TiO2@酵母微球吸附废水中的荧光增白剂-VBL及再生研究

采用静电自组装的方法制备出具有草莓结构的TiO2@酵母微球作为吸附材料,对阴离子型荧光增白剂-VBL(FWA-VBL)废水进行吸附研究,考察了溶液pH、溶液初始浓度和TiO2@酵母投加量对吸附效果的影响.结果表明,酸性条件有利于TiO2@酵母微球对FWA-VBL的吸附,平衡吸附量随着溶液初始浓度的增加而增加,随着TiO2@酵母微球投加量的增加而减小.TiO2@酵母对FWA-VBL的吸附行为更加符合Langmuir等温模型,在温度为323.15K下最大吸附量为167.50mg/g; 吸附动力学符合二级动力学方程; 热力学参数表明吸附过程是自发的吸热过程.归因于光催化-吸附耦合效应,TiO2@酵母微球展现出了良好的原位再生能力.H2O2的添加有助于提高TiO2@酵母微球的再生性能.     

稻壳灰对抗生素磺胺的吸附特性研究

研究了稻壳灰(rice husk ash,RHA)在改变初始投加量、振荡温度及频率、溶液pH值等不同条件下,对水溶液中磺胺的吸附特性随吸附时间的变化及吸附动力学,并对吸附磺胺前后的RHA进行了SEM和FTIR表征.结果表明,RHA对磺胺的吸附特性受RHA的投加量、振荡温度及振荡频率和溶液pH等因素的影响.在本实验范围内(0.1~2.0 g·L-1),最佳吸附温度为25℃,RHA的投加量越多,磺胺的去除效率越高,吸附达到平衡所需时间越短,且平衡吸附量越低;RHA质量浓度较高时需提高振荡频率以保证吸附效果;强酸、强碱均有利于磺胺的吸附.由吸附动力学分析可知,对于较高的RHA投加量(≥1.0g·L-1),其吸附过程符合准二级动力学模型,受控于物理化学吸附.粒子内扩散模型分析可得吸附过程受膜扩散、内扩散的共同控制,且吸附剂RHA的浓度越高,膜扩散控制作用越明显.SEM及FTIR图谱均表明RHA对磺胺产生了有效的吸附.     

TiO2降解迪美唑的动力学及活性物质分析

兽类抗生素迪美唑是一种新兴的污染物质,对环境和人类健康具有潜在危害.以紫外光为光源,以TiO2为催化剂,对其进行光催化降解,考察了溶液pH值、TiO2投加量、溶液的初始浓度等影响因素对迪美唑降解效果的影响.结果表明,在TiO2投加量为1 g·L-1,迪美唑初始浓度为40 mg·L-1,溶液pH为11的最优条件下反应90 min后,迪美唑的去除率为90%,反应速率为0.025 7 min-1.反应符合伪一级动力学模型.光催化降解迪美唑有两个途径:一是·OH氧化过程,二是e-还原过程.     

酿酒酵母对Ag^＋的吸附特性研究

为了深入探讨酿酒酵母吸附贵金属离子Ag+的特性,研究了吸附时间、离子浓度、初始pH值、温度对废弃酿酒酵母吸附Ag+的影响,并分析了动力学、热力学以及等温吸附特性.结果表明,酵母吸附Ag+的过程进行得很快,当Ag+初始浓度为1mmol·L-1、细胞浓度2 g·L-1条件下,反应10 min,Ag+可以达到平衡吸附量的86%以上.随后在24 h内吸附量缓慢增加,去除率基本维持在51%～55%左右.酵母吸附Ag+的过程可以用准一级和准二级动力学方程描述,后者模拟效果更好.酵母吸附Ag+的等温吸附过程可以用Langmuir方程描述,但Freundlich方程拟合效果较差.当Ag+初始浓度为0～8 mtool·L-1、酵母浓度2·L-1条件下,酵母吸附Ag+的Langmuir理论饱和生物吸附容量为0.385 mmol·g～.在pH 2.0-7.2范围内,吸附量随着溶液初始pH值升高而升高.10～40℃范围内,温度对酵母吸附Ag+的影响不如pH值的影响显著,特别是在低离子浓度下尤其如此.酵母吸附Ag+的较适宜温度为20～30℃.热力学分析表明,酵母吸附Ag+具有自发性、熵增特征.     

天然菱铁矿去除水中磷的性能研究

采用批次试验研究菱铁矿对水溶液中磷的吸附特性,考察了初始磷浓度、p H值、菱铁矿投加量、粒径、共存离子对吸附的影响,并探讨了吸附动力学和吸附热力学特征.结果表明,当磷溶液初始浓度为20 mg·L-1,初始p H为6.0时,菱铁矿对磷的吸附效果较好,吸附平衡时间为48h.菱铁矿投加量为0.5~10 g时,随着投加量的增加,菱铁矿对磷的吸附效能逐渐提高.相对于NO-3、Cl-而言,SO2-4、HCO-3对菱铁矿去除磷有微弱的抑制作用.动力学研究发现,菱铁矿对磷的吸附过程更符合准二级动力学模型,吸附平衡可由Freundlich等温线方程描述,饱和吸附量为83.5μg·g-1.最后分别计算了288、303和318 K下的吸附热力学参数,发现吉布斯自由能(ΔG)均为负,焓变(ΔH)及熵变(ΔS)为正,表明该吸附过程为自发的吸热反应.     

改性松果粉对罗丹明B染料废水的吸附性能研究

将天然松果粉分别用乙二胺四乙酸(EDTA)、硫酸、氢氧化钠进行改性,以改性松果粉为吸附剂,探究了不同pH、投加量、吸附时间对罗丹明B吸附性能的影响.实验结果表明,经硫酸改性的松果粉对罗丹明B染料废水的最佳吸附条件为:硫酸质量浓度为2 mol·L-1,pH为6,罗丹明B初始质量浓度50 mg·L-1,吸附剂投加量4 g·L-1,吸附时间150 min,此条件下脱色率达到97.72%,吸附量达到12.22 mg·g-1.吸附动力学研究表明,此吸附过程符合准二级动力学方程,属于化学吸附.     

