长江三角洲地区PM_(2.5)两种污染来源对比分析

应用Model-3/CMAQ模式,结合观测资料和后向轨迹,分析了2015年1月21日~24日长江三角洲地区PM_(2.5)污染的时空分布特征和区域输送过程.重点对比了2种不同类型的污染过程(大风外源输入污染21日12:00~23:00和静稳本地积累污染22日~24日12:00)中大气物理化学过程对边界层内PM_(2.5)生成的贡献.结果表明,模式能合理再现这一期间长江三角洲地区PM_(2.5)浓度的时空变化和分布.21日午后,长江三角洲地区地面偏北风,风速较大,是短时大风北方输入污染.短时大风污染时段输送通量大,边界层中上部污染水平输入,再垂直下传.22~24日,地面小风,存在逆温,大气静稳,是本地积累污染.对比大风外源输入时段与静稳本地积累时段的过程分析发现,大风污染时段PM25的主要正贡献过程依次为局地源排放(35.0%)、水平平流(27.1%)、气溶胶化学生成(20.9%)、垂直平流(14.1%);本地积累时段PM_(2.5)的主要正贡献过程依次为局地源排放(50.1%)、气溶胶化学生成(27.1%)、垂直平流(17.4%).其中水平平流、源排放、气溶胶化学过程在2类污染时段中所占贡献率有显著差异.     

2008北京残奥会期间大气黑碳气溶胶污染特征

利用单颗粒黑碳光度计(SP2)对2008年残奥会期间北京市黑碳(BC)气溶胶的质量浓度、粒径分布及单颗粒混合态进行连续在线观测.结果表明:观测期间BC浓度均值为1.65μg/m3,低于往年同期水平;质量粒径分布呈单峰型,峰值位于207nm;内混态BC比例平均为56.1%,高于其他国内外城市,说明本地源排放贡献相对较小.随大气边界层高度及本地源排放变化,BC浓度在上午8:00和午夜0:00出现2个峰值,内混态BC比例日变化趋势与之相反.风向风速分析表明,残奥会期间来自五环外未限行区域的机动车排放对市区BC浓度有明显影响.     

2013年12月初长江三角洲及周边地区重霾污染的数值模拟

运用WRF-CMAQ模型模拟了2013年12月1~9日长江三角洲及周边地区的一次重霾污染过程.初步探究灰霾天气下大气细颗粒物(PM2.5)的时空分布特征和区域输送过程,并定量研究了外部源区域输送和本地源对长江三角洲地区PM2.5的贡献.结果表明:模式能够合理再现灰霾天气下长江三角洲及周边地区PM2.5的时空分布特征和演变规律.静稳天气下大气细颗粒物仍然存在着显著的区域输送.污染期间来自安徽、山东南部、苏北地区的跨界输送对长江三角洲区域PM2.5的贡献率分别为3.5%~24.9%、0.14%~30.0%、0.03%~17.5%.整个污染期间本地贡献占49%左右,本地贡献和外地贡献基本相当.     

不同季节气象条件对北京城区高黑碳浓度变化的影响

利用2013年至2015年北京城区黑碳气溶胶(下文统称为"BC")和PM2.5观测资料,结合地面气象观测资料、ECMWF边界层高度再分析资料和FNL/NCEP不同高度风速再分析资料,讨论了BC质量浓度及其在PM_(2.5)质量浓度中所占比例(下文统称"黑碳占比")的季节、月、日变化特征,并通过计算北京城区BC浓度与不同高度风速的相关矢量,分析了气象条件和外来输送对北京城区BC浓度变化的影响.结果发现:研究时段内北京城区BC浓度平均值为(4.77±4.49)μg·m~(-3);黑碳占比为8.23%±5.47%.BC浓度和黑碳占比在春、夏季低,秋、冬季高,其日变化特征在4个季节均为"白天低夜间高"的单峰型特征.随着PM_(2.5)浓度的升高,BC浓度增大,黑碳占比减小.当北京地区风向为东北、东北偏东、东南和西南偏西(主风向)时,BC浓度与风速和边界层高度均呈反向变化,即随风速和边界层高度的增大而减小.另外不同季节BC浓度随风速变化的临界值及其变化速率不同.冬季高BC浓度时段,北京城区BC浓度在低层大气的关键影响区分别位于河北南部与山东交界地区以及河北西北部与山西内蒙交界地区;高空关键影响区主要位于北京以西的河北西部、山西北部和内蒙古地区.     

