天津黑碳气溶胶潜在来源分析与健康风险评估

采用2010~2013年BC连续在线观测资料,分析天津地区BC的季节分布、潜在来源及其健康效应.结果表明,2010~2013年BC气溶胶浓度平均值为（4.49±3.26）μg/m³,秋季浓度最高,为6.31μg/m³,冬季和夏季次之,春季最低,为2.59μg/m³.各季节BC浓度的日变化特征类似,均呈早晚双峰分布,早间峰值高于晚间,且夜间高于日间.混合层高度和近地层风从垂直和水平两方面影响BC的时空分布,各季节作用强度并不相同.浓度权重轨迹分析表明天津高浓度BC的主要贡献区域为河北、山东、河南等华北平原地区.此外,秋季内蒙古中部和山西北部等西北区域也会影响天津.天津城区各季节成人和儿童的致癌风险（CR）均高于EPA给定的可接受风险水平（10^-6）,非致癌风险水平较低,秋季因高浓度BC引发的呼吸系统死亡率相对风险为1.118,需要引起高度关注.     

2006~2020年中国大气本底站BC气溶胶的时空分布特征

黑碳（BC）气溶胶来源复杂且具有特殊环境和气象影响效应.我国不同大气环境下的BC时空分布特征亟待全面认识.使用2006~2020年中国7个大气本底站长期BC观测数据,结合气象数据、排放源、增强植被指数（EVI）和气溶胶光学厚度（AOD）数据,综合分析了BC的时空分布特征、长期演化趋势及其影响因素.结果表明,中国不同地区的BC浓度和AOD差异较大,BC对AOD多为正贡献.受排放源和气象条件等因素的影响,BC浓度和AOD空间分布为东高西低,"胡焕庸线"以东的龙凤山、上甸子、临安和金沙的浓度较高,ρ（BC）和AOD平均值分别为（1699±2213）~（3392±2131） ng·m^-3和0.36±0.32~0.72±0.37;"胡焕庸线"以西的阿克达拉、瓦里关和香格里拉的浓度较低,ρ（BC）和AOD平均值分别为（287±226）~（398±308） ng·m^-3和0.20±0.13~0.22±0.19.不同大气本底站BC的年际变化可分为4类：年际变化较小型,主要为阿克达拉站;先增后减然后稳定型,主要为瓦里关站;先降低后稳定类,主要为香格里拉站;先稳定后降低型,主要为龙凤山、上甸子、金沙和临安.不同大气本底站BC的季节变化具有差异."胡焕庸线"以西地区秋季BC浓度最低,冬季和春季BC浓度较高;"胡焕庸线"以东地区冬季BC浓度最高,夏季BC浓度最低.BC对AOD的影响在"胡焕庸线"东西部站点的春季和夏季均较大,在"胡焕庸线"以西站点的秋季较小,在"胡焕庸线"以东站点的冬季较小.大气本底站BC的日变化多为双峰型分布,但是峰值时间存在显著地区和季节差异.     

银川市PM2.5的输送路径及潜在源解析

基于2015~2017年银川市PM_2.5逐小时质量浓度和同期气象数据,采用气流后向轨迹聚类分析法、潜在来源贡献函数法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）研究银川市PM_2.5的输送路径及潜在源分布.结果表明：2013~2018年银川市大气PM_2.5质量浓度呈先升高后下降的趋势,其中2016年PM_2.5浓度年均值最高（54.25±20.91）μg/m³;在四季变化中,冬季PM_2.5浓度最高（75.11±29.21）μg/m³,夏季最低（31.83±7.09）μg/m³.聚类分析表明西北方向气流是银川市四季PM_2.5主要的输送路径,在春、秋、冬3季PM_2.5均为西北长距离输送路径;而在夏季,短距离输送气流是PM_2.5主要的输送方式.PSCF与CWT分析表明,冬季PM_2.5潜在源区范围最大,主要集中在西北-东南走向的潜在贡献源区带,包括新疆中东部、青海省北部、河西走廊地区、内蒙古西南部、甘肃省南部以及宁夏西北部;春、秋两季PM_2.5潜在源区主要位于新疆东部与甘肃省交界区域、甘肃省东南部、湖北北部、陕西西南部以及重庆北部;夏季的潜在源区范围最小,主要集中在新疆东部与甘肃交界区域.在PM_2.5重污染天气期间,其主要来源于西北方向气流,潜在源区主要分布在新疆东部与甘肃交界区域、内蒙古西南部与甘肃交界区域以及甘肃中南部地区.因此,在实施防风固沙的基础上,加强区域环境合作,实施大气污染联合防治,可以有效缓解银川乃至京津冀地区的大气污染.     

