福州城市及郊区冬、夏两季大气中多环芳烃特征研究

2010年冬、夏两季,利用大流量采样器和气相色谱-质谱联用仪(GC-MSD),分析了福州市大气中多环芳烃(PAHs)的浓度水平、分布特征及来源.结果表明,福州城郊冬、夏两季大气(颗粒相+气相)中ΣPAHs浓度范围分别为115.45～187.76ng.m-3和45.55～59.20 ng.m-3,整体而言,气相显著高于颗粒相,冬季高于夏季;冬季城区高于郊区,夏季城区则低于郊区,但城郊区差异不显著;气相中PAHs比例夏季高于冬季.整体而言,气相中PAHs主要以2～4环化合物组成,颗粒相中则以4～6环化合物为主.冬季气相中PAHs主要以3环化合物为主,夏季主要以3环和4环化合物为主;颗粒相中PAHs组成无明显的季节特征.毒性当量因子法分析表明福州市空气质量状况总体良好.来源解析表明,福州大气PAHs主要为燃烧源,福州机动车燃料以柴油为主.     

遵义市秋冬季PM2.5中多环芳烃的污染特征、来源及健康风险评价

为探究遵义市秋、冬季PM_2.5中多环芳烃(PAHs)的污染特征及来源,于2020年10月～2021年1月采集了遵义市大连路、忠庄和新蒲3个采样点位PM_2.5样品,利用GC-MS对样品中16种优控PAHs进行分析,利用特征比值法和多元统计法(PCA-MLR)解析其来源,并采用BaP毒性当量浓度和终生致癌风险模型(ILCR)探讨了PAHs对人体的健康风险。结果表明,研究期间遵义市PM_2.5中16种PAHs浓度范围为9.68～108.80 ng/m³,平均值为(30.53±22.63)ng/m³,呈冬季高、秋季低的季节变化趋势。秋、冬季PM_2.5中PAHs环数分布特征一致,高环(5～6环)>中环(4环)>低环(2～3环),以中环、高环PAHs为主。PCA-MLR分析表明PAHs主要来自燃煤和生物质燃烧混合源、机动车尾气,其中,燃煤和生物质燃烧对颗粒物中PAHs的来源贡献最大,秋季为50.6%,冬季为54.8%。遵义市冬季PAHs总毒性当量浓度(TEQ...     

上海高校玻璃表面多环芳烃浓度特征及源解析

为了解上海市高校玻璃表面多环芳烃(PAHs)富集水平和来源,对中心城区和郊区的7所高校和1座大学城进行了不同季节玻璃表面有机膜样品采集.利用气相色谱—质谱联用仪(GC-MS)对美国环保署优先控制的16种PAHs进行了测定,对PAHs质量浓度的季节分布、组分特征和污染源等进行了分析.结果表明,中心城区高校玻璃表面PAHs年平均面积归一化质量浓度(541.5ng/m²)明显高于郊区(290.0ng/m²),其中TJU(同济大学)年均质量浓度最高(998.1ng/m²),而SJUT(松江大学城)年均质量浓度最低(226.6ng/m²);SHU(上海大学)玻璃表面PAHs质量浓度季节变化幅度最小,说明污染物来源比较稳定;夏季,秋季和冬季玻璃表面更易富集低环PAHs;单体Phe是各季节占比最高的污染物;多种溯源指标表明上海市高校玻璃表面PAHs以本地源为主,主要来源于油类燃烧和扬尘,特别是汽车尾气的贡献很大;BaP、DahA和B[b+k]F是玻璃表面PAHs主要的致癌物.     

宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.     

岩溶地下河流域表层土壤多环芳烃污染特征及来源分析

采集重庆南山老龙洞地下河流域农田土壤(0～20 cm),利用气相色谱-质谱联用仪(GC/MC)测定了土壤样品中16种优控多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)含量,分析其含量和组成,污染水平及污染来源.结果表明,流域内不同地点表层土壤16种PAHs总量变化范围为277～3301 ng·g-1,平均值为752.6 ng·g-1±635.5 ng·g-1,所有样品均遭受污染,其中57%为轻污染,29%为污染土壤,而14%为重污染.多环芳烃的组成以2～3环为主,占总量的28.72%～72.68%,平均值为48.20%;4环和5～6环含量分别为7.77%和34.03%.土壤PAHs含量与有机质(SOM)含量显著相关,而与pH值相关性不强.比值法和主成分分析(PCA)表明,流域内土壤主要来自交通排放与煤炭、石油及生物质燃烧的混合源以及石油源.     