华北地区南部城市秋冬季黑碳来源解析——基于改进后的黑碳仪模型

为分析华北地区南部城市漯河市秋冬季黑碳(BC)浓度和来源的变化特征,使用7波段黑碳仪(AE33)于2022年9月1日～2023年2月28日在漯河市测量BC浓度,并使用改进后的钾离子动态约束黑碳仪模型进行源解析.此外,对元旦及春节期间烟花爆竹燃放对e BCEC和K+的影响进行分析,以期对华北南部城市的BC污染控制提供合理的建议.结果表明,漯河市秋冬季e BCEC平均浓度为3.62μg/m³,冬季浓度(5.17μg/m³)约为秋季浓度(2.15μg/m³)的2.4倍.e BCEC昼夜浓度变化呈双峰型,峰值出现在8:00和21:00.使用改进后的黑碳仪模型解析出秋冬季BC主要来自化石燃料燃烧的贡献(74.69%±15.63%),其次为生物质燃烧贡献(25.31%±15.63%),控制化石燃料燃烧源对BC污染的改善更加有效.元旦、元宵节和春节等烟花爆竹燃放时段e BCEC的浓度均值分别为11.45、8.42和8.12μg/m3,分别为非烟花爆竹时段的2.6、1.9和1.8倍;春节、元宵节和元旦烟花爆竹燃放时段K+浓度分别为26....     

广东南岭大气背景点气态元素汞含量变化特征

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran 2537B),于2012年6月~2013年5月对南岭地区大气气态元素汞(GEM)进行了为期1a的野外观测.结果表明,南岭地区年均GEM含量为(2.56±0.93)ng/m³,明显高于全球大气汞背景值(1.50~1.70ng/m³).GEM秋季含量最高[(3.03±1.08)ng/m³],春季最低[(2.30±0.69)ng/m³].日间GEM含量[(2.61±0.06)ng/m³]略高于夜间[(2.53±0.07)ng/m³],峰值出现在17:00.太阳辐射、气温、风速、相对湿度及本地源都对GEM日变化过程有一定的贡献.潜在贡献因子分析(PSCF)结果表明,大气汞的长距离迁移是南岭地区GEM的重要来源,全年南岭地区主要受源自于广西、湖南、广东和江西的大气汞迁移的共同影响.GEM主要源区与主要的有色金属冶炼厂分布有较强的一致性,暗示有色金属冶炼是影响南岭大气汞含量的重要大气汞排放源,而本地局部的燃煤排放也对监测点大气汞含量有一定的影响.     

河谷城市采暖季黑碳气溶胶污染来源解析

为了解河谷型城市宝鸡市大气中冬季黑碳(BC)气溶胶的污染特征及光学特性,于2020年11月15日-2021年3月15日,利用AE-31型黑碳仪连续监测BC质量浓度,结合周末效应、相关性分析、聚类分析、潜在源贡献分析对宝鸡市采暖期间BC气溶胶进行污染特征和来源解析。结果表明：研究期间,宝鸡市BC的质量浓度范围为0.3～4.8μg/m³,平均质量浓度为1.4μg/m³,BC的日变化大致呈双峰双谷型;采暖期周末效应指数W值大于0,主要受工作日机动车辆限行的影响。采暖期的AAE平均值为1.64μg/m³,AAE值整体大于1.1;12月19日起AAE值超过1.8,生物质燃烧是BC的主要来源。研究期间宝鸡市不同污染等级下污染物的主要输送气流均来自东南方向,且均为短距离传输,污染气团的活动范围呈喇叭状,与河谷东宽西窄的地形相似;采暖季WPSCF的高值区域主要分布宝鸡市本部及周围地区,河谷地形与主导风向对采暖、汽车尾气和工业排放的污染物产生了传输和堆积的作用,导致了BC潜在源区的演变。     

北京冬季重污染过程黑碳气溶胶的飞机观测

利用空中国王飞机平台搭载单颗粒黑碳光度计（SP2）针对北京2016年12月冬季一次污染过程进行了连续观测,阐述了污染发生、发展和消散过程中的黑碳（BC）气溶胶质量浓度、粒径分布和混合状态的变化特征.结果表明,此次污染过程是以PM_2.5污染为主的霾污染过程,最大值为432μg/m³.NO₂、SO₂和CO等气态污染物浓度经过3次污染积累阶段,为PM_2.5最终爆发增长提供了物质基础.静稳的大气条件为PM_2.5爆发增长提供了动力条件.污染发展过程中BC气溶胶先在地面累积增加,然后向高空传输;清除过程则是高空先被移除,低层缓慢降低.污染发展过程中北京地区黑碳气溶胶在边界层（PBL）浓度变化为先升高后减小,平均浓度为3.45μg/m³,质量中值直径（MMD）范围在190~220nm.随着污染过程的发展,气溶胶迅速老化,PBL内的BC老化比例在一天内可从27%增加到了51%,老化过程使得PM_2.5质量浓度爆发增长.污染过程中BC在边界层的垂直演变导致大气加热率发生变化,有利于逆温的维持和发展,加剧了污染物过程.     

