北京市城区秋季O3污染过程VOCs污染特征及反应活性

为深入了解挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O₃)污染的影响,基于北京市2019年秋季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展O₃污染情况下VOCs浓度水平、组成变化和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(22.22±10.10)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的55.65%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯烃,分别占总VOCs的16.23%和8.13%.观测期间,北京市城区O₃共出现3次污染过程,O₃污染日和清洁日φ(VOCs)平均值分别为(26.22±12.52)×10^-9和(16.37±7.19)×10^-9,污染日VOCs体积分数比清洁日高60.17%.臭氧生成潜势(OFP)分析结果显示,污染日OFP为113.63μg·m^-3,比清洁日增加56.55%,OVOCs和芳香烃对OFP的贡献率分别增加6.51%和1.55%,而烯烃的贡献...     

山东省O3时空分布及影响因素分析

为认识山东省环境空气中O3的污染现状,基于2015～2019年国省控环境空气自动监测站的O3监测数据、2019～2020年4～9月气象代表站的气象数据及邻近环境空气站的O3监测数据,探究了山东省O3时空分布特征及与气象因素的关系.结果表明,山东省O3污染日益突出,年均ρ(O3-8h)(90百分位)和ρ(Ox)(O3 与NO2之和)升高速率分别为7.6μg·(m3·a)-1和7.0μg·(m3·a)-1,年均ρ(PM2.5)、ρ(CO)(95百分位数)和ρ(NO2)均逐步下降,下降速率均小于ρ(O3)上升速率.03污染呈现夏季高冬季低的"M型"或"倒V型"月变化特征,在6月或9月达到峰值,且污染月呈提前出现趋势.山东省年均ρ(O3-8h)(90百分位)呈现"内陆高,沿海低"的特点,并有区域均匀性发展趋势.相关性分析表明,山东省ρ(O3-8h)总体与日最高温度呈正相关,与相对湿度、气压和风速呈负相关,其中日 最高温度和相对湿度是O3-8h主控气象因子,气象因素对不同城市O3-8h超标率的影响具有显著差异.     

2015—2021年四川盆地近地面O3时空演化及潜在源区分析

近地面O₃污染已经成为我国最严重的环境问题之一,特别是在地形相对闭塞的盆地区域更加突出,而盆地地形区域O₃的时空演化、潜在源区及驱动因素尚未被完全揭示.因此,以典型盆地地形区—四川盆地为研究区,基于长时间尺度(2015—2021年)的O₃浓度监测数据,采用后向轨迹、时空地理加权回归等模型探讨O₃的时空变化特征、传输路径、潜在源区以及驱动因素的空间分布特征.结果表明：(1)时间分布上,2015—2021年四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数为(143±7)μg/m³,夏季O₃-8 h浓度高于其他季节,O₃-8 h浓度存在明显的“周末效应”和昼夜差异.(2)空间格局上,四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数总体呈西高东低的分布特征,西部平原地带是核心污染区域.(3)2015—2021年影响成都市的气流轨迹中短距离输送轨迹占比为74.24%,长距离输送轨迹占比平均值为25.76%. 2015—2...     

基于WRF-CMAQ/ISAM模型的榆林市夏季O3来源解析

为了更清楚地了解榆林市夏季臭氧污染来源,提出科学的治理建议,利用WRF-CMAQ模型对2019年7月榆林市和周边地区(包含太原市、西安市、银川市和呼和浩特市等省会城市)的O₃浓度进行模拟;利用ISAM模块,对榆林市一次重污染过程的O₃和其前体物NO_x、 VOCs来源进行量化.结果表明,重污染日榆林市的O₃主要来自模拟区域外的远距离传输(55.5%),其次是模拟区域内前体物的光化学反应生成(20.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为10.0%、 5.0%、 2.3%和2.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为1.2%)和初始条件(0.3%),剩余来源(23.6%)未能被成功标记;榆林市处于VOCs控制区,其VOCs由烷烃(76.5%)、酮类(9.2%)和其它种类的VOCs(14.3%)构成,VOCs来源有模拟区域内的污染源排放(45.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为22.0%、 11.4%、 6.3%和5.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为0.8%)和模拟区域外...     