青海瓦里关大气中多环芳烃的研究

2005年4月2日～5月23日,对瓦里关大气中的气相和颗粒相多环芳烃(PAHs)进行了连续观测.结果表明,总PAHs浓度为7.43～29.96ng/m³,气相PAHs的浓度为7.01～26.10ng/m³,颗粒相PAHs的浓度为0.28～7.84ng/m³,气相中PAHs占总浓度的66.5%～98.8%.气粒分配系数(K_p)与过冷饱和蒸汽压(PL0)呈良好相关性(R₂=0.67～0.92),斜率(mr)均>-1.瓦里关大气中PAHs的浓度受温度、风速、大气逆温层、大气长距离迁移等因素的影响.     

交通源大气和土壤中多环芳烃赋存及生态风险

为探讨交通源对道路沿线大气及土壤中多环芳烃(PAHs)的影响,作者采集了道路沿线0、20、50、100、200 m不同距离梯度大气颗粒物(TSP)和土壤样品,分析两者PAHs的含量、组成和空间分布特征,通过构建PAHs的RQ-TEQ模型和土壤环境归趋模型估算多环芳烃累积生态风险影响。结果表明,200 m范围内TSP中∑₁₆PAHs的浓度范围为2.66～16.31 ng/m³,平均值(8.17±3.51) ng/m³,随着与道路的距离增加,PAHs浓度呈现秋季先降低后升高再降低、春季先升高后降低的趋势,0～50 m范围内变化较大。土壤中∑₁₆PAHs的含量为0.05～2.43 mg/kg,平均值(0.70±0.57) mg/kg,空间变化趋势与秋季TSP中PAHs基本一致,20 m处土壤中PAHs含量最低,这与行道树的遮蔽效应有关。苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧蒽、茚苯[1,2,3-cd]芘和苯并[ghi]苝等高环PAHs含量在TSP中占比较高,土壤中则以荧蒽、芘、苯并[b]荧蒽、苯并[k]芘等中高环P...     

四川绵竹—阿坝剖面土壤中多环芳烃含量和来源及其生态风险

利用气相色谱与质谱联用仪(GC-MS)对四川绵竹 阿坝剖面土壤中16种优控多环芳烃(PAHs)的含量及其来源进行了研究,并分析了土壤中PAHs的生态毒性风险.结果表明:研究区冬季和夏季土壤中∑16 PAHs的含量变化范围分别为32.78～1131.57 ng/g和64.5～461.29 ng/g,整体表现为冬季含量高于夏季,且与高程不存在相关性;冬季和夏季土壤中PAHs均主要来源于木材、煤的燃烧,部分采样点受石油燃烧污染;将土壤中多环芳烃苯并[a]芘的毒性当量(Bapeq)与荷兰目标值(32.96 ng/g)进行比较,结果显示夏季PAHs基本无潜在生态毒性风险,而冬季高度脆弱地区存在一定的潜在生态毒性风险.     

福建闽江沿岸土壤中多环芳烃含量、来源及健康风险评价

为研究福建省闽江沿岸土壤中多环芳烃(PAHs)的残留状况、潜在来源及健康风险,采集闽江沿岸16个土壤样品,利用气相色谱/质谱(GC/MS)分析其中16种PAHs含量,结果表明:研究区土壤中16种PAHs的总含量为70.70~1667.83μg/kg,平均值为480.28μg/kg,其沿闽江沿岸呈“W”型分布模式,具体表现为城市高于郊区的变化;PAHs以2~3环为主,其中萘(Nap)的含量最高.基于PAHs的特征比值和主成分回归结合分析,研究区土壤中PAHs主要是石化和燃烧混合污染源,其中化石燃料高温燃烧占41.45%,石油源及生物质燃烧占49.34%,煤燃烧占9.21%.PAHs总毒性当量浓度值(TEQ_BaP)为3.10~121.15μg/kg,平均值为36.71μg/kg,37.50%的采样点超过荷兰土壤标准目标参考值(33.00μg/kg),表明闽江沿岸土壤已经受到PAHs不同程度的污染.健康风险评价表明,研究区土壤中PAHs的致癌风险(ILCRs)在10^-8~10^-6间,说明其致癌风险较小.     