基于天气背景天津大气污染输送特征分析

区域输送是大气污染防治中需要考虑的重要因素,本文利用大气化学模式定量估算2016年10月~2017年9月区域输送对天津的影响,重点基于天气背景分析区域输送影响和气象条件的关系,为京津冀地区大气污染联防联控提供支撑.结果表明,京津冀地区各城市区域输送贡献百分率平原城市显著高于沿山城市,天津一次PM_2.5本地贡献62.9%,区域输送贡献37.1%,主要受沧州、廊坊、河北中南部、北京、唐山和山东等地输送影响,每年4~6月区域输送最显著,7~8月区域输送最弱.区域输送与天气形势、风场和降水等气象条件密切相关,高压后和锋前低压是区域输送占比最高的两种污染天气类型,西南风、西风和南风3个风向下天津大气污染输送影响最为明显,风速2~3 m ·s^-1时最有利于PM_2.5区域传输,降水超过5 mm以上将降低大气污染物区域传输效率.对于不同污染类型和重污染阶段,轻度污染天气时区域输送贡献最为明显,比均值偏高20.5%,重污染天气虽受静稳气团控制,但由于周边区域高浓度的PM_2.5,污染气团迁移对区域内污染聚集传输有显著影响,重污染期间PM_2.5输送贡献占比超过均值,约偏高10%~15%.重污染过程中,开始积累阶段和峰值阶段,输送贡献占比高于其它时期,与暴发阶段相比偏高14.5%和19.5%,重污染暴发阶段本地排放贡献更明显,比均值偏高9.9%.     

京津冀地区典型月O_3污染输送特征

基于空气质量模型CAMx的臭氧溯源技术(OSAT),对2015年7月京津冀13个城市O_3污染及传输规律进行定量模拟,建立了京津冀13个城市间的O_3相互影响矩阵,并分析了北京、天津、石家庄3个典型城市O_3污染逐日输送特征.研究表明,京津冀13个城市O_3污染受传输贡献显著(80%),而受本地源贡献相对较小,仅占6.9%(廊坊)~19.7%(北京),传输贡献中由京津冀区内城市间互相输送(区内传输)贡献范围为10.3%(沧州)~32.2%(廊坊),区外传输贡献约为37.3%(承德)~60.7%(秦皇岛),边界场BC贡献为14.4%(邯郸)~23.1%(张家口).典型城市O_3逐日传输矩阵证明传输贡献占主导,尤以区外贡献最为突出,本地贡献相对较小,但在O_3超标日,本地贡献明显上升.     

春节前后华北平原农村地区黑碳浓度及来源

在河南某农村站点利用黑碳仪（AE33）对春节前后（2018年2月12日~3月12日）黑碳气溶胶（eBC）进行在线连续监测,获得其质量浓度、昼夜变化及来源.结果表明：春节期间的eBC浓度最高,（8.22±4.17）μg/m³,该时期人为活动对eBC影响最为明显.春节前,生物质燃烧产生的eBC占其总浓度百分比最大,为（41.1±5.3）%,并随时间推移逐渐减小,降至（26.8±12.0）%.AAE（1.40±0.16）说明,该地区春节前后eBC的化石燃料排放和生物质燃烧贡献程度接近.与城市点位相比,本研究的AAE值较高.春节前后,观测地区的eBC昼夜变化存在2个明显高值时段,分别在7：00~9：00和20：00左右.春节期间的eBC昼夜变化无明显波动.根据浓度权重轨迹分析显示,春节期间eBC的潜在源区有山西、陕西、安徽和江苏等省份,其他时期集中在河南、湖北境内.本研究对于识别冬季农村燃烧源排放黑碳演化特征及其对区域重霾形成和发展的影响具有重要意义,也可为黑碳气溶胶气候、环境和健康模拟提供基础数据.     

