中国表层土壤中239+240Pu的空间分布与变异性研究

为了解中国表层土壤中^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围、空间分布以及变异性,利用统计分析和数学模型的方法,定量分析了1991~2019年中国表层土壤^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围,空间分布以及产生空间变异性的原因.结果表明：中国表层土壤中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu比值集中在0.18的概率为99%,全球大气核试验沉降是中国表层土壤中^239+240Pu的主要来源;表层土壤中^239+240Pu比活度处于低放射水平（£1Bq/kg的概率为94%）,西北和东北地区的表层土壤中^239+240Pu比活度有较高的空间变异性.^239+240Pu分布的空间变异性受到大气混合、冠层效应、土壤粒度、有机质和迁移（横向迁移和纵向迁移）的影响.同时,本文系统梳理了计算表层土壤中^239+240Pu空间变异的数学模型,为定量评估^239+240Pu的环境水平提供有效的方法.     

中国西北地区环境中239+240Pu的来源与成因分析

以中国西北地区环境中的^239+240Pu为例,归纳总结了全球大气核试验后环境调查的5大变化趋势,并分析了西北地区大气、土壤和湖泊等环境载体中^239+240Pu比活度、²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值和^239+240Pu存量变化的来源成因.结果表明,新疆、甘肃、青海、宁夏和陕西5省区土壤中^239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降.虽然前苏联塞米巴拉金斯克核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.118~0.132）、中国西北核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.158）以及青海原子城的核实验活动（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu<0.010）导致西北地区环境中发现相对低²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值,但核试验区域沉降的影响有限.西北地区湖泊柱样沉积物中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值垂直分布出现了突变和渐变两种模式;另外,在某些非典型柱样沉积物中^239+240Pu的峰值时标并非指示1963年大气沉降的高峰期.     

中国大陆土壤中239+240Pu的来源与背景值研究

利用现有大量实测的¹³⁷Cs背景值数据,根据北半球大气沉降¹³⁷Cs/^239+240Pu活度比值32.5（¹³⁷Cs活度校正到2005年）,将中国大陆土壤中¹³⁷Cs转换成对应的^239+240Pu,类比中国大陆¹³⁷Cs-RI模型（¹³⁷Cs-RI MCM）,利用克里金插值方法模拟中国大陆土壤中Pu-RI的空间分布.目前中国大陆土壤中实测^239+240Pu的沉积通量范围在7.3~546 Bq/m²之间,模拟Pu-RI的范围在3~812 Bq/m²之间,并且最大值出现的地点与模拟最大Pu-RI可能出现的区域基本一致,¹³⁷Cs-RI MCM模型对中国大陆土壤中Pu-RI的模拟具有可行性.由于¹³⁷Cs与^239+240Pu沉降的不均匀性,根据中国土壤实测¹³⁷Cs/^239+240Pu的活度比可知,局部区域Pu-RI模拟值可能有偏差.为了更好的说明¹³⁷Cs-RI MCM模型的可行性,本研究利用30~40°N之间中国62个城市位点的^239+240Pu湿沉降通量（I_湿沉降）与相应Pu-RI的值（I_总沉降）进行了比较,发现I_湿沉降和I_总沉降的理论计算均是合理的.     

我国东北地区土壤铀同位素水平、分布和来源

系统采集了我国东北地区132个表层土壤样品,采用混合酸全溶分解样品,使用UTEVA萃取色谱分离样品溶液中的铀,应用串联四极杆电感耦合等离子体质谱（ICP-MS/MS）测量样品溶液中²³⁸U、²³⁵U、²³⁴U,获得了研究区域表层土壤中3种铀同位素浓度水平和分布.首次大范围报道该地区表土中²³⁴U水平,发现在部分土壤中²³⁴U发生明显的同位素分馏.²³⁵U/²³⁸U原子比值分布显示区域大气核武器试验的放射性颗粒物在山脉迎风坡有明显沉积,导致大兴安岭等山脉的西侧²³⁵U/²³⁸U原子比值较高.但该区域铀同位素整体上处于环境本底水平,受人类核活动影响较小.来源分析表明研究区域表土中铀主要来源于成土母岩的岩石风化以及人类的工业和农业活动.     

某铀矿区周边土壤238U和226Ra分布特征及污染评价

为查清某铀矿区周边土壤污染源项的污染强度及范围,对需要治理的污染源进行量化,对该铀矿周边土壤0.0~0.2,0.2~0.4,0.4~0.6,0.6~0.8,0.8~1.0m土层土壤中放射性核素²³⁸U和²²⁶Ra活度进行现场调研和统计分析（水平土壤正态分布、箱型图、Q-Q图）,其表明放射性核素污染的空间分布特征及有效性影响,利用²²⁶Ra/²³⁸U反映风化程度.结果表明：在0.0~0.2m土壤深度,²³⁸U和²²⁶Ra浓度最高,分别为813.44~5059.20,737~4536Bq/kg,随深度增加²²⁶Ra和²³⁸U浓度呈减小趋势,0.6~1.0m深度²³⁸U和²²⁶Ra浓度均超美国核管会（NRC）铀矿和水冶设施退役中残存放射性核素的土壤去污标准浓度（370Bq/kg）,因此,针对研究区的土壤治理,厚度选取应不小于1m.污染评价结果表明：研究区属重度-极重度污染、强生态风险危害的土壤面积占比最高,随距铀矿区距离增加,²²⁶Ra和²³⁸U污染程度降低,潜在生态危害减小.     

