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相似文献
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1.
气体稳定同位素比质谱法分析本底大气CO2的δ13C和δ18O   总被引:1,自引:0,他引:1  
将商用MAT253稳定同位素比质谱仪、Airtrap高效预浓缩气体捕集阱与自加工16口自动进样器集成,建立了高精度气体稳定同位素比质谱分析系统,用于程序化自动分析本底大气CO2的δ13C和δ18O.气样分析时用工作标气定量并穿插目标气测定,还定期用实验室上一级标气对工作标气和参比气进行标校,以保证分析结果的可靠和可比.结果表明,利用不同稳定同位素比范围的标气重复进样测试,发现该系统对δ13C和δ18O的分析精度分别优于0.03‰和0.06‰,能基本满足本底大气CO2的碳氧稳定同位素比分析需求和WMO/GAW质量目标.  相似文献   

2.
为研究岩溶区农业活动为主导的地下河流域硝酸盐污染来源,于2017年5~10月每24 d左右对重庆青木关流域6个采样点进行监测,利用~(15)N和~(18)O同位素技术对示踪硝酸盐来源进行解译,应用IsoSource模型计算出不同端元硝酸盐的贡献率.结果表明:(1)青木关农业区地下河系统存在较大的硝酸盐污染风险,大部分采样点出现不同程度NO_3~--N浓度超标现象.(2)空间上,青木关地下河中NO_3~--N浓度整体呈现由上游向下游升高的趋势.时间上,上游鱼塘和岩口落水洞以及下游姜家泉样点NO_3~--N浓度在5~6月因受农业施肥的影响,均呈上升趋势,6~9月受降水影响而出现不同程度升高或降低,9月之后随着农业活动减少而逐渐降低;中游土壤点NO_3~--N浓度保持较高值;中下游大鹿池NO_3~--N浓度较低且变幅不大.(3)通过硝酸盐~(15)N和~(18)O同位素分析,表明上游鱼塘和岩口落水洞的硝酸盐源于土壤有机氮、动物粪便及污废水混合;中游土壤点硝酸盐源于土壤有机氮、降水和肥料中NH_4~+;中下游大鹿池中硝酸盐来源于动物粪便及污废水、土壤有机氮、降水和肥料中NH_4~+的混合作用.地下河出口处姜家泉硝酸盐污染严重,其源于土壤有机氮、降水和肥料中NH_4~+、动物粪便及污废水、大气沉降的综合作用.(4)基于IsoSource模型对地下河出口处硝酸盐来源进行定量分析,发现动物粪便及污废水贡献率占46.4%,土壤有机氮占32.6%,降水与肥料中NH_4~+占18.6%,大气沉降仅占2.4%.  相似文献   

3.
为提升流域地表水硝酸盐溯源方法的可靠性,于2013~2015年在釜溪河流域,对流域水文和水质过程进行了连续监测,同步测定了流域内主要污染源和干支流河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O.基于SWAT(soil and water assessment tool)模型模拟了陆面水文和河道水文过程中的氨氮(NH_4~+)和硝酸盐(NO_3~-)迁移转化过程,在此基础上,耦合河道中硝酸盐~(15)N和~(18)O掺混、转化和分馏机制,发展了流域河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O模拟方法.结果表明,河道中硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O主要受流域内污染源以及不同水文期径流条件变化的影响,不同污染源同位素掺混过程对于同位素丰度变化的贡献率为82.74%,氮素转化过程中同位素分馏的贡献率为16.26%,SWAT模拟NH_4~+和NO_3~-浓度偏差对δ~(15)N和δ~(18)O模拟误差的影响为10.44%.由于降雨中硝酸盐δ~(18)O的变化范围显著地超过δ~(15)N的变化范围,以及河道硝酸盐18O来源复杂性,δ~(18)O模拟误差平均较δ~(15)N偏大18.72%.所提出的方法模拟河道硝酸盐的δ~(15)N和δ~(18)O结果的系统误差和偏差小于10%和15%.所提出的流域河道硝酸盐δ~(15)N和δ~(18)O模拟方法具有明确的物理意义,为河道氮素正向溯源提供了方法支撑.  相似文献   