疫情管控期西安PM2.5和O3污染特征及成因分析

基于西安疫情管控期空气监测数据,分析PM_2.5和O₃的时空序列特征,从PM_2.5源解析、O₃前体物VOCs溯源、气象要素和区域传输方向探讨污染成因.结果表明：(1)管控期PM_2.5和O₃分别同比上升20.39%和23.72%,其他参数均下降;与管控前后时期相比,管控期PM_2.5和PM₁₀日均值协同变化趋势减弱,O₃和NO₂此消彼长趋势增强;相比去年同期,PM_2.5小时值升高11～19μg·m^-3,O₃小时值夜间18:00～23:00升幅增大,为10～19μg·m^-3.(2)污染物浓度变化呈现一定的空间聚集协同性;受地形及植被阻滞吸附影响,PM_2.5污染集中在北部,由于城郊NO₂滴定效果弱于城区,表现为南部郊区O₃污染较...     

2015～2020年济南市O3污染趋势及敏感性变化分析

基于环境空气质量站点监测数据及卫星遥感资料,研究了2015～2020年济南市近地面臭氧(O₃)污染的时空分布特征、变化趋势和前体物生成敏感性.结果表明,2015～2020年济南市O₃浓度呈上升趋势,全年O₃日最大8 h滑动平均值(MDA8)的第90百分位数(即年评价浓度)和4～9月MDA8 O₃浓度年均值分别以4.8μg·(m³·a)^-1和3.8μg·(m³·a)^-1的速率增长;各监测站点间O₃浓度水平差异逐渐缩小,且O₃浓度高值范围进一步扩大,济南市有16.1%和22.6%的监测点年评价值和4～9月MDA8 O₃出现了显著的正趋势(P<0.05),这些监测站点主要位于市区和靠近市区的郊区.卫星遥感监测数据显示2015～2020年4～9月济南市NO₂对流层柱浓度下降20.6%,年下降速率为0.3×10¹⁵     

深圳市城区VOCs对PM2.5和O3耦合生成影响研究

为了探究珠江三角洲城市大气PM_2.5和O₃的协同污染特征,在深圳市大学城开展了秋季光化学反应活跃季大气污染加强观测.发现O₃日最大8h平均值(O₃_8h)和PM_2.5在日间具有较强的正相关关系,且O₃_8h与典型挥发性有机物(VOCs)甲醛的相关性显著高于NO₂.利用气溶胶质谱仪在线测量了亚微米气溶胶化学组成,并利用正交矩阵因子模型(PMF)对其中有机气溶胶进行来源解析,解析出5类因子,其中二次有机气溶胶(SOA)占总有机物浓度的50%.通过对污染物之间的相关性分析发现,O₃_8h和SOA具有良好的相关性,但与硝酸盐(NO₃^-)未表现出相关性,说明VOCs在深圳城区大气PM_2.5和O₃耦合生成过程中的作用比NOx明显,VOCs减排是深圳市协同控制PM_2.5和O₃污染的关键.     

基于总过氧自由基观测研究合肥市西郊夏季O3生成特征

2020年8月利用化学放大法对合肥市西郊大气总过氧自由基RO^*₂·(RO₂·+HO₂·)体积分数进行监测,并结合O₃和其前体物,分析了过氧自由基体积分数、O₃生成速率和O₃生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间总过氧自由基体积分数的日均值呈典型的单峰型变化,12:00左右出现最高值,日间峰值体积分数为43.8×10^-12,日间RO^*₂·与太阳辐射强度、温度和O₃呈明显的相关性.利用实测RO^*₂·和NO,获得合肥市西郊夏季O₃生成速率,日间峰值为10.6×10^-9h^-1,O₃生成速率对NO变化更为敏感.基于大气自由基和NO_x(NO+NO₂)反应去除速率占比(Ln/Q),对合肥...     

