成都市春季O3污染特征及关键前体物识别

2018年4月在成都市区开展了臭氧（O₃）以及挥发性有机物（VOCs）等污染物的在线监测,搜集了成都市国控站点数据,对O₃污染特征进行分析,利用增量反应活性（RIR）的方法识别了O₃生成的关键前体物.结果表明,成都市2016~2018年的4月的O₃污染程度逐年加重,O₃日变化呈现单峰态;当温度大于20℃,风速处于1~1.5 m·s^-1,相对湿度小于65%时,O₃超标率在4月会高于80%;2018年4月,O₃超标天的NO_x日均浓度是非超标天的2.3倍,VOCs日均浓度是非超标天的2倍;人为源VOCs、CO、天然源VOCs和NO_x这4大类前体物在臭氧超标天对O₃的RIR值依次为2.4、0.87、0.06和-2.6,说明O₃处于VOCs控制区;从VOCs物种来看,间/对-二甲苯、乙烯、反-2-丁烯、丙烯、邻-二甲苯、甲苯、丙酮、异戊二烯、异戊烷和正丁烷等为O₃生成的关键活性VOCs物种.     

北京市2014~2020年PM2.5和O3时空分布与健康效应评估

细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）是我国的主要大气污染物,严重危害人群健康.北京市自2013年以来大力开展大气污染治理工作,现已取得显著成效.通过分析2014~2020年北京市34个大气环境监测站的PM_2.5和O₃浓度变化特征并评估大气污染防治的健康效应,对推进大气污染防治具有重要意义.结果表明,2014年北京市PM_2.5年均值和4~9月平均O₃日最大小时（O_{3_max}）值分别为92.0 μg·m^-3和81.9 nmol·mol^-1.2014~2020年PM_2.5平均每年降低7.5 μg·m^-3,但是O_{3_max}持续偏高.在季节尺度,冬季的12月和1月PM_2.5浓度最高,夏季的8月浓度最低.相反地,O_{3_max}在每年6月浓度最高.PM_2.5浓度日变化规律为,夜间22：00至次日00：00最高,14：00~16：00最低.而O₃浓度在07：00最低,随后逐步升高并在午后达到最高.在空间分布上,PM_2.5在2014和2019年都呈现南高北低的趋势,O_{3_max}在全市范围内均较高,仅在道路区域偏低.大气污染对人群健康影响的评估结果表明,2014年北京市与PM_2.5相关的心血管和呼吸道疾病超额死亡人数分别为1580人和821人,与O₃相关的呼吸道疾病超额死亡人数为2180人.2019年与PM_2.5相关的超额死亡人数仅为2014年的50%,而与O₃相关的超额死亡人数与2014年持平.北京市细颗粒物治理成效显著,但是O₃污染问题凸显,O₃已经成为危害北京市居民健康的首要大气污染物.未来需要加强PM_2.5和O₃协同治理.     

PM2.5和O3污染协同防控区的遥感精细划定与分析

针对地面站点监测数据难以支撑大气PM_2.5与O₃污染防控区边界划定的问题,融合大气污染浓度遥感估算建模与GIS统计分析模型,提出了一种基于PM_2.5和O₃浓度遥感估算结果的协同防控区精细划定方法,开展了2015~2020年月和年尺度的全国PM_2.5与O₃污染协同防控成效定量分析与防控区精细划定研究.结果表明,2015~2020年,我国PM_2.5浓度总体下降显著但O₃浓度基本持平,PM_2.5污染在秋冬超标严重,O₃污染则在春夏;同时PM_2.5与O₃浓度变化在空间上的不一致性显著,其中PM_2.5下降且O₃上升、PM_2.5与O₃均下降、PM_2.5与O₃均上升和PM_2.5上升O₃下降的面积占比分别为38.34%、35.12%、15.24%和10.89%.遥感精细划定范围显示,PM_2.5和O₃协同防控区域的边界具有显著动态变化特征,在时间变化上呈现先扩大后缩小的趋势,主体范围集中在"2+26"城市、汾渭平原、长三角北部和山东半岛.以PM_2.5或O₃单一防控为主的区域范围较为稳定,辽吉、鄂湘赣、成渝和塔克拉玛干沙漠-河西走廊区域需以PM_2.5防控为主,珠三角、长三角和环渤海湾部分区域则应以O₃防控为主.基于卫星遥感手段的PM_2.5和O₃协同防控区域边界精细划定方法可更好辅助国家PM_2.5和O₃协同防控策略制定需求.     