4.
粤西云浮市大气降水δ18O与水汽来源的关系   总被引:2,自引:4,他引:2  
2005-04-05~2006-04-01期间在粤西云浮市采集了59次具有显著天气过程的大气降水样品, 并进行了稳定氧同位素测试, 结果显示此期间云浮市大气降水中δ18O值波动于-12.47‰~-0.18‰之间, 平均值为-4.91‰; 夏秋季(5~9月)的δ18O值相对偏低, 多数在-10.00‰~-5.00‰, 平均-6.30‰; 冬春季(11月~次年4月)的δ18O值相对偏高, 多数在-3.00‰~-1.00‰, 平均-2.20‰. 这些δ18O值与它们相应的气温、水汽压(e)呈较为显著负相关, 相关系数(R)均达-0.60, 而与降水量的负相关性较差, 相关系数(R)为-0.33. 与大致同时期的广州降水中δ18O月平均值相比, 云浮降水中δ18O呈相对低值, 可能与云浮市受到了较强的西南季风叠加影响有关. 后推气流轨迹的结果表明, 这些大气降水δ18O值在前汛期(4~6月)、后汛期(7~9月)和非汛期(10月~次年4月)中的变化很大程度上受不同水汽来源决定, 表明降水δ18O值在一定程度上具有指示水汽来源的作用: δ18O值偏高的大气降水其水汽可能主要来源于西太平洋的副热带海区(包括我国南海海域)的变性热带太平洋暖气团; 而δ18O值偏低的大气降水其水汽则来源于印度洋和孟加拉湾的变性热带海洋气团.  相似文献   

5.
利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.  相似文献   

6.
不同光源下TiO2/ACF同时脱硫脱硝实验研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
韩静  赵毅 《环境科学》2009,30(4):997-1002
实验室制备了负载型二氧化钛光催化剂TiO2/ACF,利用自行设计的光催化反应器,在紫外和可见2种光源下进行了同时脱硫脱硝试验,确定了最佳的试验条件,比较了2种不同光源下的脱除效率.结果表明,烟气中氧含量、反应温度、烟气含湿量、光照强度等是影响光催化的主要因素,在紫外光源的照射下,负载型TiO2/ACF光催化剂脱除SO2和NO的效率分别达到99.7%和64.3%,在可见光源的照射下,负载型TiO2/ACF光催化剂脱除SO2和NO的效率分别达到97.5%和49.6%, 5次平行试验结果表明,平行数据的标准偏差S较小.通过反应后吸收液的离子色谱分析,推测了2种不同光源下同时脱硫脱硝的反应机制.  相似文献   

7.
采用密闭培养实验装置于室温(25℃左右)及pH为7.5条件下,对西湖底泥中有机质完全降解及转化为CO  相似文献   

8.
《中国环境科学》2001,21(6):490-492
根据煤炭、石油和天然气等化石燃料的CO2排放量及其碳稳定同位素组成,用按比例叠加的方法逐年计算1860~1996年CO2化石燃料源的d13CO2(PDB),用简单全球碳循环模式研究该变化对大气d13CO2的影响,并将计算结果与CMDL近10年的监测数据进行对比.结果表明,化石燃料源的d13CO2在140年内下降了4.5‰,在碳循环模式中考虑这种动态变化之后,大气d13CO2的模拟结果与同期实测值的相关程度有较大提高.  相似文献   

9.
不同水汽来源对湖南长沙地区降水中 δD、δ18O的影响   总被引:3,自引:1,他引:3  
根据2010年在长沙地区进行降水收集和气象要素观测的资料,分析了该地区降水中δ18O与温度、降水量之间的关系,揭示了降水中δD、δ18O的变化特征,讨论了水汽输送对降水中δ18O变化的影响。结果表明,在天气尺度下,长沙地区大气降水中δ18O与降水量、温度之间存在显著的负相关关系,即该地区降水中δ18O的变化具有显著的降水量效应及反温度效应。对长沙地区的降雪样和降雨样进行线性回归,得出大降水事件和降雪的大气降水线具有较大斜率和截距。随着降水量的减小,大气降水线方程的斜率和截距也逐渐减小,这主要由于小降水事件的雨滴在降落过程中受到二次蒸发强烈,同位素分馏强烈。利用HYSPLIT模式追踪该地区气流的轨迹发现,在季风降水期间(5—9月),δ18O值偏低的水汽主要来自孟加拉湾、南海洋面与西太平洋海区;在非季风降水期间(10—4月),δ18O值偏高的水汽主要来自西风带携带的水汽和局地水汽环流。  相似文献   