郑州市少数民族运动会期间O3及VOCs污染特征的演变和评估

基于近地面观测的常规污染六参数、气象数据和在线VOCs数据,以臭氧及其前体物VOCs为研究重点,评估了民运会期间采取的污染管控措施对郑州市空气质量的影响.结果表明, 2019年民运会管控期间污染物六参数相较上年同期均呈现降低趋势,其中PM_2.5和PM₁₀浓度分别降低了16.2%和25.1%,但是臭氧日最大8 h浓度均值的降幅仅为3.7%,且臭氧为首要污染物的天数超过90%.就臭氧前体物VOCs而言,民运会期间PAMS浓度(26.21×10^-9)低于历史同期;利用PMF模型解析出6个因子,依次为机动车尾气(28%)、LPG(21%)、燃烧(16%)、工业(15%)、溶剂(15%)和植物排放(5%);空气保障期间,对燃烧源和工业源的管控较为明显.     

北京市PM2.5-O3复合污染数值响应解析

为分析PM_2.5-O₃复合污染数值响应关系,基于2015～2020年北京市空气质量数据、气象资料和新冠疫情数据,分析PM_2.5-O₃复合污染事件在多尺度下的变化趋势.同时提出一种复合污染指数,在广义相加模型下分析数值响应趋势,并进一步引入分布滞后非线性模型,分别解析复合污染指数、复合污染事件和影响因素间的滞后响应关系.结果表明,北京市PM_2.5-O₃复合污染事件逐年减少,具有明显的季节效应、星期效应和节假日效应.复合污染指数与降雨量无明显相关性,与O₃和空气温度呈线性正相关,与其余解释变量均为非线性相关.同时大气污染物和气象条件对复合污染指数有明显滞后效应,滞后影响主要集中在1～3 d.高值的PM_2.5、 PM₁₀、 O₃、 SO₂和空气温度明显增加复合污染风险,中值段的CO(1～6 mg·m^-3)、 NO₂     

天气形势对四川盆地区域性臭氧污染的影响

本研究结合地面观测资料,ERA5再分析数据和PCT客观分型法,分析了2014~2019年四川盆地区域性O₃污染特征以及天气形势与O₃污染的关系.结果表明,2014~2019年四川盆地O₃区域污染发生频数呈单峰型分布,于2016年达到峰值,且发生区域主要集中在成都平原城市群.在6种典型天气类型中,类型1、2、6为污染型,其海平面气压呈西高东低,四川盆地受低压系统控制.类型3、4为清洁型,其中类型3呈北高南低,且在四川盆地东部存在1个低值中心;类型4呈东高西低,在青藏高原区域有一些小范围的高压中心.在污染型天气形势下,四川盆地的气象条件为温度高、云量低、地面接收到的紫外辐射强、相对湿度低,加速了O₃的生成,再叠加类型1的静风条件不利于污染物扩散;类型2、6盛行的东南气流对O₃及其前体物的输送,造成污染型天气类型发生区域性O₃污染比例明显高于其他几种类型.此外,基于环流分型的预测结果表明环流形势对四川盆地各城市群区域O₃污染影响可以达到其年变化的2倍以上,对整个四川盆地O₃浓度变化的贡献率为34.8%~66.3%.     

近36a来四川盆地持续霾事件特征及环流分析

利用1981~2016年四川盆地102个气象观测站逐日霾日观测资料,对四川盆地持续霾事件（定义为连续3d及以上有烟幕或霾发生的天气）的时空分布特征、变化趋势进行分析,然后对冬季霾事件环流场特征进行研究.结果表明：1981~2016年四川盆地持续霾事件的年平均日数呈增加趋势,持续霾事件日数占霾总日数的百分比与霾总日数增加趋势较为一致,霾总日数的增加主要是由持续霾事件的增加引起的.四川盆地持续霾事件的空间分布不均匀,与霾日数的大值区的分布较为一致,主要集中在川东北城市群、成都平原城市群以及川南城市群.持续霾事件多发区的范围在1981~2010年呈年代际增大,在2011~2016年范围减少显著.通过分析盆地冬季霾事件的环流场发现,霾事件偏多（少）年时段,四川盆地处于暖（冷）高（低）压大值区域,乌拉尔山阻塞高压偏弱（强）,东亚大槽偏弱（强）,盆地上空为一定程度的辐合（辐散）,存在（不存在）明显逆温结构,垂直上升运动弱（强）,这些条件均有利于污染物颗粒聚集在浅薄的边界层内（利于污染物的扩散）,造成霾天气的维持（消散）.     