安徽省O3浓度时空分异及其驱动因素研究

基于2017—2018年安徽省132个空气质量监测站点的O₃浓度观测数据及各月份的气象与前体物排放数据, 采用空间自相关分析、地理探测器等方法分析安徽O₃浓度的时空分异及其驱动因素. 结果表明:安徽O₃浓度的峰值出现在5月和6月, 超标率分别为31.4%和42.8%. O₃浓度整体呈空间集聚特征, 高值区主要出现在安徽东北部的蚌埠、宿州、淮南和滁州4市, 低值主要分布在皖南山区. 气象要素是安徽省O₃浓度格局形成的主控因素, 其中6月的边界层高度(q=0.644)、近地面太阳辐射(q=0.597)和风速(q=0.571)的影响最大, 且呈正向影响, 风速的增大和边界层高度的增加可能使得输入性污染增加. 降雨量(q=-0.532)和相对湿度(q=-0.559)呈负向影响, 且降雨带的移动是影响安徽夏季O₃分布格局的一项关键因素. 本地前体物排放对安徽O₃浓度的影响受到气象要素的驱动, 在夏季呈正向, 而冬季呈反向, 其中CO的影响相对较大. 6月气象要素与本地前体物排放的双因子交互驱动对O₃浓度的空间分异具有增强作用. 边界层高度和近地面太阳辐射与本地前体物的组合解释力均大于0.7, 在不利的气象条件下, 应进一步加强对本地前体物排放的管控.     

重庆市主城区O3污染时期大气VOCs污染特征及来源解析

2020年8月底至9月初,重庆市主城区发生了持续时间近2周的O₃污染过程.期间,在主城区3个观测站点利用苏玛罐和DNPH采样柱采集的环境空气VOCs样品,研究了O₃污染期间VOCs组分特征、光化学反应活性及来源解析.结果表明,观测期间重庆市主城区TVOCs平均体积分数为45.08×10^-9,各组分体积分数排序依次为OVOCs、烷烃、卤代烃、烯烃、芳香烃和炔烃.体积分数较高的VOCs物种是甲醛、乙烯和丙酮,三者之和占比TVOCs超过30%.OVOCs和烯烃对· OH消耗速率（L_i^·OH）和臭氧生成潜势（OFP）均具有较大的贡献,是生成O₃的关键VOCs组分;其中,OVOCs组分中主要的活性物种为甲醛、乙醛和丙烯醛,烯烃组分中主要的活性物种为异戊二烯、乙烯和正丁烯.VOCs中二甲苯与乙苯的比值较低,并且两者呈现显著的相关性,表明主城区大气中VOCs气团老化程度高,同时还受到其他区域远距离传输的影响.PMF受体模型解析结果显示,主要有5种VOCs来源,依次为二次生成源（27.67%）、机动车尾气源（26.56%）、工业排放源（17.86%）、植物源（14.51%）和化石燃料燃烧源（13.4%）.     

