太原市空气颗粒物中正构烷烃分布特征及来源解析

为明确城市空气颗粒物中正构烷烃分布特征及污染来源,采集采暖和非采暖季环境空气PM10样品和典型排放源(高等植物、燃煤和机动车)样品,利用GC-MS测定正构烷烃,选取诊断参数并结合污染源排放特征讨论PM10中正构烷烃分布和来源,采用主成分分析法定量解析源贡献率.结果表明,环境空气PM10中正构烷烃含量呈较强时空变化,采暖和非采暖季浓度分别为213.74~573.32 ng·m-3和22.69~150.82 ng·m-3,前者总浓度最高是后者的18倍;采暖季郊区点位(JY、JCP、XD和SL)浓度均高于市区,以JY最高(577.32 ng·m-3),非采暖季工业区(JS)总烷烃量(150.82 ng·m-3)明显高于其它点位,是SL总量的7倍.采暖季化石燃料来源烷烃(C n≤C24)与总烷烃量相关性优于植物来源烷烃(C n≥C25),非采暖季相反,表明前者化石燃料输入较后者高.CPI和%WNA指示非采暖季植物贡献率较采暖季高,且植物蜡烷烃随环境压力的增大总产率增加;C max和OEP表明非采暖季PM10中有机质成熟度低于采暖季;两季样品TIC图均存在UCM鼓包,机动车尾气是该城市的重要污染源.PCA解析结果表明太原市环境空气PM10中正构烷烃首要排放源为机动车尾气和高等植物,约占51.28%;其次为煤烟尘,贡献率为43.14%.煤烟尘污染控制协同机动车尾气净化措施的完善将成为降低城市空气颗粒物中正构烷烃浓度的有效途径.     

京津冀地区城市空气颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源

在2013年4个季节,同步采集了京津冀地区3个典型城市(北京市、天津市和石家庄市)空气PM2.5和PM10样品,采用乙腈超声提取-超高压液相色谱法分析了16种多环芳烃(PAHs).结果表明,京津冀地区城市空气PM2.5和PM10中总PAHs的浓度分别为6.3~251.4ng/m3和7.0~285.5ng/m3,呈现冬季>春季>秋季>夏季的季节变化特点和石家庄>北京>天津的空间分布特点.PAHs环数分布以4、5和6环为主,比例分别为25.0%~45.1%、31.7%~40.1%、15.1%~28.2%,2和3环比例之和小于10.3%;与非采暖季相比,采暖季中4环PAHs比例显著增加,5和6环PAHs比例明显下降.PAHs比值法显示,京津冀地区城市空气颗粒物PAHs的来源呈现明显季节性变化特点,燃煤和机动车排放是2个重要的PAHs排放源,在采暖季燃煤来源的比例较大,在非采暖季以机动车排放的来源为主.     

室内外PM10中多环芳烃相关关系及来源分析

为研究室内外PM10中多环芳烃相关性和来源特征,于2009年非采暖季、采暖季在天津市某小区36位住户室内和室外进行PM10膜采样,并分析其中12种PAHs浓度.结果表明,非采暖季较采暖季更为良好的室内外通风性,导致非采暖季室内外PM10中PAHs浓度没有显著差异(P>0.05),而采暖季室内PM10中PAHs浓度显著小于室外浓度;非采暖季室内外PM10中各PAHs占总PAHs的质量百分比基本一致,而采暖季其室内外质量百分比有明显不同;采暖季和非采暖季室内外PM10中PAHs的I/O平均值均低于1,但采暖季I/O值小于非采暖季. 对参与者的时间活动模式分析表明,在采暖季和非采暖季,室内吸烟、清洁活动以及烹饪对室内PM10中PAHs浓度变化均没有显著影响(P>0.05). 室内外PAHs浓度线性回归分析表明,室内PM10中5~7环PAHs主要受到室外源的影响,2~4环PAHs主要受到室内源的影响,非采暖季和采暖季室内外PM10中总PAHs的有效穿透因子分别为0.73和0.51. 通过特征比值法对PM10中PAHs来源进行解析得出,燃煤源、柴油机动车是其主要来源.     