基于被动采样技术的垃圾焚烧厂及周边大气中PAHs分布研究

垃圾焚烧是大气PAHs污染的重要来源,为监测垃圾焚烧过程产生的PAHs,利用被动采样技术对垃圾焚烧厂及周边大气中的多环芳烃(PAHs)进行了定量分析.结果表明,PAHs总量为146.29～396.30 ng·d-1,其中气相中PAHs为128.03～377.05 ng·d-1,颗粒相中PAHs为10.698～19.251 ng·d-1.气相中PAHs组成以菲、荧蒽、芴等低环化合物为主,菲的含量高达55.1%.选定松针作为被动植物样品,测得松针中PAHs的浓度为651.88～1 044.43 ng·g-1;考察土壤中PAHs的分布特征,测得土壤中PAHs浓度为35.04～998.89 ng·g-1.被动采样和松针、土壤中所含的PAHs分布特征相似,说明被动采样能反映PAHs在环境中的真实积累情况.此外,通过比较主动采样与被动采样结果,表明两者对大气中PAHs的富集能达到基本一致的效果.     

浙北地区PM2.5中多环芳烃特征

为了研究浙北地区PM_2.5中多环芳烃（PAHs）的季节性变化和它们的来源,于2014年11月~2015年11月收集了杭州和宁波2个城市中4个采样点的PM_2.5样品,利用气-质联用仪测定了17种PAHs浓度.结果表明,∑PAHs年平均浓度范围为24.1~51.9ng/m³,平均值为（35.5 ±12.3） ng/m³.2~3环PAHs在PM_2.5中的浓度较低（<1ng/m³）,而4~6环PAHs占总PAHs的77.0%.∑PAHs的浓度与PM_2.5呈相似的季节性变化特征,冬季浓度最高而夏季最低.惹烯作为软木燃烧的示踪物,冬季的浓度是夏季的4倍,表明在冬季软木燃烧的排放和对PM_2.5的贡献都有所增加.除了夏季的2个城区站点,其它季节和站点∑PAHs浓度和PM_2.5呈现一定的正相关性.特征PAHs比值显示,浙北地区气溶胶相关的多环芳烃主要来自燃烧和热解排放,如生物质燃烧和煤燃烧,而交通排放和石油挥发源的影响不大.     

西藏色季拉山公路沿线PAHs分布、来源及风险

分别于2017年3月和12月沿色季拉山318国道采集表层土和冷杉（Abies Mill.）样品,测定了多环芳烃（PAHs）的含量.表层土和冷杉叶中∑₁₆PAHs的含量范围分别为30.21~366.94ng/g dw和39.53~236.42ng/g dw,组成以低环（2、3环）为主.通过特征单体比值法和主成分分析法分析表明,色季拉山PAHs主要来源于化石燃料和生物质的燃烧,同时也受到车辆石油泄漏和大气远距离传输的影响;通过反向气团轨迹判断,色季拉山PAHs大气传输污染主要来自于印度次大陆.色季拉山公路沿线土壤中PAHs的终生致癌风险值均低于1×10^-6,说明对当地居民的致癌风险较小.     

2016年冬季寿县一次边界层低空急流对污染物扩散的影响

利用安徽寿县地区2016年12月16~17日的观测资料与模拟资料,分析了一次夜间边界层低空急流对PM_2.5扩散的影响.此过程中,急流分布范围广,强度大,最大风速可达10~12m/s,而且风向随高度有明显转向,高低层风向差可达90°.急流发展过程中,急流轴基本位于200m以下,急流的最小风速高度出现在400~800m之间.通过分析可知,对于不同高度,急流对污染物扩散的影响存在明显差异.地面至急流轴范围内,PM_2.5总体减少.急流的出现使湍流混合明显增强,在湍流作用下污染物向上混合,使该层PM_2.5显著减少,净质量通量的峰值可达-103×10^-3μg/(m²·s).急流的水平输送可带来上风方较为清洁气团,同样减少了该层的PM_2.5浓度.但与湍流作用相比其影响较小,净质量通量仅为-2.9×10^-3μg/(m²·s).急流存在时,还会加强向下的垂直风速,在垂直输送作用下,上层污染物向下输送,增加了该层PM_2.5浓度,净质量通量约为11×10^-3μg/(m²·s).急流轴至风向转变高度之间,PM_2.5总体增加.这是由于湍流作用将低层高浓度污染物输送至该层,使PM_2.5浓度增加,净质量通量约为23.9×10^-3μg/(m²·s);水平输送作用使该层PM_2.5浓度略有增加,净质量通量约为2.3×10^-3μg/(m²·s);而垂直输送作用带来了高处较为清洁的气团,减少了PM_2.5浓度,净质量通量约为-6.6×10^-3μg/(m²·s).风向转变高度至LLJ最小风速高度之间,PM_2.5总体增加.湍流作用仍占主导,净质量通量约为17.8×10^-3μg/(m²·s);垂直输送作用稍有贡献,净质量通量约为1.4×10^-3μg/(m²·s);而水平输送起减少作用,净质量通量约为-3.7×10^-3μg/(m²·s).     