基于电化学传感器的大气NO2与O3监测研究

利用四电极电化学传感器开展大气NO₂和O₃监测研究.为解决温度和湿度对传感器响应的影响问题,提出了一种具有温湿度补偿与零点校正功能的大气NO₂和O₃测量结果校准模型,通过活性炭吸附特性获得干净的背景气体,实现传感器准确的零点校正,并利用实验系统实测数据结合多元线性回归方法获得校准模型参数.首先对传感器线性响应特性进行了测试,发现O₂和O₃的测量灵敏度分别为3.889 ppbv·mV^-1和4.107 ppbv·mV^-1.同时,在合肥西郊科学岛开展了为期2 d的大气NO₂和O₃连续观测,发现两者的浓度分别为0~30 ppbv和2~100 ppbv.最后将传感器观测结果与NO_x/O₃分析仪测量结果进行了回归分析,发现两者测得的NO₂线性拟合斜率为0.9701±0.0182,R²为0.8378,测得的O₃线性拟合斜率为0.9850±0.0101,R²为0.9431.研究表明,校准后的电化学传感器可用于大气NO₂和O₃的长期监测,可为推动大气环境监测技术发展提供新的思路.     

廊坊开发区8~9月O3污染过程VOCs污染特征及来源分析

使用ZF-PKU-1007大气挥发性有机物（VOCs）在线连续监测系统,于2018年8月25日至9月30日在廊坊开发区对99种VOCs进行监测,并开展不同O₃污染情况下ω（VOCs）特征、大气反应活性及来源研究.结果表明,监测期间廊坊开发区ω（VOCs）平均为（75.17±38.67）×10^-9,O₃污染日和清洁日ω（VOCs）平均分别为（112.33±30.96）×10^-9和（66.25±34.84）×10^-9,污染日ω（VOCs）较清洁日偏高69.6%;对于大气反应活性,污染日和清洁日VOCs对臭氧生成潜势（OFP）的贡献均以醛酮类、芳香烃、烯烃和烷烃为主,对于羟基消耗速率（L_·OH）,污染日以芳香烃（30.0%）和烯烃（25.8%）为主,而清洁日烯烃贡献（29.8%）略高于芳香烃（28.0%）;PMF源解析结果显示,机动车排放（34.4%）、溶剂使用及挥发源（31.7%）、石化工业源（15.7%）、燃烧源（11.1%）和植物排放源（7.9%）为监测期间VOCs的主要来源,另外污染日溶剂使用及挥发源、植物源排放较清洁日升高13.1%和1.2%,可能与污染日温度较高有关.因此,机动车排放和溶剂使用及挥发为廊坊开发区8~9月VOCs的控制重点.     

O3胁迫下冬小麦总初级生产力的损耗模拟

基于涡度相关系统,并引入O_3损耗半机制模型,分析了南京地区冬小麦主要生育期总初级生产力(GPP)的变化,并模拟了不同O_3含量胁迫条件下冬小麦GPP的损耗.结果表明:①冬小麦GPP随其生育期变化,呈现出"中间时段高,前后期低"的分布趋势,最大值为40μmol·(m2·s)-1;②基于高、低两种O_3敏感度效应,150、100和50 n L·L-1组和本研究(CK组)胁迫条件下,冬小麦GPP损耗率分别为:-72%、-36%、-6%、-10%和-13%、-6%、-1%、-2%.损耗评估结果可为我国制定防御O_3对作物伤害对策提供科学依据.     

广州番禺大气成分站一次典型光化学污染过程PAN和O3分析

通过对广州番禺大气成分站（GPACS）的光化学相关污染物（O₃、PAN、VOCs、NO₂、NO）以及气象要素进行观测,分析2010~2016年期间发生在广州地区一次典型光化学污染过程.结果表明,该光化学污染过程期间,O₃和PAN总体体积分数比较高,最大O₃小时体积分数为140.6×10^-9,而最大PAN小时体积分数为4.7×10^-9.NO整体体积分数较低,对O₃的化学滴定和PAN的去除影响较小.NO₂整体体积分数较高、辐射较强和风速较低则有利于O₃和PAN的形成和积累.PAN和O₃具有一定的线性关系（R²=0.55）,而形成PAN和O₃前体物VOCs物种不完全相同影响着它们的线性关系,在生成PAN的VOCs物种中,乙烯、丙烷、异戊二烯和甲苯所占的比例较大,而对臭氧生成潜势较大的物种有异戊二烯、1,3,5-三甲苯、丙烯、间,对-二甲苯以及甲苯.对PA自由基体积分数进行估算,发现它的日均值体积分数在0.11×10^-12~0.16×10^-12范围变化,远高于其它地区,表明此次发生的光化学反应较为强烈.     