中国边缘海柱样沉积物中239+240Pu的分布与时标价值

根据中国边缘海已研究的77根^239+240Pu柱样沉积物,分析了柱样沉积物中^239+240Pu的来源、分布和时标特征.结果表明理论上给出的利用²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu 3种核素进行定年可能出现的26种情况,与实际情况完全吻合.中国边缘海海陆交汇,柱样沉积物中不同来源的^239+240Pu沉积叠加使得近岸海域（尤其是河口区）柱样沉积物中^239+240Pu的峰型轮廓明显.从近岸到远海,受到沉积物来源方式、海水深度、黑潮混合、扩散效应和边界清除效应等综合因素的影响,柱样沉积物中^239+240Pu的分布可能出现双峰（多峰）、单峰和无峰的情况.其中,柱样中^239+240Pu呈现单峰分布时,与全球大气沉降的高峰年1963年相对应,时标价值可靠.不同海洋环境条件下²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu定年的可靠性,应根据具体海洋沉积环境进行分析;海水中¹³⁷Cs和^239+240Pu核素沉积性质的差异,可能导致沉积峰不一致而影响定年的判断.     

南昌市PM2.5中结合氨基酸的浓度组成及来源

采集了春季南昌市城市和森林地区的大气PM_2.5样品及潜在大气氨基酸排放源（植物和土壤）样品,测定并分析了样品中结合氨基酸（CAAs）的浓度、组成及甘氨酸（Gly）的氮同位素值.结果表明,城市和森林地区PM_2.5中总CAAs的浓度分别为0.507~3.912和0.497~2.647nmol/m³.通过对PM_2.5中CAAs组成占比分析发现,城市和森林地区CAAs组成成分相似,其中Pro、Gly、Ala、Leu和His是PM_2.5中丰富的CAAs物种.结合Gly的氮同位素值可知,城市地区（+0.62‰~+22.67‰）和森林地区（+1.99‰~+23‰） PM_2.5中δ¹⁵N_C-Gly值表现出较大的变化范围.根据大气CAAs潜在排放源δ¹⁵N值清单,本研究中生物质燃烧、土壤源和植物源是PM_2.5中CAAs的主要来源.贝叶斯稳定同位素模型计算源分配结果表明生物质燃烧、土壤源和植物源对城市地区PM_2.5中CAAs的平均贡献为42%、40%和18%,对森林地区PM_2.5中CAAs的平均贡献为38%、38%和24%.     

陆丰核电周边海域表层沉积物放射性核素比活度水平研究初探

本文采用γ能谱法对陆丰核电周边海域表层沉积物中的放射性核素进行分析测定。研究表明, 陆丰核电周边海域表层沉积物样品中的铀系核素衰变不平衡:210Pb相对于226Ra过剩;226Ra相对于238U缺损。钍系核素228Th和228Ra则接近衰变平衡。与我国部分海域沉积物放射性含量相比,陆丰核电周边海域表层沉积物样品中核素238U、228Th的放射性比活度值位于中等水平,其余核素（40K、226Ra、210Pb、228Ra 、 137Cs）的比活度值均接近于南海东北部表层沉积物核素比活度值。总体而言,研究海域表层沉积物样品放射性水平与历史数据无明显差异,处于本底范围。     

阳江核电站附近海域表层沉积物中γ放射性核素含量水平

用HPGe-γ谱分析方法测定了阳江核电海域表层沉积物中238U、226Ra、210Pb、228Th、228Ra、40K、137Cs、134Cs、110mAg、58Co和60Co共11种核素的比活度,238U、226Ra、210Pb、228Th、228Ra、40K、137Cs等7种核素的放射性比活度范围分别为75.2~102.0、32.6~38.6、86.9~148、54.3~71.3、40.9~70.6、580~660和 < 0.16~3.82 Bq/kg_干重,平均值分别为82.4±5.2、35.5±2.0、121.7±14、60.2±3.1、57.1±3.1、621±29和2.21±0.31 Bq/kg_干重,134Cs、110mAg、58Co和60Co等4种核素的比活度均低于检测限。沉积物中226Ra/238U、210Pb/226Ra和228Th/228Ra比值的范围分别为0.35~0.48,2.63~4.17和0.96~1.36,平均值分别为0.43、3.43和1.06。结果显示,该海域表层沉积物中210Pb相对于226Ra过剩,226Ra相对于238U亏损,而228Th与228Ra基本平衡;沉积物中γ放射性核素含量水平与粒度分布、离岸距离无明显相关性。     