室内外PM_(10)中多环芳烃相关关系及来源分析——以天津市某老年社区为例

为研究室内外PM10中多环芳烃相关性和来源特征,于2009年非采暖季、采暖季在天津市某小区36位住户室内和室外进行PM10膜采样,并分析其中12种PAHs浓度.结果表明,非采暖季较采暖季更为良好的室内外通风性,导致非采暖季室内外PM10中PAHs浓度没有显著差异(P0.05),而采暖季室内PM10中PAHs浓度显著小于室外浓度;非采暖季室内外PM10中各PAHs占总PAHs的质量百分比基本一致,而采暖季其室内外质量百分比有明显不同;采暖季和非采暖季室内外PM10中PAHs的I/O平均值均低于1,但采暖季I/O值小于非采暖季.对参与者的时间活动模式分析表明,在采暖季和非采暖季,室内吸烟、清洁活动以及烹饪对室内PM10中PAHs浓度变化均没有显著影响(P0.05).室内外PAHs浓度线性回归分析表明,室内PM10中5~7环PAHs主要受到室外源的影响,2~4环PAHs主要受到室内源的影响,非采暖季和采暖季室内外PM10中总PAHs的有效穿透因子分别为0.73和0.51.通过特征比值法对PM10中PAHs来源进行解析得出,燃煤源、柴油机动车是其主要来源.     

典型化工集中区环境空气SVOCs污染特征及来源解析

于冬春两季在华东3个典型石化化工集中区设置环境空气观测点,利用PUF大气被动采样技术(PUF-PAS)采集大气中半挥发性有机化合物(SVOCs),使用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行分析.获得59种SVOCs的浓度,包括25种多环芳烃(PAHs)、24种正构烷烃及10种藿烷,并结合主成分分析和特征比值法解析PAHs来源.结果表明:①各观测点正构烷烃贡献率最高,其次是PAHs,分别超过60％和30％;②根据各化合物冬春季浓度变化并结合风向进行分析,推测正构烷烃C18、C29 αβ-藿烷和C30αβ-藿烷与石油化工排放有关;③PAHs单体以菲(Phe)、荧蒽(Fla)、萘(Nap)、芴(Flu)和芘(Pyr)为主,合计占比高达90.0％;④主成分分析显示观测点PAHs主要来自化石燃料燃烧、机动车尾气和石化工艺排放等,3类来源对PAHs的贡献率分别为56.0％、19.2％和8.6％,基于特征比值法的PAHs来源解析予以了验证.     

兰溪市PM2.5中有机物的组成特征、季节变化及来源研究

为更好地理解我国中小城市地区大气细颗粒物的污染特征,利用大流量采样器采集了浙江中部典型内陆城市-兰溪市近郊和市区两个站点2016年四个季节的PM_(2.5)样品,测定了碳质气溶胶的含量,利用气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)分析了正构烷烃、藿烷、多环芳烃和长链脂肪酸等弱极性有机物的组成.结果表明,兰溪PM_(2.5)中有机碳的年均浓度为9.7μg·m~(-3),有机物中正构烷烃、藿烷、多环芳烃和脂肪酸的年均浓度分别为40.8、2.0、21.0和168 ng·m~(-3).同系物分布特征表明,化石燃料燃烧是兰溪PM_(2.5)中正构烷烃的主要来源,但植物蜡也有重要贡献;藿烷的组成及其季节变化显示兰溪PM_(2.5)中的藿烷主要来源于机动车排放,但冬季存在明显的燃煤贡献;基于BeP/(BeP+BaP)、IcdP/(IcdP+Bg P)等特征比值分析,兰溪PM_(2.5)中的多环芳烃主要来源于机动车尾气和煤炭/生物质燃烧的混合贡献,冬季燃煤贡献较高;兰溪夏季多环芳烃的老化程度较低,表明兰溪夏季PM_(2.5)以本地排放新鲜颗粒为主,外来输送的影响较小;脂肪酸的浓度和组成说明餐饮排放对市区PM_(2.5)的影响较大.研究结果为大气PM_(2.5)的来源解析提供了重要的基础信息.     

