 以典型城市晋城市为例,当温度在25 ℃以上、相对湿度在30%~60%之间、风速为4~5 m/s,且风向为南风和东南风时更容易出现ρ(O_{3-1 h})高值. ③ 山西省2020年6—8月O₃区域来源解析表明,各城市O₃本地源贡献较弱而传输贡献影响显著(>80%). ④ 山西省2020年6—8月O₃行业来源解析表明,各市工业源类(电力源、焦化源和其他工业源)的贡献率在50%左右,柴油交通源贡献率在20%~27%之间. 研究显示,山西省O₃污染传输贡献影响显著,联防联控势在必行,电力源、焦化源和柴油交通源对O₃生成贡献较大,亟需优先加强管控.      

山东省环境空气中PM2.5与O3的复合污染特征与时空变化趋势

山东省PM_2.5-O₃复合污染特征突出,空间差异性明显,本文基于2016—2020年国控和省控环境空气自动监测站监测数据以及同期各气象代表站气象监测数据,分析PM_2.5和O₃时空分布的变化特征,初步探究其与气象因子及前体物的关系. 结果表明:①2016—2020年山东省空气质量逐步改善,优良天数比例上升了7.1%,重污染天数比例下降了3.5%. 除O₃年评价值上升9.6%以外,SO₂、PM₁₀、PM_2.5、CO和NO₂的浓度均下降,降幅依次为61.3%、29.8%、28.6%、26.3%和11.4%. 各市PM_2.5年评价值均下降(范围为18.4%~34.9%);除德州市外,其他15市O₃年评价值均上升,滨州市的升幅(30.8%)最大. 1月PM_2.5平均浓度最高,呈现先下降后上升的年变化趋势,6月O₃平均浓度最高,且逐年上升. ②山东省PM_2.5和O₃均呈现内陆地区高于沿海地区的分布特征,PM_2.5浓度在西部内陆地区较高,O₃浓度在中北部内陆地区较高,PM_2.5-O₃复合污染特征在中西部地区较明显. 统计期间共计出现PM_2.5-O₃复合污染日224 d,分布在2—11月,出现天数逐年减少. ③为探究PM_2.5-O₃复合污染的影响因素及气象特征,进行相关性分析及气象因子阈值筛查,结果表明,PM_2.5日均浓度和O₃_8 h (臭氧日最大8小时滑动平均值)与其主要前体物和气象因子均呈现相反的相关关系,且对不同因子的响应有一定区域性差异. 当气温为14.9~24.1 ℃、相对湿度为55.5%~75.1%、风速为0.6~2.9 m/s、气压为992.8~1 018.8 hPa时PM_2.5-O₃复合污染易于发生,该条件下大部分城市的气温、相对湿度和气压平均值介于PM_2.5和O₃污染单独发生时的对应因子平均值,但平均风速小于PM_2.5和O₃污染单独发生的平均风速. 研究显示,“十三五”期间山东省PM_2.5浓度波动下降,O₃浓度波动上升,二者的协同关系日趋明显,气象因素对PM_2.5和O₃的生成和累积有一定影响.      

京津冀臭氧变化特征及与气象要素的关系

基于2014~2017年京津冀13座城市的O₃-8h数据,分析O₃时间变化特征及污染状况.在此基础上,结合同期气象数据研究近地层O₃浓度与气象要素的关系.结果表明：2014~2017年京津冀区域O₃-8h整体呈上升趋势,增长率为4.50μg/m³.区域内O₃污染整体加重,北京、保定O₃污染较为严重;2014~2015年O₃浓度与超标情况的月变化主要呈单峰型变化,峰值出现在5月;而2016~2017年为不规则双峰型变化,峰值出现在5~6月和9月.与气象因子的相关性表明：气象要素对O₃的影响具有明显的季节差异,其中春、夏、秋季气温是影响O₃浓度变化的主要因素,而在冬季相对湿度与风速为影响O₃浓度变化的主要因素.此外,分析表明北京、天津、石家庄3大城市夏季形成高浓度O₃的阈值明显不同.     

珠江三角洲秋季典型O3污染的气象条件及贡献量化

利用自组织神经网络分析法,对珠江三角洲2013~2017年秋季海平面气压和全风速场进行大样本客观分型.结果表明,影响O₃的天气类型共有7种,由污染程度高低分为高、中、低3类,对应的平均O₃超标率分别为32.3%, 12.0%和4.2%.对比2017年和2016年秋季O₃污染天气分型下促发O₃污染的气象因子差异,2017年秋季高污染型O₃天气形势出现的天数比2016年增多,且中污染型天气形势出现时,2017年的局地污染气象条件更为不利.采用WRF-CAMx模式通过改变气象场输入来量化气象条件贡献,并用实测变化减去气象变化以推算排放贡献.结果表明,气象条件变化导致O₃浓度上升的贡献率为29.8%,而排放的变化引起O₃浓度下降的贡献率为7.1%.在2017年秋季开展的O₃污染防治专项行动指导下的珠江三角洲O₃前体物控制措施,有效缓解了部分由于不利气象条件而引起的O₃污染浓度上升.不利气象条件是导致2017年秋季O₃浓度升高的重要成因.     

石家庄市主城区臭氧污染特征及气象成因分析

为了解石家庄市主城区O₃(臭氧)污染特征及其影响因子,基于2015-2018年石家庄市空气质量连续监测资料和同期气象数据分析了主城区O₃污染总体特征及气象成因.结果表明:①石家庄市主城区大气光化学污染日益严峻,ρ(O₃)日均值由2015年的47 μg/m3增至2018年的66 μg/m3,ρ(O₃)超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的天数由2015年的20 d增至2018年的70 d.②ρ(O₃)存在明显的季节性差异,呈夏季[(89±33)μg/m3] >春季[(69±25)μg/m3] >秋季[(40±26)μg/m3] >冬季[(28±16)μg/m3]的特征;ρ(O₃)日变化呈单峰型分布,谷值出现在06:00-07:00,峰值出现在15:00-16:00,且15:00-17:00是ρ(O₃)超标的高发时段.③ρ(O₃)与气温呈指数关系,当气温为20~25、25~30、≥ 30℃时,ρ(O₃)日均值分别为75、90及119 μg/m3.ρ(O₃)在相对湿度为60%时存在拐点,当相对湿度≤ 60%时,ρ(O₃)随相对湿度的增大而上升;当相对湿度>60%时,ρ(O₃)随相对湿度的增大而下降.风速与ρ(O₃)呈分段线性关系,当风速 < 2 m/s时,ρ(O₃)随风速的增加而上升;当风速≥ 2 m/s时,ρ(O₃)随风速的增加而下降.④影响石家庄市主城区ρ(O₃)升高的污染源主要位于其东-东南-南方位,其次为东北-东方位,而西部和北部地区则较少.⑤石家庄市主城区ρ(O₃)超标多发生在气温>20℃,相对湿度介于40%~70%之间,风速在1.5~3.0 m/s之间的气象背景下,经统计,当气象条件同时符合上述三项气象要素时,ρ(O₃)超标天数占3-10月总超标天数的66.5%.研究显示,气温>20℃、相对湿度为40%~70%、风速为1.5~3.0 m/s的气象条件可初步作为石家庄市主城区O₃污染的预警指标.