10.
青奥会期间基于δ13C观测的大气CO2来源解析   总被引:1,自引:0,他引:1  
开展城市冠层大气CO_2及其δ~(13)C的观测有助于解析自然源与人为源在区域碳循环中的作用.本研究于南京青奥会期间开展了大气CO_2及其δ~(13)C高频原位观测,在小时尺度至日尺度上对比了有无临时排放管制期间大气CO_2及其δ~(13)C的差异.研究发现,短期减排对降低区域尺度大气CO_2浓度有明显的短期效应(21×10-6),在整个青奥会临时管控期间长三角地区实际削减燃煤排放5%.本研究进一步采用Miller-Tans方法确定了长三角地区的CO_2排放源同位素组分;基于文献调查,提供了长三角地区主要人为源和自然源的δ~(13)C信息;量化了长三角夏季CO_2地表净通量、植被通量及人为排放通量.结果表明,水泥工业过程排放是长三角地区夏季大气δ~(13)C富集的主要人为原因(2.36‰).夏季长三角地区植被作用可以抵消23%~39%的人为CO_2排放.本文旨在通过采用自上而下的观测数据与传统IPCC的排放源清单相结合的方案,为城市区域碳源解析提供新的拆分方案.  相似文献   

11.
应用改进的磷钼酸铵(AMP)富集法吸附、富集海水中的137Cs,并采用γ谱仪进行测量。结果表明,改进磷钼酸铵法最佳的实验条件为:量取20~100 L海水样品,调节pH 1.2~3.3,按每5 L水样50 mg、1 g的比例分别先后加入铯载体和40~60目的磷钼酸铵(AMP),通入30 L/min的气泡搅拌30 min,放置澄清4 h以上(一般放置时间不超过24 h)。用改进磷钼酸铵法取40 L海水样品进行实验时,铯的化学回收率93%~100%,放射性137Cs回收率94%~102%。γ能谱法测定海水中137Cs分析结果和β计数法进行比较,两者在t检验上没有显著性差异,证明γ能谱法测定大体积海水中137Cs的方法是可行的。  相似文献   

12.
硫酸对乌江中上游段岩溶水化学及δ13 CDIC的影响   总被引:2,自引:1,他引:2  
对乌江中上游段地表和地下水水化学、溶解无机碳(DIC)同位素组成(δ13CDIC)进行了测试,探讨流域水化学特征及主要影响因素,利用化学计量法对硫酸溶蚀碳酸盐岩的比例及对HCO-3离子的贡献比例进行了计算.结果表明:1乌江上游段地表和地下水优势阳离子均为Ca2+,分别占全部阳离子的50%以上,阴离子以HCO-3、SO2-4为主,两者占总阴离子的85%以上,水化学类型主要为HCO3-Ca,部分为HCO3·SO4-Ca型,反映出部分地下水和地表水可能受到人类源的SO2-4影响;2地下水和地表水的δ13CDIC值介于-12.98‰~-6.36‰,且[Ca2++Mg2+]/[HCO-3]当量比值介于1.11~1.90,H2SO4对流域水化学和δ13CDIC具有重要影响;3硫酸溶解碳酸盐岩对地下水(Ca2++Mg2+)和HCO-3的贡献变化分别介于20.59%~92.87%(平均贡献率为51.50%)和11.47%~86.69%(平均贡献率为36.90%);对地表水(Ca2++Mg2+)和HCO-3的贡献变化分别介于56.14%~94.55%(平均贡献率为76.89%)和39.02%~89.66%(平均贡献率为64.24%),显示硫酸显著地影响到流域碳酸盐岩的风化过程.研究结果对乌江流域水资源的保护和开发利用及岩溶碳循环研究意义重大.  相似文献   

13.
δ-MnO2氧化降解苯酚的机理研究   总被引:3,自引:0,他引:3  
徐建  张莹  李蕾  郭昌胜  张远 《环境科学学报》2013,33(4):1010-1016
δ-MnO2以水羟锰矿和水钠锰矿的形式普遍存在于陆地和海洋环境中,是酚类等有机污染物发生非生物转化的重要氧化剂.本文研究了实验室制备的δ-MnO2悬浮液对苯酚的去除作用,同时讨论了pH、二氧化锰投加量、离子强度、共存金属离子和腐殖酸等不同影响因素对苯酚去除效率的影响.结果表明,苯酚氧化降解的最佳pH和δ-MnO2投加量分别为3.62和0.13 mg·L-1.溶液中共存的Na+和Mn2+会对苯酚氧化降解产生抑制作用,而Mg2+和Ca2+对反应过程没有明显的影响.溶液中共存的腐殖酸也对苯酚的降解过程产生了抑制作用,随着腐殖酸的浓度由1 mg·L-1增加到5 mg·L-1,苯酚的去除率从96.9%降为78.9%.GC-MS分析发现,对苯二酚为该过程的主要中间产物,同时给出了苯酚在δ-MnO2存在时的可能降解机制.  相似文献   