碱改性净水污泥对水中氨氮的吸附效能研究

采用氢氧化钠浸渍法改性净水污泥,研究了碱改性净水污泥对水中NH+4的去除性能.同时,考察了模拟废水pH、吸附剂投加量、NH+4初始浓度、吸附温度及吸附时间对吸附性能的影响.结果表明,当pH为弱酸性或中性,投加碱改性净水污泥20 g·L-1时,在室温下对初始浓度为50 mg·L-1的NH+4模拟废水振荡吸附120 min,可达到氨氮排放二级标准.将实验数据分别用吸附等温模型和动力学模型进行拟合,发现净水污泥对NH+4的吸附符合Langmuir模型和二级动力学模型,且净水污泥对氨氮的吸附包括静电吸引和离子交换两种作用机理.     

改性麦草秸秆对水中磷酸根吸附效果的研究

为实现农作物秸秆资源化,解决水体富营养化问题,将麦草秸秆化学改性成一种可以有效吸附水体中磷酸根的阳离子型吸附剂.考察了吸附剂投加量、磷酸根溶液初始pH、温度等因素对吸附效果的影响,分析了改性麦草秸秆对磷酸根的吸附动力学过程和吸附机理.结果表明,在吸附剂投加量为4 g·L-1和磷酸根溶液初始pH为4.0～7.5条件下,改性麦草秸秆对磷酸根的吸附效果最好,去除率均高于90%;改性麦草秸秆对磷酸根的吸附符合Freundlich等温模式,饱和吸附容量为2.38 mmol·g-1;吸附过程符合一级反应动力学方程,为快速反应过程;反应活化能为12.6 kJ·mol-1,反应速率对温度的变化不敏感.     

TiO2光催化降解PFOA的反应动力学及机制研究

全氟辛酸(PFOA)是一种新的持久性有机污染物,其处置技术是研究的热点.以UV254 nm紫外灯为光源,采用商品TiO2(P25)对PFOA进行光催化降解实验,并考察pH、TiO2用量、初始浓度、反应气氛对降解的影响.结果表明,反应符合准一级动力学方程,pH对反应有重要影响,氧气存在下能提高反应效率.在pH为3,TiO2用量为1.5 g·L-1,通入空气条件下反应7 h实现基本降解,速率常数为0.4206 h-1.投加俘获剂实验表明,空穴(h+)是主要的活性物质,其对反应速率贡献率为66.1%;羟基自由基(·OH)也参与PFOA的降解过程;投加NaF实验表明,PFOA在TiO2上吸附是反应发生的首要条件.UPLC-QTOF/MS分析表明,PFOA光催化降解逐级生成短链全氟羧酸(PFCAs).     

改性木屑对水中刚果红的吸附性能研究

对十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)改性木屑用于水中刚果红(CR)的去除进行了研究.用扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶红外光谱分析仪(FTIR)对木屑和改性木屑的性能进行表征.探讨了反应时间、pH、温度、剂量以及离子强度对改性木屑去除CR的影响.实验结果表明,CTAB改性后的木屑对刚果红的吸附量明显增大,改性前后木屑的最大吸附量分别为30.30和111.36 mg·g-1.反应过程在前20 min内反应速率很快,并约在120 min内达到吸附平衡.吸附动力学符合伪二级动力学模型.最佳反应温度为328 K,吸附剂最适投加量为0.09 g,吸附量的大小与溶液的初始pH值有关,且增加盐浓度,改性木屑的吸附能力增加.吸附等温线符合Langmuir方程,且吸附过程为吸热反应.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O^-₂是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

2014年北京奥体中心空气质量演变特征

利用中国环境监测总站发布的实时大气环境监测资料,选择北京国家奥林匹克体育中心(下称北京奥体中心)为研究对象,分析了2014年全年北京奥体中心空气质量演变特征. 结果表明:①2014年全年北京奥体中心首要污染污染物为PM_2.5,其次是NO₂,而PM_2.5和PM₁₀出现中度污染以上的污染事件主要集中在冬季和春末秋初;②PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO等主要污染物的年均质量浓度分别为89.75、141.12、21.83、64.26、48.60和1 210 μg/m3. 其中年均ρ(PM_2.5)是GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μg/m3)的2.6倍,年均ρ(PM₁₀)也是其二级标准限值(70 μg/m3)的2.0倍,年均ρ(SO₂)略高于其一级标准限值(20 μg/m3),而年均ρ(NO₂)则高于其标准限值(40 μg/m3);③北京奥体中心全年逐月ρ(SO₂)/ρ(NO₂)都小于1.00,年均值为0.37,反映出北京目前硝酸型污染特征越来越明显;④针对不同污染等级下各类污染物质量浓度的分析结果显示,严重污染时ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)平均值分别高达324.75和494.98 μg/m3,分别是世界卫生组织(WHO)《空气质量准则》推荐24 h平均浓度准则值的13和10倍,其浓度如此之高会对人体健康造成严重危害;⑤ρ(PM_2.5)年均24 h变化趋势表明,ρ(PM_2.5)具有明显的日变化特征,出现2个峰值,高峰值出现在午夜时分(23:00—翌日01:00),次高峰值出现在上午(09:00—11:00),最低值出现在下午(15:00—17:00),次低谷值则出现在凌晨(05:00—07:00),说明ρ(PM_2.5)除与混合层高度日变化特征密切相关外,还与人们的日常生活有一定联系.