TiO_2/活性炭的微波制备及其对橙黄Ⅱ染料的光催化降解

采用微波辐射法制备TiO2/活性炭(TiO2/AC)复合光催化剂,并利用该催化剂对橙黄Ⅱ进行光催化降解。考察了乙醇与钛酸丁酯(TNB)的体积比,水、乙酸和活性炭的加入量,微波功率,微波辐射时间,煅烧温度等因素对TiO2/AC催化活性的影响,确定了制备TiO2/AC的最佳工艺条件以及TiO2/AC光催化降解橙黄Ⅱ的工艺条件。结果表明,制备TiO2/AC的最佳工艺条件为:乙醇与钛酸丁酯(TNB)体积比为8∶1(即乙醇24 mL,钛酸丁酯3 mL),水、乙酸和活性炭的加入量分别为0.8mL、0.6 mL和2 g,微波功率500 W,微波辐射时间1 min,煅烧温度500℃,煅烧时间为2 h。在TiO2/AC用量为0.3 g、反应时间为1 h、pH为3的条件下,25 mg/L橙黄Ⅱ溶液的降解率达95%以上。     

Fe2O3/TiO2异质结材料的制备及其可见光降解阿莫西林研究

为了拓宽TiO_2的可见光响应范围,使其在可见光下能有效光催化降解阿莫西林,采用乳液法和浸渍法合成了Fe_2O_3包覆的Fe_2O_3/TiO_2异质结材料,运用XRD、SEM、EDS、Raman、UV-Vis等技术对其进行了表征,并将其用于阿莫西林模拟废水的可见光催化降解,考察了催化剂用量、阿莫西林初始质量浓度、光照时间及重复使用次数对材料的光催化活性的影响。制得的样品为锐钛矿晶型,其颗粒粒径为280~350 nm,Fe_2O_3与TiO_2之间形成了异质结结构,有效抑制了光生电子-空穴对的复合,拓宽了TiO_2的可见光响应范围;此外,Fe_2O_3/TiO_2异质结的光催化性能明显优于TiO_2及Fe_2O_3;当Fe_2O_3/TiO_2添加量为5 g/L、阿莫西林初始质量浓度为20 mg/L、光照60 min时,阿莫西林的去除率可达71.2%,且其重复利用性能良好。所制的Fe_2O_3/TiO_2异质结材料能较好地光降解模拟废水中的阿莫西林,有望在抗生素废水的实际治理中得到应用。     

UV/Fenton降解染料橙黄Ⅱ的脱色研究

以偶氮染料橙黄Ⅱ为对象,研究Fenton反应和紫外光辐射条件下,废水初始pH值、H2O2浓度,Fe2+浓度及反应物初始浓度对橙黄Ⅱ脱色效果的影响.结果表明,紫外光与Fenton试剂有明显协同作用,以紫外灯UV254为光源,橙黄Ⅱ质量浓度20 mg/L、pH=3.0、H2O2浓度0.2 mmol/L、Fe2+浓度0.04 mmol/L、反应40 min条件下,橙黄Ⅱ的脱色率为95%,比传统Fenton试剂的脱色率提高了15%.本研究为实际染料废水的治理提供了一种新方法.     

LaCoO3/Bi2MoO6异质结微球在可见光条件下降解四环素的研究

钼酸铋(Bi₂MoO₆)作为一种新型光催化材料在废水处理方面具有巨大潜力,但Bi₂MoO₆存在量子产率低、电子与空穴易复合等问题。为了进一步提高Bi₂MoO₆的光催化活性,采用溶剂热法辅助柠檬酸制备钴酸镧(LaCoO₃),并将其与Bi₂MoO₆复合以制备不同质量比的p-n型异质结复合光催化材料LaCoO₃/Bi₂MoO₆,进而用于可见光催化降解水中四环素(Tetracycline, TC)的研究。采用XRD、FT-IR、XPS、UV-vis等手段对复合材料进行表征,并考察其光催化性能,分析光催化降解效果,探究催化反应机理。结果显示：构建的LaCoO₃/Bi₂MoO₆复合材料显著增强了Bi₂MoO₆的光催化活性,LaCo...     