14.
采用紫外可见光谱(UV-Vis)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)及离子色谱(IC)技术对HNO3在α-Fe2O3表面暗反应和308nm下光解反应进行了研究.考察了时间、HNO3浓度、相对湿度(RH)等条件对反应的影响.结果表明,随着HNO3浓度、光照时间的增加,HNO3在气相与α-Fe2O3表面光解产物浓度均呈指数增加;HNO3在α-Fe2O3表面光解产生的NO2、NO分别为气相产生的3.27及3.87倍,而无论气相还是表面光解的NO2浓度均约为NO的2倍.随着RH的增加,HNO3光解产生的HONO的浓度随之呈指数增大,其产率从RH 20%时的0.023增加到90%时的0.087.α-Fe2O3的表面效应在HNO3的表面光解反应中起主导作用.  相似文献   

15.
本文拟建立掺磷管状氮化碳(PTCN)/CaO2/可见光(vis)体系,将其应用于海水养殖废水中处理目标污染物环丙沙星(CIP),并探究该体系反应机理及抗生素CIP的环境归趋.实验结果表明,PTCN/CaO2/vis体系具备良好的抗生素降解能力,在实验条件下CIP的表观降解速率常数kobs为7.15×10-2min-1;单因素实验表明,在酸性条件下,体系表现出更强的CIP降解效能,水中共存因子对体系降解CIP存在一定的影响;同时,体系降解污染物能力随CIP浓度降低而逐渐增强;此外,该体系表现出优异的可循环性能,PTCN在5次循环后,CIP的降解率仍能保持82.5%.体系降解CIP过程中,活性物质O2-占主导地位,1O2和h+这两种活性物质也起到一定的贡献作用;相标污染物CIP在体系中的降解过程包括脱羧反应和哌嗪环氧化;降解过程中大多数中间产物对水生生物表现出更为友好的特征...  相似文献   

16.
王小雷  杨浩  顾祝军  张明礼 《环境科学》2014,35(7):2565-2571
对比分析了两个不同营养湖泊抚仙湖和滇池湖中心部位沉积物柱芯放射性核素210Pbex和营养盐(TOC、TN和TP)的垂向分布特征,探讨了两个湖泊不同湖区沉积物柱芯中210Pbex与营养盐(TOC、TN和TP)之间的相关关系.结果表明,两个湖泊沉积物柱芯中210Pbex和营养盐各个指标的垂向分布存在差异,总体上滇池沉积物柱芯中210Pbex的波动变化幅度略高于抚仙湖.滇池表层沉积物中210Pbex较为紊乱的分布特征与人类活动影响下的沉积物中Pb的物理化学迁移有关.沉积物中营养盐各个指标的变化则与特定历史时期不同强度的自然演化和人类活动双重因素影响密切相关.放射性核素210Pbex和营养盐各个指标之间的相关关系与两个湖泊或同一湖泊不同湖区的营养水平高低有关,其变化关系为富营养化湖泊滇池>贫营养湖泊抚仙湖,抚仙湖北岸>南岸.就单个营养盐指标与210Pbex之间的相关关系而言,TOC最强,TP次之,TN最弱.  相似文献   

17.
为分析城市化进程导致的城市生态环境问题,采用不透水表面覆盖率(impervious surface coverage,ISC)作为宏观地理指标表征昆明市城市化水平,以ρ(PM2.5)反映城市化进程带来的大气环境问题,基于不同空间尺度和空间数理统计研究了ISC与ρ(PM2.5)的对应关系.结果表明:2000-2015年,昆明ISC从9.36%增至16.37%,ρ(PM2.5)年均值从17.12μg/m3增至28.63μg/m3,并且二者空间分布总体一致.从乡镇尺度分析,乡镇ρ(PM2.5)和ISC具有显著空间自相关性,二者2015年Moran's I指数分别为0.58和0.29(P < 0.001),具有显著正相关性(R2=0.803,P < 0.001).当乡镇ISC>5%时,有58.14%(25/43)的乡镇已污染[ρ(PM2.5)>25μg/m3];当乡镇ISC>10%时,有71.43%(25/35)的乡镇已污染;当乡镇ISC>25%时,有100%(26/26)的乡镇处于污染状态;但当乡镇ISC < 5%时,所有乡镇的ρ(PM2.5)都低于25μg/m3.从站点尺度分析,所有站点旱季比雨季污染严重;主城区站点(ISC高)比城郊区站点(ISC低)污染严重,其中前者季节变化为冬天>春天>秋天>夏天,后者为春天>冬天>夏天>秋天;站点缓冲区ISC与ρ(PM2.5)的相关性显著(R2=0.893,P < 0.001).研究显示,未来中国新型城市化建设中应当考虑城市不透水表面比例和空间分布,保证新型城市拥有足够的绿色空间,建设生态城市.   相似文献   