污灌区盐分累积对污染土壤汞释放通量的影响

采用优化设计的动态通量箱,对不同盐分（NaCl和Na₂SO₄）和盐度（0~5%）的盐渍化土壤土-气界面的汞交换通量进行动态监测,研究盐渍化对污灌区土壤汞和大气释放的影响.结果表明：（1）两种盐分类型对土壤Hg释放的影响呈相反趋势.与未发生盐渍化的对照土壤相比,随着NaCl盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现上升趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比提高了48.94%;而随着Na₂SO₄盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现下降趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比降低了20.62%.（2）土壤盐分含量与土壤汞释放通量均值之间呈线性关系.对于NaCl,含量x（g/kg）与汞通量y [ng/（m²·h）]之间的模型为y=0.8258x+86.709（R²=0.9734）,对于Na₂SO₄,模型为y=-0.3354x+85.997（R²=0.9581）.从研究结果来看,高浓度的NaCl环境对土壤汞释放通量有显著影响,土壤的盐渍化趋势会使汞释放及作物吸收风险更趋严重.     

珠江三角洲典型区域农业土壤中多环芳烃的含量分布特征及其污染来源

2002-10～2005-11采集珠江三角洲典型区域（东莞市、惠州市、中山市、珠海市和佛山市顺德区）的农业土壤表层样品260个,运用气相色谱-质谱方法对美国EPA优控的16种多环芳烃（PAHs）进行分析测定.结果显示,研究区农业土壤中16种PAHs含量范围在3.3～4 079.0 ng·g^-1,平均含量244.2 ng·g^-1,以3环和4环的PAHs为主;中心城区土壤中PAHs含量高于远郊区,菜地>水稻田>香蕉地>旱坡地果园地>甘蔗地.依据荧蒽/芘及2+3环与4环以上PAHs化合物分布特点,表明该区域农业土壤中PAHs主要来源于化石燃料的不完全燃烧.通过与国内外土壤中PAHs含量的对比,研究区的农业土壤受到一定程度的PAHs污染,含量处于中等水平.     

南极普里兹湾夏季冰间湖沉降通量

为研究南大洋的生物泵,利用2009~2010年和2014~2015年中国第26、31次中国南极科学考察期间于普里兹湾冰间湖布放的时间序列沉积物捕获器,获取了夏季沉降颗粒物通量并分析了其组成成分.结果表明：2009~2010年和2014~2015年南极夏季普里兹湾颗粒有机碳平均通量分别为4088.13,508.99μmol/（m²·d）,生物硅则分别为7358.91,2034.63μmol/（m²·d）,其中生物蛋白石占夏季颗粒物通量均超过70%,表明硅藻是普里兹湾夏季的优势种和沉降通量的主要贡献者.2014~2015年有机碳沉降通量仅为2009~2010年12.5%,主要是由于缺少压舱物无法使上层有机质发生快速沉降,造成异养微生物对上层水柱中有机质降解程度更高,进一步影响有机碳的沉降效率.与非硅藻优势种的海域相比,夏季普里兹湾具有非常高的沉降通量和沉降效率,利用Martin曲线估算夏季普里兹湾的100m深度沉降通量平均为净初级生产力的8.67%,主要归因于硅藻的高沉降效率.为了预测南极海域生物泵的变化,需要重点关注南大洋浮游植物群落结构的组成与变化.     