2017~2021年苏皖鲁豫交界区域PM2.5和O3时空变化特征及影响因素

苏皖鲁豫交界区域是长三角和京津冀及周边两大大气污染治理重点区域的连接带,揭示该区域PM_2.5和O₃污染特征对推动区域大气污染联防联控有着重要意义.基于2017~2021年苏皖鲁豫交界区域22个地市的国家空气环境监测网络观测数据,探讨了该区域PM_2.5和O₃浓度的时空变化特征及气象影响.结果表明：①2017~2021年区域PM_2.5浓度呈现逐年下降趋势,PM_2.5浓度月均值呈现“U型”分布,冬季PM_2.5浓度仍维持高位.O₃-8h-90%浓度呈现波动下降趋势,O₃-8h-90%浓度月均值变化呈“M型”分布,夏秋季O₃污染程度未有好转.②与2017年相比,2021年PM_2.5-O₃复合污染天数减少了52 d,但PM_2.5污染仍占主导地位.③PM_2.5和O₃污染区域主要集中在区域中部和北部城市,且中部城市PM_2.5和O₃污染程度均改善显著.④采用Moran''s I指数和LISA指数分析了区域PM_2.5和O₃-8h-90%浓度的全局和局部空间自相关性,PM_2.5和O₃-8h-90%浓度均具有空间相关性,PM_2.5浓度主要表现为高值-高值聚集或低值-低值聚集现象,且高值-高值聚集有从中部向西部转移的现象,2020年和2021年O₃-8h-90%浓度表现为高值-高值聚集或低值-低值聚集现象.⑤结合气象要素数据,利用KZ滤波方法量化排放源与气象条件对区域PM_2.5和O₃-8h浓度的贡献,两者主要受到污染物排放影响,贡献率分别为101.0%和99.3%,表明污染物减排是驱动区域空气质量改善的主要因素.此外,气象条件对PM_2.5浓度的贡献在一、四季度为正值,二、三季度为负值,而对O₃-8h浓度的影响则反之,且气象条件对不同城市PM_2.5和O₃-8h浓度的影响程度存在较大差异.     

石家庄市臭氧和二氧化氮的时空演替特征及来源解析

为研究石家庄市域臭氧(O3)和NO2的时空演替格局及污染来源,取2014 ～2017年市域18个区县(市)的O3、NO2和气象要素资料(温度、湿度、风速、降水、日照),及2017年夏季挥发性有机物(VOCs)数据,采用网络分析(network analysis)、空间插值(IDW)、Moran模型及后向轨迹方法,对市域...     

铜川市秋冬季大气VOCs特征及其O3和SOA形成潜势分析

VOCs是O₃和SOA形成的重要前体物,可增强大气氧化性,促进二次污染物形成,影响区域空气质量和人体健康.为研究铜川市秋冬季VOCs特征及其对O₃和SOA生成的潜力,利用TH-300B在线监测系统监测了铜川市区102种VOCs的体积分数,并结合最大增量反应活性系数法和气溶胶生成系数法分别计算VOCs的O₃及SOA生成潜力.结果表明,铜川市秋季和冬季φ（TVOC）分别为（50.52±16.81）×10^-9和（63.21±35.24）×10^-9,O₃生成潜势分别为138.43×10^-9和137.123×10^-9, SOA生成潜势分别为3.098μg·m^-3和0.612μg·m^-3.秋季VOCs中含量最多的2种组分为烷烃（26.19%）和芳香烃（26.04%）,冬季VOCs中含量最多的组分为烷烃（48.88%）.反-2-戊烯、甲苯和间/对-二甲苯是秋季OFPs最大的3个成分,...     