长三角一体化示范区青浦区水体表层沉积物有机质分布特征、来源解析及污染评价

采集了长三角一体化示范区青浦区25个采样点的表层沉积物,分析了样品中总有机碳（TOC）、总氮（TN）、有机碳同位素(δ¹³C)和氮同位素(δ¹⁵N),探讨了研究区域表层沉积物中有机碳的分布特征和潜在来源,并进行了有机污染指数评价.结果表明,青浦区31个采样点表层沉积物中ω（TOC）为0.21%～3.55%,平均值为1.18%;ω（TN）范围为0.02%～0.23%,平均值为0.09%;δ¹³C范围为-28.04‰～-10.80‰,平均值为-22.28‰;δ¹⁵N范围为2.28‰～11.19‰,平均值为5.76‰;且TOC含量与TN含量显著相关;来源分析表明,研究区域表层沉积物中有机质主要受土壤有机质、污水有机质和陆生植物的影响;基于IsoSource软件的贡献率计算结果表明,土壤有机质相对贡献率较高（0.3%～96.8%）,且生活污水对多数采样点有机质来源均有一定的贡献;此外所选端元物质对不同土地利用类型样品中有机质来源贡献具有一定差异性;研究区域表层沉积物中有机污染评价指数范围为0.006～0.7...     

海洋珊瑚中放射性核素239+240Pu的来源与时间序列

本文针对当前太平洋和大西洋海域珊瑚中239+240Pu的研究现状,首次对已研究的10个珊瑚中239+240Pu比活度和240Pu/239Pu原子比值的时间序列进行了综合比较和分析,并探讨了其来源和对环境的指示意义。研究结果表明,海洋珊瑚中的239+240Pu主要来源于大气核试验的全球性沉降和太平洋核试验的近地局部沉降。岸礁和环礁珊瑚生长环境的差异,是导致其骨骼中239+240Pu比活度也出现差异的主要原因。1952－1958年,太平洋大规模的核试验使得近地局部沉降的Pu核素成为海洋中珊瑚可富集Pu核素的主要来源。因此,珊瑚中239+240Pu比活度与全球大气Pu核素沉降有着不同的时间序列模式。太平洋珊瑚中239+240Pu比活度的时间序列（主峰时间为1954年）与大西洋珊瑚的时间序列（主峰时间为1964年）也不同。海洋珊瑚中的Pu核素可能对大尺度海水流动的方向、厄尔尼诺现象以及大洋中潟湖海水小尺度的波动周期等有指示作用。     

中国渤、黄海柱样中239+240Pu的分布与沉积通量

本文对渤海和黄海海域沉积物柱样中239+240Pu数据进行了整理,综合分析了柱样中239+240Pu的来源、分布特征与沉积通量,同时也初步估算了渤海湾和南黄海海域沉积物中239+240Pu 的绝对含量。结果表明,渤海和黄海中的239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降与太平洋核试验场的输入。沉积物柱样中239+240Pu的比活度主要呈3种分布模式,分别为双峰（多峰）、单峰和无峰。沉积物柱样中240Pu/239Pu原子比值分布呈稳定型和非稳定型（单周期型与多周期型）两种分布模式。渤海湾沉积物柱样中239+240Pu沉积通量平均值高于南黄海239+240Pu的平均值,表明渤海湾属于淤积型海域。本文的结果可以为渤海、黄海沉积物柱样中239+240Pu的分布特征和污染物来源研究提供一定的科学参考。     

南海现代珊瑚骨骼中放射性核素特征指纹

利用地表实验室高纯锗γ谱仪、中国锦屏极深地下实验室高纯锗γ谱仪、低本底β计数器系统测定我国南海1500km空间跨度上10个不同站位、5种不同种类和形状的现代珊瑚骨骼中6种最主要的天然放射性核素（²³⁸U、²²⁶Ra、²²⁸Ra、⁴⁰K）和人工放射性核素（¹³⁷Cs和⁹⁰Sr）的含量，获得现代珊瑚骨骼中放射性核素平均活度排序为²³⁸U（29.94Bq/kg） > ⁴⁰K（11.72Bq/kg） > ²²⁸Ra（6.37Bq/kg） > ²²⁶Ra（3.16Bq/kg） > ⁹⁰Sr（1.21Bq/kg） > ¹³⁷Cs（<0.06Bq/kg）.除了岸礁的珊瑚骨骼中²²⁸Ra活度高于环礁的珊瑚骨骼中²²⁸Ra活度的现象外，不同种类、不同离岸距离的珊瑚骨骼之间的同种放射性核素活度没有显著差异.本研究进一步对比珊瑚骨骼、珊瑚礁区沉积物、非珊瑚礁区的海洋沉积物、全球土壤的放射性核素活度含量，阐明珊瑚礁区是地表罕见的极低放射性水平区域，并指出现代珊瑚骨骼具有极低的²²⁶Ra/²³⁸U活度比值（~0.1）和极高的⁹⁰Sr/¹³⁷Cs活度比值（1000）的指纹特征.     

我国主要食物中239+240Pu、238Pu含量

本文用化学分离、电沉积和α谱测量联合分析方法测定了我国主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu放射性含量。结果表明,主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu含量都在(1—10)×10~(-4)Bq/kg范围,~(238)Pu含量低于~(239+240)Pu,茶叶中Pu放射性同位素含量偏高。