重型柴油公交车实际道路颗粒物排放的理化特征

为研究重型柴油公交车实际道路颗粒物排放的理化特征,采用车载排放测试方法,选取了2辆国Ⅲ和4辆国Ⅳ柴油公交车,对气态污染物和颗粒物排放因子、粒径分布及颗粒物中的组分(包括碳组分、离子、元素和有机组分)排放特征进行了实测分析.结果表明:测试车辆的颗粒数量主要集中在100 nm以下粒径段,颗粒质量排放总体呈倒U型分布,粒径峰值位于300 nm左右.OC和EC分别占尾气颗粒物总质量的36.10%±8.94%和27.97%±10.00%,离子和元素组分分别占7.75%±1.01%和22.71%±3.09%.柴油质量对柴油车尾气颗粒物成分具有较大影响,燃用国Ⅲ柴油的车辆尾气中富含S、Ca、Mg、Na等元素组分,其主要来自燃油中的硫分和杂质.在可检出的弱极性可溶有机物中,正构烷烃和脂肪酸的含量较为丰富,分别占颗粒物总质量的1.95%和5.13%,此外还有一定量的藿烷和PAHs(多环芳烃).其中,正构烷烃组分主要分布于C19～C29,正构烷酸主要集中在C12、C14、C16和C18等偶数碳组分.国Ⅲ和国Ⅳ柴油公交车的PAHs排放因子分别为198.2、62.5 μg/km,以3环和4环PAHs为主,菲、荧蒽、芘、惹烯、苯并荧蒽、、苯并[123-cd]芘和苯并苝是较为主要的PAHs组分.需要指出的是,由于采用定比例稀释方法,颗粒物中组分的测试结果可能与其实际排放存在一定偏差.      

长三角背景大气PM2.5中非极性有机化合物组成特征及来源

为了探究长三角区域大气细颗粒物中非极性有机化合物的组成及来源特征,于2019年12月至2020年11月在临安区域大气本底站采集了129个PM_2.5样品,对其有机碳(OC)、元素碳(EC)和非极性有机化合物(NPOCs,包括多环芳烃、正构烷烃和藿烷类)进行了分析,并用分子示踪物、特征比值和正定矩阵因子分析模型等方法探究了有机气溶胶的主要来源.结果表明,临安ρ(PM_2.5)的年平均值约为(32.36±20.44)μg·m^-3,ρ(NPOCs)年平均值约为(59.05±40.39)ng·m^-3,呈现出冬高夏低的季节变化特征.正构烷烃主要源于化石燃料和生物质(草和木材等)燃烧等人为源,其次为高等植物角质层蜡排放;多环芳烃主要源于燃煤燃烧、机动车排放和生物质燃烧等非化石源的混合贡献;藿烷类物质主要源于机动车排放,其中冬季还受到燃煤源的影响.后向轨迹聚类分析和潜在源区分析表明临安主要受到外来气团输送的影响.结合正定矩阵因子分析模型对采样期间观测到的NPOCs进行源解析,得到了燃煤燃烧源、交通排放源和生物质燃烧等...     

基于车载测试的重型柴油车尾气典型烷烃排放特征

本文采用车载排放测试系统对11辆国Ⅰ~国Ⅳ标准重型柴油车进行实际道路测试,利用GC-MS对样品中典型烷烃进行定量分析,解析重型柴油车尾气典型烷烃排放特征及规律.结果表明,排放标准对重型柴油车尾气中正构烷烃、藿烷类有机物排放有显著影响,总体呈现随排放标准的加严而降低的趋势,相比于国Ⅰ测试车辆,国Ⅳ测试车辆正构烷烃、17α(H),21β(H)-C30藿烷(C30-藿烷)、22S-和22R-17α(H),21β(H)-C31升藿烷(22S-C31升藿烷;22R-C31升藿烷)总排放因子分别降低了72.23%,64.95%,70.78%和74.68%.气相正构烷烃呈双峰前锋型,以C17~C18为主峰碳,固相呈单峰前锋型,以C18~C21为主峰碳.藿烷类有机物其22S-C31升藿烷/(22S-C31升藿烷+22R-C31升藿烷)的比值在0.46~0.56之间,平均值为0.50,符合石油中藿烷的分布特征.正构烷烃总排放因子与17α(H),21β(H)-C30藿烷总排放因子呈现出一定的线性关系,其R~2为0.926 8.此外,行驶工况对测试车辆正构烷烃及藿烷类有机物排放有较大影响,非高速工况下排放因子是高速工况的1.69~2.42倍.     