阿克达拉大气本底站黑碳浓度特征和潜在源

利用阿克达拉大气本底站2011~2017年黑碳气溶胶（BC）逐小时质量浓度资料和同期气象数据,采用后向轨迹聚类分析、潜在来源贡献函数法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）,研究了阿克达拉站BC不同时间尺度浓度特征和潜在源区.结果表明：阿克达拉站2011~2017年BC呈波动下降趋势,BC清洁程度较高;BC浓度呈春冬高,夏秋低的季节变化特征,春季（398.85±189.35） ng/m³>冬季（389.89±105.94） ng/m³>夏季（272.07±90.07） ng/m³>秋季（269.52±68.07） ng/m³,自然因素为BC浓度变化的主要原因;日变化特征表现为白天低、夜间高,基本呈单峰分布;阿克达拉站BC潜在源随季节变化差异明显,后向轨迹,WPSCF和WCWT分析都表明,春季潜在源集中于俄罗斯南部与新疆交界处的阿尔泰山北麓,秋季潜在源为新疆北疆经济带,冬季BC多受境外排放源影响.BC污染控制需要区域环境合作,实现联防联治,尤其是加强跨境污染源监测工作.     

中国长江三角洲地区黑碳特征和来源分析

利用2016年中国气象局设于长江三角洲地区的上海崇明东滩（DT）.上海浦东（PD）,安徽寿县（SX）,浙江临安（LA）和浙江洪家（HJ）5个站点的BC观测资料,结合气象资料和污染物数据等,对该地区BC特征和来源展开研究.上海东滩,上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家5个站点BC年平均浓度分别为（1834±1713）,（2410±1537）,（2823±1759）,（2651±1518）和（2544±1399）ng/m³.上海东滩浓度较低,其他站点较为接近.各站点BC都有明显的季节变化.上海崇明东滩冬季BC浓度高于其他季节.其他4个站点都是冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季.上海东滩四季BC日变化不明显,而其他站点四季BC浓度日变化的高值都出现在交通高峰期（06：00~09：00,18：00~21：00）.上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家BC主要来源于机动车尾气排放和燃煤.所有站点风速较低（风速<3m/s）,BC受风速影响显著,风速越大,BC浓度越低.相对湿度在50~60之间,BC平均浓度最高.潜在源区贡献（PSCF）的分析结果显示,冬夏两季长江三角洲5个站点BC潜在源区主要集中在江苏,安徽和浙江等地.     

2019年秋冬季京津冀与周边地区污染传输特征分析

本研究结合大气环境观测数据,应用潜在源分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),以及基于WRF-CMAQ模式的传输矩阵和传输通量计算方法,研究分析了2019年秋冬季京津冀典型城市的大气污染特征与成因,量化评估了京津冀地区与周边省份之间的PM_2.5传输贡献.结果表明,京津冀地区冬季较秋季污染严重,且重污染时段PM_2.5浓度均与相对湿度呈显著的正相关,和风速呈显著的负相关;京津冀典型城市北京、天津和石家庄的潜在源区主要分布在京津冀本地、山西、内蒙古中部地区和山东地区,这与CWT结果基本吻合.京津冀各省域的PM_2.5以本地排放贡献为主,北京、天津和河北的本地贡献率范围为54.33%～66.01%,京津冀受区域外传输的贡献率范围为0.11%～26.54%.传输通量结果表明,冬季PM_2.5的传输主要受高空西北气流的作用,尤其清洁天气,高风速驱动清洁气团流入;秋季则主要受低空东南气流作用;传输通量呈现出显著的垂直分布特征,高空区域传输作用更为活跃,传输通量的流入/流出以及垂直分布与污染级别和RH呈现非线...     

“2+26”城市大气重污染下PM2.5来源解析

基于区域大气环境模拟系统RegAEMS开发了大气污染物来源解析模块APSA，以京津冀及周边"2+26"城市为研究对象，模拟2017年12月26日~2018年1月2日该地区一次PM_2.5重污染过程，对PM_2.5进行区域和行业来源解析.结果表明：本次污染持续时间长、影响范围广、污染程度重，"2+26"城市PM_2.5小时最大值为201~507μg/m³，RegAEMS可较好模拟出PM_2.5时空分布；区域来源解析表现为外围区域对"2+26"边界城市影响较大，贡献为15.3%~57.5%，"2+26"中部城市受外围区域影响较小，贡献为0.3%~8.4%，区域传输特征明显，受近地面风场影响较大；行业来源表现为区域内生活源、工业源贡献较大，分别为26.6%~45.8%、16.4%~37.8%，交通源占比13.0%~35.9%.本文研究表明RegAEMS可以实现重污染过程PM_2.5的数值模拟和来源解析，在大气污染精准管控方面具有较好应用前景.     