天津黑碳气溶胶潜在来源分析与健康风险评估

采用2010~2013年BC连续在线观测资料,分析天津地区BC的季节分布、潜在来源及其健康效应.结果表明,2010~2013年BC气溶胶浓度平均值为（4.49±3.26）μg/m³,秋季浓度最高,为6.31μg/m³,冬季和夏季次之,春季最低,为2.59μg/m³.各季节BC浓度的日变化特征类似,均呈早晚双峰分布,早间峰值高于晚间,且夜间高于日间.混合层高度和近地层风从垂直和水平两方面影响BC的时空分布,各季节作用强度并不相同.浓度权重轨迹分析表明天津高浓度BC的主要贡献区域为河北、山东、河南等华北平原地区.此外,秋季内蒙古中部和山西北部等西北区域也会影响天津.天津城区各季节成人和儿童的致癌风险（CR）均高于EPA给定的可接受风险水平（10^-6）,非致癌风险水平较低,秋季因高浓度BC引发的呼吸系统死亡率相对风险为1.118,需要引起高度关注.     

广州地区不同粒径段大气颗粒物中水溶性有机碳的吸光贡献

对广州地区春季（2015年3~4月）、夏季（2015年6~7月）、秋季（2015年9~10月）、冬季（2015年12月~2016年1月）四个季节6个粒径段（<0.49、0.49~0.95、0.95~1.5、1.5~3.0、3.0~7.2以及7.2~10.0μm）的大气颗粒物样品中水溶性有机碳（WSOC）的浓度和光学性质等变化特征进行了研究.结果表明,WSOC的浓度水平呈现冬季[（5.07±2.80）μg/m³]>秋季[（3.87±1.51）μg/m³]>春季[（3.60±1.16）μg/m³]>夏季[（2.42±0.51）μg/m³]的季节变化特征;WSOC的质量平均直径（MMD）为0.57μm （春）、0.42μm （夏）、0.49μm （秋）和0.56μm （冬）.WSOC的质量吸收效率MAE₃₆₅差异较大,分布在0.18~1.42m²/g之间,冬季最高;吸收波长指数AAE值分布在3.6~9.8之间.细颗粒物（<3μm）中WSOC对PM₁₀WSOC总吸光的贡献达到了90%以上,其中<0.49μm颗粒物的贡献超过50%.在300~500nm之间,春季、夏季、秋季和冬季WSOC对颗粒物总吸光比例平均值分别为5.23%、2.95%、3.04%和6.92%;其中<0.49μm粒径段的贡献最高,分别为3.11%、1.79%、1.65%和3.45%.进一步通过特征紫外吸光度SUVA值的分析表明芳香性和分子量可能是影响WSOC吸光能力的重要因素.粒径越小颗粒物含有越多的不饱和键,使得MAE₃₆₅值较高.     