Co/N/S共掺杂纳米TiO2的制备及其可见光催化活性

为提高纳米TiO2的可见光催化活性,采用溶胶-凝胶法制备了一种掺杂型纳米可见光催化剂Co/N/S/TiO2,并用正交试验法对其制备工艺进行了优化;用紫外-可见漫反射光谱(DRS)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等方法对其吸光性能和结构进行了表征;以活性艳蓝X-BR溶液为光降解模型,对其可见光催化活性进行了评价,并与Degussa P25进行对比.结果表明,在Co:N:S:Ti物质的量比为0.15:0.2:0.2:1、煅烧温度为400℃、煅烧时间为1h的最佳制备条件下,所制得的Co/N/S/TiO2光催化剂为单一锐钛矿晶相,平均粒径为8～ 10 nm,比表面积约为192.19 m2/g.Co/N/S/TiO2光催化剂吸收边可红移至近900 nm,可见光催化活性突出,在纯粹可见光(λ＞400 nm)下光解活性艳蓝X-BR溶液120 min的降解率可达91.5％,与Degussa P25相比,其可见光催化活性提高了80.1％,且重复使用性能良好.     

g-C3N4制备及其协同PDS可见光催化降解布洛芬的研究

以尿素为主要原料,采用热聚合法在不同条件下制备了光催化剂g-C3N4(石墨相碳化氮),通过改变尿素在马弗炉中加热的温度(350℃、400℃、450℃、500℃)和时间(0.5 h、1 h、1.5 h),得到不同烧结温度和时间的光催化剂,并对其进行X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶红外光谱分析仪(FT-IR)、紫外可见漫反射光(UV-Vis)表征,并通过可见光光催化降解布洛芬试验,探究了制备温度、时间对g-C3N4光催化性能的影响;并在溶液中加入PDS(过硫酸钾),联合g-C3N4在可见光下光催化降解布洛芬。结果表明,当烧结温度为500℃、烧结时间为1.5 h时,制备的g-C3N4在可见光区有较强吸收且具有较大的比表面积,以致其表现出最佳的光催化性能;PDS的存在对布洛芬的降解有促进作用,且加快了g-C3N4对布洛芬的光催化降解,相比于纯g-C3N4,4 h内布洛芬的降解率由63%提升为90.5%。以异丙醇、甲醇、对苯醌、草酸钠、重铬酸钾、甲醇分别为羟基自由基(·OH)、·OH和硫酸根自由基(SO4^-·)、超氧自由基(·O2-)、空穴(h+)、电子(e^-)的捕获剂。通过对反应过程的活性物种鉴定,·OH、SO4^-·、h+、e^-均参与了布洛芬的光催化降解,其中h+在反应中的贡献率达到了82.9%,在降解布洛芬过程中起主导作用;在反应体系中添加PDS后,催化剂g-C3N4的荧光强度变小,即加入PDS能够有效降低g-C3N4的光生空穴与电子的复合率,提高g-C3N4的光催化性能。     

Bi与rGO共修饰SnO2光催化高效降解TCH和染料研究

通过简单水热法制备新型铋金属(Bi)与还原氧化石墨烯(r GO)共修饰SnO2三元光催化剂,并采用多种手段对其进行表征。以亚甲基蓝(MB)和四环素(TCH)为目标污染物,考察三元材料对污染物的光催化降解性能。结果表明,在可见光条件下,复合光催化材料对四环素去除率为94. 1%(60 min),对亚甲基蓝去除率为75. 5%(120 min),降解效果显著好于纯SnO2与二元催化剂Bi-SnO2。光致发光光谱(PL)、瞬态光电流响应和电化学阻抗谱(EIS)结果表明,复合材料中电子转移及分离效率的提升显著提高了自由基的产生及光催化效率。阐述了铋金属、还原氧化石墨烯和二氧化锡中间的协同效应,并基于自由基掩蔽试验和电子自旋共振谱(ESR)提出了光催化机制。     

Pt掺杂TiO2纳米粉体的制备及其光催化活性研究

以钛酸丁酯为前驱物,醋酸为酸催化剂,采用溶胶-凝胶法制备掺有不同质量分数Pt的纳米TiO2粉体.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等现代分析手段对所制备的不同Pt/TiO2纳米粉体的微观结构进行了表征.并以甲基橙染料的光催化降解为模型反应,考察了不同条件下所制备的光催化剂的光催化活性,探讨了纳米粉体中Pt的掺杂量对其光催化活性的影响.实验结果表明,Pt质量分数为0.2%的纳米TiO2粉体的光催化活性最好,过低或者过高的掺Pt量无法提高TiO2的光催化活性,甚至会降低TiO2的光催化活性.     