南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测研究

运用2008年11月至2010年4月在南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测结果,研究黑碳的时间序列演变特征、污染状况、与气体的非均相关系等.结果表明,黑碳气溶胶的日均浓度为1114～19408 ng·m-3,局地人为活动与气象条件的改变等因素导致黑碳气溶胶日变化呈双峰形;黑碳气溶胶小时平均浓度频数统计和对数正态分布拟合...     

杭州黑碳气溶胶污染特性及来源研究

2011年7月~2012年6月对黑碳气溶胶(BC)、PM2.5、污染气体及气象因子进行同步观测,以评估杭州市BC污染特征、来源分布及对大气能见度的影响.结果表明:杭州市大气BC日均浓度范围为1.3~16.5μg/m3,年均值达到(5.1±2.5)μg/m3.BC呈明显的季节变化趋势,秋冬季高,夏季低.BC也呈典型的日变化趋势,交通高峰期高,下午低,同时与NOx呈较好的相关性,表明城市中BC受到机动车尾气排放的重要影响;而BC/CO低于其他城市则表明生物质燃烧排放可能是杭州BC的另一大重要来源.BC随风速下降呈上升趋势, BC超过10μg/m3的高浓度事件中,风速基本低于2m/s,北-西北-西风对高浓度BC的输送作用明显.观测期间BC的吸收系数为(44.8±23.0)Mm-1,占到总消光比例的10.4%.灰霾和重度灰霾天气下,吸收系数分别为(66.2±30.1),(100.2±49.2)Mm-1,达到非霾天气的2.2和3.4倍, 表明BC吸收消光作用是影响杭州市大气能见度下降和灰霾天气发生的重要因素之一.     

汾渭平原秋冬季PM2.5化学组分特征及其来源

汾渭平原是我国空气污染最严重的区域之一,2018年被列为重点区域. 本研究针对汾渭平原11城市开展PM_2.5化学组分连续观测,分析PM_2.5浓度和主要化学组分的时空分布规律,并利用PMF模型解析PM_2.5污染来源. 结果表明:①2018—2019年秋冬季汾渭平原11城市ρ(PM_2.5)平均值为(101.4±65.4)μg/m3,是京津冀及周边地区“2+26”城市的1.1倍. 临汾市ρ(PM_2.5)最高(216.8 μg/m3),是汾渭平原的2.1倍. ②2018—2019年秋冬季汾渭平原PM_2.5的主要化学组分是有机物、硝酸根离子、地壳物质和硫酸根离子,其中地壳物质占比是京津冀及周边地区的1.6倍. ③受污染物排放、气象条件以及地理位置的影响,汾渭平原PM_2.5中有机物、硝酸根离子、地壳物质、硫酸根离子、铵根离子和氯离子的空间分布具有明显的差异性. ④随着污染的加重,硝酸根离子、硫酸根离子和氯离子在PM_2.5中的占比均逐渐增加,地壳物质、元素碳、微量元素等与一次排放相关的组分占比随污染加重逐渐减少,表明污染期间燃煤源管控仍需进一步加严,而对扬尘源和机动车等污染源的管控起到了良好的效果. ⑤重污染过程期间,相对湿度增加、风速减小是影响PM_2.5浓度上升的客观因素,二次组分以及与燃煤源和生物质燃烧源有关的化学组分的增长是影响PM_2.5浓度上升的重要原因,二次源和燃烧源是PM_2.5的主要来源. 研究显示,汾渭平原秋冬季PM_2.5污染较重,尤其需要关注燃烧源的管控.      

成都市夏冬季大气胺颗粒物的单颗粒质谱研究

基于单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）对成都市夏冬两季大气胺颗粒进行了综合观测,结合ART-2a算法及人工合并,2个季节大气中的胺颗粒都可分为7类,各类颗粒贡献的季节差异明显,燃烧源颗粒（如EC）在夏季贡献较大,而老化的有机碳颗粒（OCa）贡献在冬季显著升高.两季节平均质谱差减进一步证明夏、冬季分别以燃烧源和老化的胺颗粒为主.因高温分解,夏季胺颗粒占比在正午出现明显的低值,而下午的燃烧活动（如生物质燃烧）对该占比提升作用明显;冬季胺颗粒占比在白天显著高于夜间.随污染加重,胺颗粒数在夏冬两季均快速增加,其中夏季EC颗粒升高最为明显,污染最重时贡献可达47%;冬季升高最明显的是老化程度更高的OCa颗粒,当PM_2.5浓度达到200μg/m³以上时,其贡献比例可达37%.因此,由于污染源和气候条件的差异,成都市大气胺颗粒形成机制和理化特征季节差异巨大.