北京市城区秋季O3污染过程VOCs污染特征及反应活性

为深入了解挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O₃)污染的影响,基于北京市2019年秋季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展O₃污染情况下VOCs浓度水平、组成变化和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(22.22±10.10)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的55.65%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯烃,分别占总VOCs的16.23%和8.13%.观测期间,北京市城区O₃共出现3次污染过程,O₃污染日和清洁日φ(VOCs)平均值分别为(26.22±12.52)×10^-9和(16.37±7.19)×10^-9,污染日VOCs体积分数比清洁日高60.17%.臭氧生成潜势(OFP)分析结果显示,污染日OFP为113.63μg·m^-3,比清洁日增加56.55%,OVOCs和芳香烃对OFP的贡献率分别增加6.51%和1.55%,而烯烃的贡献...     

天津市PM2.5-O3复合污染特征及来源分析

为了解天津市PM_2.5-O₃复合污染特征及来源,基于2017～2019年高时间分辨率PM_2.5、 O₃和挥发性有机物（VOCs）在线监测数据,对复合污染下天津市VOCs浓度水平、化学组成及O₃和二次有机气溶胶（SOA）生成潜势来源进行分析.结果表明,2017～2019年,天津市复合污染日为34 d,分布在每年的3～9月,年度变化呈现稳中略升趋势;小时ρ(PM_2.5)在75～85μg·m^-3时,小时ρ（O₃）存在峰值区(301～326μg·m^-3).复合污染下ρ（VOCs）为72.59μg·m^-3,烷烃、芳香烃、烯烃和炔烃质量分数分别为61.51%、 20.38%、 11.54%和6.57%; VOCs中浓度较高的前20种物种的浓度均上升,其中乙烷、正丁烷、异丁烷和异戊烷等烷烃类物种质量分数上升,烯烃和炔烃类质量分数略下降,芳香烃类中的苯和1,2,3-三甲苯质量分数略升....     

基于WRF-CMAQ/ISAM模型的榆林市夏季O3来源解析

为了更清楚地了解榆林市夏季臭氧污染来源,提出科学的治理建议,利用WRF-CMAQ模型对2019年7月榆林市和周边地区(包含太原市、西安市、银川市和呼和浩特市等省会城市)的O₃浓度进行模拟;利用ISAM模块,对榆林市一次重污染过程的O₃和其前体物NO_x、 VOCs来源进行量化.结果表明,重污染日榆林市的O₃主要来自模拟区域外的远距离传输(55.5%),其次是模拟区域内前体物的光化学反应生成(20.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为10.0%、 5.0%、 2.3%和2.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为1.2%)和初始条件(0.3%),剩余来源(23.6%)未能被成功标记;榆林市处于VOCs控制区,其VOCs由烷烃(76.5%)、酮类(9.2%)和其它种类的VOCs(14.3%)构成,VOCs来源有模拟区域内的污染源排放(45.6%,榆林市、山西省、内蒙古自治区和陕西省依次为22.0%、 11.4%、 6.3%和5.1%,甘肃省、宁夏回族自治区和河南省合计为0.8%)和模拟区域外...     

基于随机森林的南京市PM2.5和O3对减排的响应

自2013年《大气污染防治行动计划》实施后,南京市大气污染有所改善,但仍面临着细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染问题.为探究污染物浓度对其前体物减排的响应,获得有效的减排策略,常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验,而这需要消耗大量计算时间和计算资源.应用随机森林算法对2015年大气化学传输模式(GEOS-Chem)模拟结果进行机器学习,高效地预测了南京2019年PM_2.5浓度日均值和日最大8 h臭氧(MDA8 O₃)浓度对不同人为源排放控制情景的响应.随机森林结果表明2019年中国人为排放每减少10%,南京ρ(PM_2.5)季节平均值下降2～4μg·m^-3.当2019年中国人为源减排比例高于20%时,南京ρ(PM_2.5)年均值将低于国家二级限值(35μg·m^-3).若仅对中国地区O₃前体物氮氧化物(NO_x)和挥发性有机污染物(VOCs)同比例减排,反而...