掺Fe金红石TiO2的制备及其可见光催化活性的评价研究

为提高金红石型TiO2的可见光吸收性能和光催化活性,以FeC2O4为Fe源,用浸渍法制备了掺铁金红石TiO2光催化剂。采用XRD、UV-Vis等手段对催化剂进行表征;以阿特拉津为目标污染物,在Vis/H2O2条件下对其催化活性进行了评估。结果表明,Fe以Fe2O3的形式负载在金红石型TiO2的表面;掺铁后金红石型TiO2显著拓宽了其可见光的吸收范围;煅烧温度为400℃时制得的光催化剂Fe-R-400℃的粒径结构和光催化活性最好。以Fe质量分数为1%的Fe-R-400℃作为光催化剂,控制反应体系的初始pH=3,催化剂投加质量浓度为1 g/L,H2O2初始浓度为1 mmol/L,经可见光照射反应15 min后,对初始质量浓度为10 mg/L的阿特拉津的去除率可达95.7%。催化剂循环试验表明,Fe在金红石TiO2表面负载比较牢固,催化剂具有较好的稳定性和重复使用性能。     

可见光催化剂Ag_3PO_4/海泡石的制备及降解染料废水性能

以沉淀法、离子交换法和原位法制备了Ag_3PO_4/海泡石复合光催化剂,采用XRD、FTIR、UV-Vis-DRS对其结构进行了表征,以可见光驱动催化降解日落黄染料为探针反应,考察了制备方法对催化剂光催化性能的影响。结果表明:Ag_3PO_4与海泡石成功复合并产生了协同作用,催化剂中Ag_3PO_4均为立方晶型,部分Ag_3PO_4进入了海泡石层间,改变了其晶面有序性并拓宽了层间距,海泡石对Ag_3PO_4的复合提高了Ag_3PO_4的稳定性和光催化活性;其中,离子交换法制备的光催化剂中Ag_3PO_4与海泡石的复合程度最高,Ag_3PO_4稳定性最强,光催化活性最好,在可见光驱动下,该催化剂对50 mg/L的日落黄降解率可达97.16%,并且对其他3种50 mg/L的染料废水的降解率也在86%以上,此外,该催化剂再生2次后仍保持良好的活性和稳定性。     

“Cu核-Cu2O壳”粒子可见光催化降解酚类废水的研究

以对硝基苯酚溶液为模拟废水,用自制的"Cu核-Cu2O壳"粒子对其进行光催化氧化试验,考察了光照时间、催化剂用量、对硝基苯酚的初始质量浓度、溶液的pH值和光源等对降解过程的影响。结果表明,对硝基苯酚溶液质量浓度为40 mg.L-1,催化剂投加量为2g.L-1,光照120min后降解率达到95%,降解反应符合一级反应动力学。与其他同类光催化剂相比,"Cu核-Cu2O壳"粒子具有较高的光催化活性,而且光催化过程中有氢氧自由基产生,对对硝基苯酚的降解较彻底。     

不同晶型铁氧化物Fenton和UV-Fenton降解橙Ⅱ的催化性能

选取了磁铁矿、赤铁矿和针铁矿3种不同晶型的铁氧化物,用XRD和BET进行了表征。将3种铁氧化物作为催化剂用于Fenton和UV-Fenton(254 nm UVC)降解偶氮染料橙II,测定了染料降解过程中溶液中铁离子浓度的变化规律,用于分析3种铁氧化物的催化过程。用单位比表面积反应速率常数(k/Ssur)评价了3种铁氧化物UV-Fenton催化降解橙Ⅱ的能力,以揭示UV-Fenton体系中铁氧化物晶型与催化性能的关系。结果表明,Fenton体系中,磁铁矿能通过表面固有的2价铁催化产生羟基自由基降解橙Ⅱ,其催化能力高于针铁矿和赤铁矿;UV-Fenton体系中,磁铁矿、赤铁矿和针铁矿催化降解橙Ⅱ的单位比表面积反应速率常数分别为0.048 8 g/(m2·min)、0.023 4 g/(m2·min)和0.001 0 g/(m2·min),可见磁铁矿的催化能力明显高于针铁矿和赤铁矿;UV-Fenton体系中,磁铁矿以多相反应为主,针铁矿以均相反应为主,而赤铁矿则是两者共同作用。研究表明,磁铁矿是多相铁氧化物UV-Fenton催化剂的理想晶型,同时也是合成新型多相光助-芬顿催化剂理想的活性组分。     