基于随机森林模型的四川盆地臭氧污染预测

为研究四川盆地臭氧(O₃)污染长期变化,使用四川盆地18个城市的地面O₃浓度数据和气象观测数据,首先分析了2017～2020年间四川盆地O₃浓度的时空分布特征,再利用随机森林模型,筛选出影响O₃浓度变化的主导气象因子,构建了气象因子和O₃浓度之间的统计预测模型,并对2020年四川盆地城市群的O₃污染状况进行预测分析.结果表明：(1)2017～2020年间O₃浓度呈现波动变化趋势,2019年出现一个低值,2020年O₃浓度又有所回升.(2)气象影响因子中相对湿度、日最高温度和日照时数对O₃浓度变化具有重要意义,而风速、气压和降水量的重要性较低;同时,气象因子之间也存在着不同的线性关系,气压与其他气象要素呈现负相关性,而剩余气象要素之间正相关关系较为明显.(3)基于随机森林构建的O₃预测模型的拟合优度(R²)较高,展示出较好的预测性能,能够较好地预测O...     

四川盆地臭氧浓度空间分异及驱动因子研究

为揭示四川盆地臭氧（O₃）的空间分布格局及其驱动因子,通过对2015~2017年四川盆地18城市82个国控环境监测站的O₃浓度观测数据,使用空间自相关,空间热点探测及地理探测器等地统计方法分析研究.结果表明：2015~2017年四川盆地O₃浓度总体呈现上升趋势（由2015年的（79.95±18.82） μg/m³上升到2017年的（88.64±11.67）μg/m³）,污染态势逐年加重.盆地中西部成都,资阳,雅安等城市O₃浓度最高,且高值区范围逐年扩大.O₃浓度的空间分布呈现出显著的聚集性规律（空间正相关,Moran's I指数大于0）,且年聚集区（H-H聚集区或L-L聚集区）主要呈现为H-H聚集区分布在盆地中西部,L-L聚集区分布在盆地东南部.此外,年聚集区的年际变化与浓度变化态势基本一致,即O₃浓度上升（降低）的区域转变为H-H聚集区（L-L聚集区）.基于地理探测器定量分析了二十个社会经济及自然驱动因子对O₃浓度空间分异的影响,结果显示社会经济因子占主导作用,其中城建用地占区面积比重（驱动值,q=0.5734）,人口密度（q=0.5479）的驱动作用最为突出,自然因子中年降水量（q=0.4592）具有最显著的驱动作用;地理探测器双因子交互对O₃浓度空间分异的影响有明显的交互增强作用（每个单因子q值平均增大了1.5~2.1倍）,且交互均值（即各因子交互q值的均值）与最大交互值逐年增大.在使得交互值达到最大驱动值的双因子中,出现频率最高的是人口密度（7次）和工业烟粉尘排放量（7次）.     

区域输送对天津臭氧污染的影响

采用大气化学模式定量估算2019年4月～9月区域输送对京津冀区域,特别是天津市O₃浓度的影响,分析天气形势和气象条件与区域输送的关系.结果显示,京津冀区域13个城市O₃以区域输送贡献为主,不同城市O₃差异较大,天津本地贡献占比24%,区域输送以京津冀区域其他城市和山东为主,共贡献48.3%.低压、低压前和低压后形势下,O₃区域输送占比最高.途径天津偏南区域的气流是造成天津高浓度O₃污染的重要因素,也是区域输送的主要路径.随着O₃浓度升高,输送贡献占比呈逐步上升趋势,重度污染时本地生成与区域输送贡献相当.一次典型O₃污染过程分析表明,高温强辐射天气和有利的天气形势促进O₃本地生成,西南气流和弱下沉气流下的区域输送共同维系了这场持续3d的连续污染过程.     

四川盆地多层逆温特征及其对大气污染的影响

利用2015～2018年探空观测资料以及国家生态环境部发布的环境空气质量监测数据,对四川盆地多层逆温这一特殊的?尚未见详细报道的逆温结构进行了研究,并评估不同逆温类型及垂直结构对大气污染的影响.结果表明:四川盆地多层逆温实际上是一种并不少见的现象,年平均出现频率为20.1％.冬季最为频发,成都冬季高达51.6％.以边界...     