太湖流域典型河流含氮物消减速率研究

采用自主研发的原位培养装置,开展了太湖流域典型河流水体含氮物消减速率及其影响因素研究.结果表明,总氮和氨氮消减速率呈现显著的空间差异性（P<0.05）,消减速率分别为（280.6±180.0）~（1458.8±725.7）mg/（m³·d）、（35.2±3.7）~（343.6±88.4）mg/（m³·d）,但硝态氮消减速率（44.3±7.6）~（521.2±19.2）mg/（m³·d））无显著的空间差异性（P>0.05）.微生物作用下氮素消减速率为95.0~733.1mg/（m³·d）,分别占含氮物总消减速率和总负荷的12.9%~50.3%和2.0%~13.4%,非微生物作用下氮素消减速率为180.0~996.7mg/（m³·d）,占含氮物总消减速率和总负荷的49.8%~87.0%和7.4%~25.7%,说明污染物进入水体,短期内微生物作用对含氮物消减速率的贡献较低.氮素消减速率与TN、NO₃^-、SS均呈线性相关关系（P<0.05）,说明TN、NO₃^-、SS在一定程度上是氮素消减作用的影响因素.     

京津冀地区城市空气颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源

在2013年4个季节,同步采集了京津冀地区3个典型城市(北京市、天津市和石家庄市)空气PM2.5和PM10样品,采用乙腈超声提取-超高压液相色谱法分析了16种多环芳烃(PAHs).结果表明,京津冀地区城市空气PM2.5和PM10中总PAHs的浓度分别为6.3~251.4ng/m3和7.0~285.5ng/m3,呈现冬季>春季>秋季>夏季的季节变化特点和石家庄>北京>天津的空间分布特点.PAHs环数分布以4、5和6环为主,比例分别为25.0%~45.1%、31.7%~40.1%、15.1%~28.2%,2和3环比例之和小于10.3%;与非采暖季相比,采暖季中4环PAHs比例显著增加,5和6环PAHs比例明显下降.PAHs比值法显示,京津冀地区城市空气颗粒物PAHs的来源呈现明显季节性变化特点,燃煤和机动车排放是2个重要的PAHs排放源,在采暖季燃煤来源的比例较大,在非采暖季以机动车排放的来源为主.     

中国淡水生态系统甲烷排放基本特征及研究进展

本文基于中国境内的湖泊、水库、河流等淡水系统CH₄排放研究的相关成果,对203个湖泊（595个样点）、46个水库（221个样点）、112条河流（441个样点）,总计1257个样点的CH₄通量数据进行统计分析,探讨了中国淡水系统（湖泊、水库、河流）CH₄排放的一般特征,总结了当前研究进展,并进一步估算和评估了中国淡水系统CH₄排放总量水平.结果表明：1）中国湖泊CH₄排放通量平均为（1.17±1.87） mg/（m²·h）,蒙新湖区（（3.84±0.57） mg/（m²·h））和东北湖区（（2.62±3.54） mg/（m²·h））较高,青藏湖区（（1.94±4.13） mg/（m²·h））次之,东部湖区（（0.81±0.90） mg/（m²·h））较低,云贵湖区（（0.19±0.26） mg/（m²·h））最低;湖泊CH₄排放通量呈显著的纬度模式,高纬度地区湖泊CH₄排放高于低纬度地区;2）水库CH₄排放通量（（1.25±1.78） mg/（m²·h））与湖泊相似,水库消落带较高的排放通量（（4.34±4.45）mg/（m²·h））对水库CH₄排放具有重要贡献;3）河流CH₄排放（（0.82±1.14） mg/（m²·h））略低于湖库,长江水系CH₄排放通量（（0.98±2.38） mg/（m²·h））和黄河水系（（0.85±0.75） mg/（m²·h））相近,高于海河水系（（0.54±0.93） mg/（m²·h））,辽河、珠江水系研究较少,数据变异性极大;4）受降水、温度、径流稀释等影响,淡水系统CH₄排放呈显著的季节变化,其中湖库排放夏季高于秋季,冬春季较低,而河流则春秋季高于夏冬季;5）基于外推法估算全国湖泊、水库、河流CH₄排放总量分别约为0.96,0.29,0.76Tg/a,相当于全国湿地系统排放的75%.由于较大的时空变异性以及监测数据分布的不均匀性,目前估算存在较大的不确定性,但淡水系统CH₄排放在全球气候变化中的贡献仍不容小觑.