室内空气PM10中PAHs对老年人的致癌风险评价 ——以天津市某社区为例

选取天津市37户家庭,分别在2009年(8、9月)非采暖期和2009年(11、12月)采暖期采集室内PM10并对PM10载带的18种多环芳烃(PAHs)的含量进行测定,分析其浓度特征.结果表明,采暖季的总PAHs的浓度高于非采暖季总PAHs的浓度,采暖季和非采暖季室内PM10载带的多环芳烃以4环和5环为主,占PAHs总含量的60%以上,18种多环芳烃的平均浓度为190ng/m3,其中BaP的浓度为12ng/m3,超过了国家标准(1ng/m3),根据特征比值法初步判断室内PAHs的来源为烹调,吸烟,燃煤,交通,PAHs的毒性等效因子浓度(c-BaPeq)为22.65ng/m3,根据多环芳烃增量终身致癌风险估算,预计天津市老年人潜在致癌风险为5×10-6,超过了可接受水平.     

哈尔滨大气中PAHs的污染源解析

通过将比值法、主成分分析和正定矩阵分析法相结合对大气中PAHs的污染源进行了解析,结果表明,煤的燃烧和汽车尾气的排放是PAHs的主要污染源,冬季,煤的燃烧是主要污染源,其贡献率为60.6%,其次为汽车尾气排放(34.4%),其他季节,汽车尾气的排放和燃煤污染是主要的污染源,其贡献率分别为59.3%和17.1%。通过等效毒性当量因子计算得到,哈尔滨大气中BaP当量浓度冬季为7.751 9 ng/m3,其他季节为0.688 6 ng/m3,均符合中国规定的10 ng/m3。     

基于SPAMS的太原市典型生活区停暖前后PM2.5来源及组成

为分析太原市采暖期和非采暖期PM_2.5的特征,利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）分析太原市典型生活区采暖期（2016年3月11-18日）和非采暖期（2016年4月1-7日）PM_2.5的来源及组成.结果表明:① 采暖期（停暖前）颗粒物有机碳、硫酸盐和多环芳烃等信号强度大于非采暖期（停暖后）,而元素碳、硝酸盐、铵盐等反之.② 为了尽可能排除气象因素的影响,选取风向（东南风）、风级（二级）相同时段的颗粒物进行分析,停暖前后颗粒物主要化学组分为有机碳、混合碳和元素碳,采暖前有机碳占比（达51.9%）最高,非采暖期元素碳占比（32.6%）最高.采暖期有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖占比明显高于非采暖期,元素碳、矿物质和重金属反之.③ 停暖前后首要的两类污染源为燃煤和机动车尾气,二者贡献率之和分别高达70.1%和67.4%,可见本地主要受这两类源的影响.燃煤在采暖期为首要污染源,并且贡献比例高于非采暖期,而机动车尾气在非采暖期为首要污染源,且比例明显高于采暖期.研究显示,采暖和非采暖期虽然首要污染源有所差异,但在污染过程中,机动车尾气源的贡献比例均高于优良时段,说明无论是采暖期还是非采暖期,除燃煤排放的影响外,机动车尾气的影响也需得到重视,建议加强机动车燃油品质的升级,使用清洁煤,并在重污染时段采取相应的管控措施.      

乌鲁木齐市典型城区大气PAHs气-粒分配特征

大气中PAHs的气-粒分配是影响其在大气中分布、迁移和转化的一个重要因素,于2011年12月—2012年12月在乌鲁木齐市天山区采集大气气相和颗粒相样品,对聚氨酯泡沫样品的气相和石英纤维膜的颗粒相(TSP)中的16种PAHs进行分析.结果表明:采样期间颗粒相和气相中ρ(∑₁₆PAHs)总和的年均值为(116.71±92.74) ng/m3,采暖期〔(173.16±84.26) ng/m3〕是非采暖期〔(39.46±16.19) ng/m3〕的4.4倍;采暖期颗粒相中ρ(∑₁₆PAHs)平均值为(40.60±3.03) ng/m3,气相为(134.46±13.05) ng/m3,2～3环PAHs主要存在于在气相中,4～6环PAHs主要存在于颗粒相中.在非采暖期,颗粒相ρ(∑₁₆PAHs)平均值为(25.37±3.21) ng/m3,气相为(14.95±1.06) ng/m3.采用吸附和吸收模型对PAHs的分配特征进行了研究,表明PAHs的lg K_p(K_p为分配系数)与lg P_L0(P_L0为过冷蒸汽压)线性关系显著,在采暖期斜率绝对值为0.34,说明PAHs的气-粒分配以吸收为主;在非采暖期的斜率绝对值为0.78,表明PAHs的气-粒分配受吸收和吸附共同作用.PAHs的lg K_p与lg K_oa(K_oa为正辛醇-大气分配系数)线性关系显著,在采暖期斜率为0.38,表明PAHs气-粒分配并未达到平衡;在非采暖期,斜率为1.22,表明PAHs气-粒分配接近平衡.研究显示,乌鲁木齐市城区大气PAHs气-粒分配在采暖期及非采暖期特征不同,应区别制订政策和管理措施.      