成都市臭氧重污染成因与来源解析

采用来源解析的方法对2020年成都市发生的一次较为严重的臭氧污染事件进行了研究.结果表明,此次污染过程呈现从清洁-污染-清洁的变化趋势,污染持续时间长达9d,最大臭氧小时浓度达到258.8μg/m3.气象因素在成都臭氧污染中的影响不可忽略,其中温度与臭氧浓度呈现显著正相关关系,东北风主要出现在污染前和污染后,可能起到稀...     

安徽省持续性区域霾污染的时空分布特征

根据天气和气候特征,将安徽省分为沿淮淮北、江淮之间和沿江江南3个子区,并定义了持续性区域性霾过程.基于气象、环保及遥感资料,分析了安徽省持续性区域性霾过程及相应的气溶胶污染的时空分布特征.结果表明,江淮之间和沿江江南区域性霾日数自1980年开始总体呈增多趋势,沿淮淮北2000年开始增加趋势明显;1980年以来,城市持续性霾过程呈增多趋势,但城市之间差异较大;2000年之后持续性区域性霾过程明显增多,最长过程可达10d以上.62%以上的持续性区域性霾过程出现在冬季;江淮之间次数最多,沿江江南次数最少.区域性霾天气常对应着大范围的高湿、小风情况,并伴随着高浓度气溶胶污染,其光学厚度大于0.9,约是晴空天的2.3倍,气溶胶主要集中在400m以下,如近地面区域性霾天的消光系数是普通霾天的2~2.5倍,晴空天的3~5倍;地面PM_2.5污染而言,区域性霾天至少有一个或以上的城市AQI会达到轻度以上污染等级的概率超过了75%.     

基于两种再分析资料的一次四川盆地大气污染过程气象要素数值模拟研究

利用ECMWF-ERA5和NCEP-FNL再分析资料作为中尺度气象模式WRF(The Weather Research and Forecasting)初始场,对四川盆地2018年1月一次大气污染过程气象要素进行了模拟,对比分析了气温、风速、风向、相对湿度、边界层高度、温廓线的模拟效果,并结合大气超级站观测数据对模拟结果进行评估.结果表明:两种资料均能较好地模拟出气象要素的变化情况,但由于两套资料时空分辨率、采用的模式、同化方案、数据来源和质量控制方案存在一定区别,导致各要素模拟效果并不一致.与NCEP-FNL相比,ECMWF-ERA5模拟的平均相对湿度(59.23%)与观测值差异更小,且均方根误差、偏差较小,分别为9.83%和-0.83%,但NCEP-FNL模拟的平均气温(8.99℃)更接近观测值,且偏差值较小,为-0.04℃.两组模拟结果均显示盆地内部为模拟区域的低风速区,相对湿度模拟值在60%以上,气温高于西部山地地区.NCEP-FNL模拟的盆地内部气温、相对湿度、风速小于ECMWF-ERA5模拟值,但边界层高度模拟值较大.ECMWF-ERA5模拟的逆温强度相比较小,且温度露点差...     

深圳市一次典型春季臭氧污染事件成因研究

以往珠三角地区臭氧污染普遍发生在秋季,但近年来春季臭氧污染事件不断发生,并且污染出现时间愈发提前.本研究聚焦于深圳市2022年春季（2月26日）一次臭氧污染过程,系统性地分析了此次臭氧污染过程的主要成因与关键驱动因素.结果表明,在春季臭氧污染的形成过程中,气象条件扮演着重要角色,在高压天气系统影响下的强太阳辐射、高温、低湿和低风速是导致此次臭氧污染的重要因素.通过臭氧的垂直观测数据分析发现,夜间残留层中的高浓度臭氧能够在上午时段混入边界层内,加速地面臭氧浓度累积.此外,通过臭氧前体物浓度的变化特征分析发现,在污染日的下午时段出现臭氧及其前体物浓度的快速升高,推测为上风向区域的外部输送贡献加强,这也是导致此次春季臭氧污染发生的重要原因.敏感性分析表明,污染日的臭氧生成主要受VOCs控制,但在污染加剧时受到NO_x控制,因此,对春季臭氧污染的 防控需要从区域角度开展VOCs和NO_x的协同减排与治理.