深圳市城区和郊区黑碳气溶胶对比研究

为了解深圳地区黑碳气溶胶（BC）的污染特征,使用深圳市西涌（XC）站点（郊区）和竹子林（ZZL）站点（城区）2014年1月1日~2015年6月30日测得的BC浓度及常规气象资料,对比研究了深圳地区两个不同代表性站点的BC变化特征.结果表明：在观测期间,郊区XC和城区ZZL站点BC小时平均浓度分别为（1.12±0.90）,（2.58±2.00）μg/m³,本底浓度分别为（0.27±1.31）,（1.07±0.85）μg/m³,气溶胶吸收系数σ_abs分别为（5.87±4.81）,（13.47±10.50） Mm^-1,城区站点值均高于郊区站点.两站点BC浓度分布均为对数正态分布,且都呈现干季高、湿季低的季节变化特点.日变化分析表明ZZL站点BC浓度呈现明显的双峰结构,XC站点日变化不明显.通过计算两地的气溶胶波长吸收指数AAE值,发现两地AAE值均接近1,说明两地BC污染主要来源于化石燃料的燃烧.进一步分析可知XC站点西北方向32km处是世界第三大集装箱码头,当西北风达到一定程度时（10~20m/s）,码头排放的污染物将严重影响XC站点的BC浓度.后向轨迹聚类分析结果表明,XC站点主要受中远距离输送影响,ZZL站点主要受周边及本地污染源排放影响.     

南京冬夏硫酸盐和硝酸盐对黑碳混合态的影响

采用单颗粒黑碳光度计（SP2）结合MARGA在线分析仪对南京地区冬季和夏季黑碳（BC）的质量浓度,以及硫酸盐,硝酸盐对其混合状态的影响进行了研究.结果表明,冬季和夏季南京地区BC质量浓度分别在1.01~14.5μg/m³和0.20~3.81μg/m³之间,均值分别为（4.39±2.66）μg/m³和（1.67±0.76）μg/m³,均呈现早晚高值的双峰型日变化特征.运用相对包裹层厚度D_p/D_c表示BC混合状态,冬季和夏季D_p/D_c分别在1.39~2.34和1.03~1.45之间,均值分别（1.81±0.21）和（1.24±0.08）,D_p/D_c日变化特征与BC相反,冬季D_p/D_c日变化幅度较大.冬季D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较好,D_p/D_c与NO₃^-的相关性高于其与SO₄^2-的相关性,夏季则相反.冬季清洁时期BC以本地源排放为主,其混合状态受硫酸盐和硝酸盐影响较高,冬季重污染时期,受排放源以及区域传输的影响,D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较低.     

成都地区黑碳气溶胶变化特征及其来源解析

利用7波段黑碳仪（AE-33）于2017年12月1日至2018年11月30日在成都测量黑碳（BC）质量浓度,获得了成都地区BC浓度变化特征,并基于黑碳仪模型和后向轨迹模型对BC排放来源和潜在源区进行了分析.结果表明,成都地区BC浓度冬季最大（8.18 μg·m^-3）,其次为春季（5.11 μg·m^-3）和秋季（3.91 μg·m^-3）,夏季最小（3.28 μg·m^-3）,年平均浓度（标准差）为5.26（4.67）μg·m^-3.各季节BC浓度日变化受边界层和交通排放高峰的影响呈现出早晚双峰结构.黑碳来源解析结果表明,液体燃料（如交通排放）对BC质量浓度的贡献在各季节均占主要地位,其中夏季最高,冬季最低.受交通早晚高峰的影响,液体燃料对BC的贡献在各季节均呈现早晚峰值,夜间固体燃料排放贡献有所增加.潜在源贡献分析（PSCF）和浓度轨迹权重分析（CWT）的结果表明,成都各季节BC的潜在源区受到气团来源的影响稍有差异,但主要以成都周边及以东至重庆局地区域（川渝城市群）的影响为主,该区域对成都BC的贡献值也较高,且主要为液体燃料燃烧贡献.此外陕西南部和甘肃南部也存在BC的潜在源区,夏季在广西和贵州等地也存在源区分布,但贡献值较小.     