北京市民居室内气态PAHs浓度及其影响因素

利用自行改进的被动采样装置收集并测定北京城、近郊区38个家庭在供暖期和非供暖期室内空气中7种气态多环芳烃(PAHs)的浓度和组分谱,并探讨影响室内气态PAHs浓度和组分谱的主要影响因素.分析数据表明,北京城、近郊区民居室内的气态PAHs以2环和3环组分为主,7种气态PAHs组分各自的平均浓度范围为1～40 ng/m³,总平均浓度约为100 ng/m³.供暖期和非供暖期之间7种气态PAHs的总浓度没有表现出显著差异,但苊烯和荧蒽的浓度明显不同.相对于供暖期,非供暖期内2环组分的贡献减少,3、4环组分的比例则增加.根据家庭调查问卷和实测的浓度水平,多因子方差分析的结果显示,北京城、近郊区民居室内气态PAHs的浓度和组分谱的主要影响因素包括吸烟、卫生球使用、居室通风强度、日烹调次数和民居建成时间.     

大气颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源识别

研究了北京市2000年采暖期和非采暖期2个典型代表月(6月和12月)不同粒径颗粒物的质量浓度特征以及不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)分布特征,并同时利用比值法和化学质量平衡(CMB)受体模型对可吸入颗粒物(PM₁₀)中PAHs的来源进行识别和解析.研究结果表明:北京市采暖期ρ(颗粒物)明显高于非采暖期;采暖期和非采暖期不同粒径颗粒物的比例有差别,采暖期、非采暖期ρ(PM₁₀)分别约占ρ(TSP)的0.662和0.734;PAHs具有更明显富集于细颗粒物中的特征;源解析结果表明燃煤污染和机动车污染是PM₁₀中PAHs的最主要来源.      

北京市大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)污染特征

对北京市2003-09～2004-07的10个月空气中的TSP样品进行了连续采样,周期为1次/周.分析了15种3～7环的PAHs,其中以4～5环为主.∑PAHs浓度及BaP的最大值分别达到705 ng/m³和52 ng/m³;春夏秋冬4季∑PAHs的平均浓度分别为46 ng/m³,16 ng/m³,52 ng/m³,268 ng/m³;BaP的4季平均浓度分别为2.8ng/m³,0.23 ng/m³,3.3 ng/m³,16ng/m³;采暖期∑PAHs平均浓度为非采暖期的9.5倍.在所分析的3种气象条件中,降水能够明显降低PAHs的浓度;非采暖期的PAHs浓度随温度的升高而降低,采暖期的浓度与温度没有明显的相关性;采暖期风速水平的增加会导致PAHs浓度的下降,而非采暖期不同环数的PAHs和风速水平的关系各异,3环的PAHs浓度随风速水平增加而增加,4、5环的PAHs浓度变化不大,6、7环PAHs随风速水平的增加而浓度下降.     

室内小煤炉采暖对尿中1-羟基芘的影响

用尿中1-羟基芘作为指标,观察了室内用小煤炉采暖、暖气采暖和非采暖季节时相同人群尿中1-羟基芘的变化,自身对照和人群对比的测定结果,经数理统计检验后均证明:用小煤炉采暖时人尿中的1-羟基芘显著高于甩暖气采暖或不采暖时的结果,表明用小煤炉采暖造成了室内空气中多环芳烃的严重污染,用尿中1-羟基芘可做为人体接触空气中多环芳烃污染的一个特异、灵敏的指标。     

北京市民居室内气态多环芳烃呼吸暴露评价

采用被动采样装置采集并测定北京地区38个家庭采暖期和非采暖期室内空气中的7种气态多环芳烃(PAHs)的含量.结果表明,室内气态PAHs以2、3环组分为主,7种气态PAHs的总平均浓度为100 ng/m3左右.根据实测的PAHs浓度、不同年龄段人群室内平均停留时间及其相应的呼吸速率,计算得到室内成年人(包括老人)对7种气态PAHs的潜在总暴露速率在采暖期和非采暖期分别为66 ng/h和58 ng/h;而未成年人的潜在总暴露速率则分别为56 ng/h和50 ng/h.