18.
选取CH4、O2、CO2、Ar、NO、NH3,等气体,作为混合气和煤粉一起送入一维沉降炉内,以模拟O2/CO2气氛下煤中燃料氮、循环NO以及二者的相互作用对NO排放的影响,结果显示,在还原性气氛下NH3、HCN、CH4、CO与循环NO间的反应是NO排放下降的主要因素,且煤焦与NO的异相反应、吸附反应对NO的降解效果要明显高于氧化性气氛,同时,CO2体积分数的增加使得燃料中氮的氧化率升高,循环NO的降解率下降;氧化性气氛下随CO2体积分数的增加,燃料中氮的氧化率也增加,但循环NO的降解率升高.当CO2体积分数不变时,其对NO降解的作用随循环NO体积分数的增加愈加明显,在循环NO也不变且CO2体积分数较低时,随过量空气系数的增加,循环NO的降解率下降,而CO2体积分数较高时则出现相反情况。  相似文献   

19.
以三乙烯四胺(TETA)为阳离子前驱体、氟硼酸(HBF_4)为阴离子前驱体制备多胺基离子液体[TETAH]~+[BF_4]~-,并与助溶剂乙二醇(EG)按一定计量比组成[TETAH]~+[BF_4]~--EG混合体系.实验考察了离子液体的浓度、吸收温度和气体流量等对该混合体系吸收CO_2性能的影响.结果表明,当[TETAH]~+[BF_4]~-的浓度为20%,吸收温度为15℃,气体流量为200 mL·min~(-1)时,该混合体系对CO_2的吸收容量达到1.50 mol·mol~(-1)(以每mol离子液体吸收的CO_2量(mol)计,下同);离子液体的浓度、CO_2流量和温度均会影响该混合体系达到吸收平衡的时间.同时,该混合体系对CO_2的吸收容量均高于[TETAH]~+[BF_4]~-和EG单独吸收CO_2的容量,这表明离子液体[TETAH]~+[BF_4]~-与助溶剂EG之间存在某种协同作用.另外,该混合体系具有良好的再生性能,在80℃的条件下经过5次吸收-解吸循环实验后的吸收摩尔分率为1.00 mol·mol~(-1),性能下降仅为33.3%.  相似文献   

20.
为研究纳米级V2O5与MoO3催化剂表面结构对其催化氧化碳烟活性的影响,以TiO2为载体,采用等体积浸渍法制备了不同负载率(5%、10%、20%、40%)的V2O5/TiO2与MoO3/TiO2催化剂,通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)对比研究了2种催化剂在TiO2载体上的分散状态及物相结构.以Printex-U碳黑为试验用碳烟,采用热重分析仪对V2O5与MoO3催化剂催化碳烟氧化的活性进行了比较.结果表明:V2O5与MoO3在TiO2载体上均存在一个单层分散饱和阈值,分别为V20(负载率为20%,下同)、Mo10,在该阈值前后活性组分在载体上分别以单层分散状态和明显的晶态存在.对于V2O5催化剂,其最佳催化活性出现在负载率接近单层分散饱和阈值时,与无催化状态相比,Ti(起燃温度)、Tp(最大失重率温度)以及Tf(燃尽温度)分别下降了69.1、46.0、23.0 ℃,有明显的阈值效应.而对于MoO3催化剂,因其自身低熔点性而表现出良好的表面迁移能力,再加上α-MoO3晶体特有的层状结构,使其可释放出更多的晶格氧,随着负载率的增加,该催化剂催化氧化碳烟活性持续增加,并且未观察到明显的阈值效应.研究显示,在相同负载率下,MoO3催化剂催化氧化碳烟活性均高于V2O5催化剂.   相似文献   

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