中国南方乡村黑碳稳定同位素特征及来源解析——以江西于都为例

于2018年冬季（1月）和夏季（7月）在中国南方江西于都某偏远乡村采集PM_2.5样品,分析PM_2.5中BC浓度及其稳定碳同位素（δ¹³C_BC）,水溶性离子浓度.结果表明,采样期间BC在冬季和夏季平均浓度分别为（1.3±0.8）,（0.8±0.3）μg/m³,δ¹³C_BC在冬季和夏季平均值分别为（-25.8±1.6）‰和（-26.3±0.7）‰,两者整体呈现冬季高夏季低趋势,可能受到不同来源影响.相关性分析和贝叶斯模型源解析结果表明：冬季受生物质燃烧贡献最大为44.3%,其次机动车尾气和煤燃烧,分别为29.3%和26.4%;夏季受机动车尾气贡献最大为58.5%,其次生物质燃烧和煤燃烧,分别为28.8%和12.7%.后向轨迹表明,中国南方乡村的BC可能受到城市污染区域的长距离输送影响.     

北京地区大气氨时空变化特征

在北京城区和上甸子本底地区分别开展了为期3a和1a的NH₃在线观测,并结合风向、风速、温度、相对湿度等气象因素的变化特征,分析了北京地区NH₃浓度水平、年季特征及影响因素.结果发现,北京城区和本底地区的NH₃年均浓度分别为（32.5±20.8）×10^-9V/V和（11.6±10.3）×10^-9V/V,北京城区的NH₃浓度高于大多数国内外主要城市和地区的NH₃浓度水平.城区和本底地区NH₃浓度年变化特征为夏季高,分别为（34.1±6.8）×10^-9V/V和（11.1±2.2）×10^-9V/V,冬季低,分别为（19.7±9.3）×10^-9V/V和（2.4±0.6）×10^-9V/V.NH₃的日变化特征受气象因素影响明显,其结果表明,春季城区NH₃浓度峰值出现在15：00,而本底地区受西南风影响在20：00达到峰值;夏季城区NH₃浓度最高值在7：00出现,本底地区则呈现双峰值（分别在09：00和22：00）;秋季城区和本底地区的日变化规律一致,均在22：00出现峰值;冬季城区的峰值出现时间晚于本底地区,峰值分别出现在23：00和20：00.西南风是造成本底地区NH₃浓度升高的主要原因,春季和夏季,随着西南向风速的增大,NH₃浓度显著升高.城区的NH₃浓度则主要受到局地排放的影响.浓度权重轨迹法的研究结果发现,北京、天津、河北及河南北部地区是影响北京地区大气NH₃的主要源区.     

阿克达拉大气本底站甲烷浓度特征及影响因素

利用2009～2019年阿克达拉国家大气本底站CH4浓度数据、气象要素数据,使用随机森林模型、后向轨迹模型聚类分析方法对其CH4浓度变化特征和影响因素进行分析.结果表明,10a间阿克达拉站CH4浓度增长明显,年平均浓度为(1934.30±30.94)x10-9,平均增长率0.45％;季节变化呈现秋冬高、春夏低的特征,冬...     

太原市大气PM2.5季节传输路径和潜在源分析

为了研究太原市大气PM_2.5不同季节的传输路径和污染源区,利用HYSPLIT后向轨迹模型和NCEP的GDAS全球气象要素数据,对2017~2018年不同季节太原市逐日48h气流后向轨迹进行聚类分析,同时结合小时污染物质量浓度数据,分析不同季节太原市PM_2.5的潜在源贡献因子（WPSCF）和浓度权重轨迹（WCWT）.结果表明,太原市PM_2.5的质量浓度在季节上呈现冬季（77.56μg/m³） > 秋季（69.89μg/m³） > 春季（63.78μg/m³） > 夏季（45.51μg/m³）的变化趋势.PM_2.5与SO₂、NO₂和CO之间存在明显的同源性和二次转化过程.春、秋和冬季大气传输路径主要以西和西北方向近距离、慢移速的轨迹为主,夏季以南和东方向轨迹为主.PM_2.5潜在源区季节变化明显：夏季主要受太原本地和晋中地区的影响;春、秋和冬季主要受陕西中北部、吕梁、临汾和晋中等地的影响.     