Fe的掺杂对MnO2纳米管结构和甲苯降解性能的影响

采用水热法合成了MnO₂纳米管,同时在MnO₂的水热合成过程中,掺杂不同含量的Fe,制备了0.6%Fe-MnO₂、1%Fe-MnO₂和5%Fe-MnO₂的催化剂材料,使用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、拉曼光谱等技术对四种催化材料的形貌和结构进行了表征,并以甲苯为目标污染物对其催化活性进行了研究。结果表明,Fe的掺杂没有影响MnO₂纳米管的形貌和晶型,四种催化剂的形貌均为纳米管状结构,晶型均为α-MnO₂,而比表面积、孔容和最可几孔径显著下降。四种催化剂催化氧化甲苯时,1%Fe-MnO₂纳米管表现出最好的甲苯低温催化性能,这可能与掺杂1%Fe改变了Mn-O化学环境,使Mn—O的键能发生了改变,引起了晶格缺陷有关。     

复合体TiO2/ACF滤网的制备及其对室内甲醛的降解

自行设计搭建大体积的具有闭式循环系统的试验舱体以接近室内真实环境,采用胶黏法以Al PO4为黏结剂将TiO_2负载至活性炭纤维(ACF)上制备复合体滤网,利用XRD和BET等方法对TiO_2/ACF进行表征,并对气相甲醛进行吸附-光催化降解试验。结果表明:纳米TiO_2通过Al PO4的黏结作用较好地负载到了ACF表面,TiO_2/ACF的比表面积为732.25 m2/g,平均孔径为1.71 nm;在6.03~10.04mg/m3范围内,污染物初始质量浓度对降解率无显著影响,最终降解率都能达到80%以上;控制湿度RH为50%~60%,可使吸附-光催化降解率达到最大;不同反应温度下的光催化降解速率无显著差异;在不同反应条件下,降解反应开始与结束时的湿度差最高不超过5%,温度差不超过1.3℃,对人体的舒适度影响不大,符合空气处理对人体舒适度的要求。     

阻挡放电联合金属氧化物催化降解H2S的研究

采用介质阻挡放电联合金属氧化物催化降解气态H2S,考察了单组分及复合金属氧化物催化剂、催化剂与低温等离子体结合方式对H2S及副产物O3去除性能的影响,分析了等离子体联合Mn复合金属氧化物催化降解H2S机理。结果表明,金属负载量相同条件下,电压低于22kV时,Mn复合金属氧化物对H2S的催化活性高于单组分Mn金属氧化物,催化活性及对O3的分解能力从大到小依次为:Ag+Mn、Cu+Mn、Fe+Mn、Mn。当电压为18 kV时,Ag+Mn、Cu+Mn、Fe+Mn复合催化剂分别比单组分Mn催化剂对H2S的去除效率提高了近10%、6%、4%。等离子体后催化区域中Mn催化剂催化氧化H2S的效率明显低于等离子体催化区域。Mn催化剂在等离子体后催化区域中能有效催化分解O3。随着电压的升高,Mn金属氧化物在等离子体后催化区域对H2S催化作用逐渐增强。在电压22 kV时,等离子体联合后催化比单独等离子体作用时,H2S去除效率提高了近11%。     

多酚物质催化Fe3O4/Fenton降解MB的研究

为了探究多酚物质在异相Fenton反应体系中的作用,以商用Fe_3O_4为催化剂,亚甲基蓝(Methylene Blue,MB)为目标污染物,研究了外加邻苯二酚(Catechol)和没食子酸(Gallic Acid,GA)对Fe_3O_4异相Fenton降解MB的影响。考察了多酚浓度、H_2O_2浓度、溶液初始p H值等因素对MB去除的影响,并探究了其降解机理。结果表明,在体系Fe_3O_4质量浓度为1.0 g/L、MB浓度为0.1 mmol/L、H_2O_2浓度为160 mmol/L、初始p H值为7.3的条件下,分别加入0.1 mmol/L的邻苯二酚和0.1 mmol/L的GA,MB的去除率由63%分别增加至79%和90%。多酚的加入不仅能够促进Fe_3O_4对MB的吸附,提高MB在催化剂表面的局部浓度,还能够增强Fe_3O_4对H_2O_2的催化分解能力,产生更多的羟基自由基(·OH),从而促进了MB的去除,同时显著减少了H_2O_2的用量,提高了H_2O_2的利用效率。