北京市典型区域大气亚微米颗粒物理化特性及其来源

本研究采用Aerodyne气溶胶化学组成在线监测质谱仪ACSM,于2019年春季、夏季后期、秋季和冬季典型代表月对北京市东南城区非难熔亚微米颗粒物NR-PM₁进行了实时监测与分析,研究了NR-PM₁及其物种在不同时段,特别是霾污染期间的演变特征,以及4个季节有机物的来源.结果表明,整个研究期间NR-PM₁的平均浓度为22.06μg/m³,其季节变化呈现出春季>冬季>秋季>夏季后期的特征.整个研究期间,Org （有机物）的平均浓度为7.12μg/m³,占NR-PM₁的32.30%;NO₃^-和SO₄^2-的平均浓度分别为5.91和6.20μg/m³,分别占NR-PM₁的26.80%和28.12%;而NH₄⁺和Cl^-的平均质量浓度和质量百分数均较低.所有物种呈现出Org> SO₄^2-~NO₃^-> NH₄⁺>Cl^-的特征.清洁天NR-PM₁以Org为主要特征,各季节所有物种的日变化均较小,而霾污染天NR-PM₁以二次无机物种为主要特征,不同季节各物种表现出不同的日变化特征.OA （有机气溶胶）在不同季节解析出的物种有所不同.一次有机气溶胶POA对OA的贡献随春夏秋冬逐渐升高,而二次有机气溶胶SOA则随之逐渐降低.     

成都碳质气溶胶变化特征及二次有机碳的估算

利用2020年6月~2021年5月在成都市观测的碳质气溶胶小时分辨率数据,分析了气溶胶中总碳(TC)、有机碳(OC)、元素碳(EC)和二次有机碳(SOC)的变化特征.结果表明:观测期间m(TC)、m(OC)、m(EC)和r(OC/EC)的年均值分别为(9.5±4.4)μg/m³,(6.4±3.2)μg/m³,(3.2±1.1)μg/m³,2.2±0.5.成都m(TC)、m (OC)、m (EC)均表现冬为季最高((15.8±8.2),(11.1±5.8),(4.6±2.5)μg/m³),春秋次之,夏季最低((6.1±0.9),(4.5±2.0),(2.7±1.4)μg/m³)的特征.r(OC/EC)季节均值(1.9~2.6)以及四个季节的m(TC)、m(OC)、m(EC)呈现早(07:00~09:00)晚(22:00~01:00)“双峰”的日变化特征,表明机动车排放源对成都碳质气溶胶的影响较大.春夏季OC与EC的相关性小于秋冬季,表明春夏季OC、EC来源差异较大.由EC示踪法和最小相关性法得到m(SOC),r(SOC/OC)在夏季最大(40.4%),冬季最小(27.3%).春、夏季SOC与O₃呈显著正相关,表明较强的光化学反应对SOC生成有重要贡献.选取各季节连续高m(TC)时段与季节平均作对比,发现碳质气溶胶有明显夜间积累过程,夏季高浓度时段二次生成使得m(OC)增长显著高于m(EC),r(OC/EC)也迅速上升.     

不同季节人为氯排放对二次气溶胶影响的数值模拟

利用WRF-CMAQ模式对比有无人为氯排放的模拟试验,定量分析了不同季节人为氯排放对二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的影响.结果表明,人为氯排放对硫酸盐的影响较小,而硝酸盐对人为氯排放较为敏感,Cl-颗粒物与HNO₃、N₂O₅、NO₃和NO₂均可发生反应生成硝酸盐,同时NH₃也会转化为铵盐.人为氯排放使冬、春、夏、秋季硝酸盐月均浓度分别最高增加9.8μg/m³(34.3%)、1.5μg/m3(11.4%)、1.3μg/m³(9.1%)和2.6μg/m³(10.3%),铵盐月均浓度分别最高增加3.0μg/m³(30.7%)、0.6μg/m³(10.3%)、0.5μg/m3(6.5%)和1.1μg/m³(8.0%),冬季影响最大,夏季影响最小.人为氯排放增强了Cl原子和OH自由基对VOCs的降解作用,不同种类的SOA浓度略有上升,人...