颗粒物有机源示踪物的筛选与应用综述

大气颗粒物中的不少有机组分具有较强的源指向性,是识别颗粒物来源并评估各污染源对城市大气环境影响的重要工具之一.前人因此针对不同污染源颗粒物有机组成进行了广泛研究,并筛选出大量具有源指纹意义的有机示踪物.本文对前人的相关工作进行了简要整理,重点关注了生物质燃烧、餐饮源、化石燃料燃烧和交通源排放颗粒物有机组成特征,总结了这4类污染源主要的源示踪物,系统计算了各污染源的特征比值,并以此讨论了有机源示踪物在颗粒物源解析方面的运用.此外,也进一步分析了目前国内外源示踪物筛选工作的不足,指出了新的源示踪物筛选方向.     

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

利用SPAMS研究南宁市四季细颗粒物的化学成分及污染来源

为研究南宁市四季大气颗粒物的化学成分及污染来源,利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)对南宁市2015年四季大气细颗粒物进行观测.SPAMS所测得4个观测阶段大气细颗粒物数浓度与细颗粒物质量浓度线性相关系数均在0.75以上,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.南宁市四季大气细颗粒物平均质谱图体现出冬、春两季二次反应生成的污染物质较多.利用自适应共振神经网络分类方法对细颗粒物化学成分进行分类,南宁市细颗粒物各化学成分数浓度占比和污染来源在四季均有差异,且化学成分能体现污染来源.冬季元素碳最高,对应较高的燃煤源;秋季有机碳最高,对应较高的机动车尾气源;夏季富钾颗粒、左旋葡聚糖和矿物质较高,对应较高的生物质燃烧源和扬尘源;春季富钠颗粒和重金属略高.在污染升高过程,生物质燃烧源和燃煤源等贡献较大.     

基于PMF模型的大气颗粒物多点位来源解析研究

随着环境监测数据空间分辨率的提高,越来越多研究人员选择将大气颗粒物多点位数据合并进行解析.本文通过模拟试验的方法,共设定了三大类八小类情景评估了不同条件下将多点位受体（大气颗粒物）进行解析的结果,同时结合合肥市2014年PM_2.5数据进一步验证多点位数据合并解析的适用性.结果表明：各点位间源贡献时间趋势完全一致时,多点位合并解析并不会使PMF模型的结果变好.各点位间源贡献时间趋势差异明显时,多点位合并解析更易解析出结果.各点位间源贡献时间趋势部分相同时,多点位合并解析的结果整体趋于变好,但是对某些源类的解析可能更差.     

基于多种新型受体模型的PM2.5来源解析对比

为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值（PMF/ME2-SR）、偏目标转换-正定矩阵分解（PTT-PMF）、正定矩阵分解（PMF）和化学质量平衡（CMB）这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_2.5)数据进行同步解析并互相验证.结果发现,燃煤源（25%～26%）、扬尘源（19%～21%）、二次硝酸盐（17%～19%）、二次硫酸盐（16%）、机动车源（13%～15%）、生物质燃烧源（4%～7%）和钢铁源（1%～2%）这7种主要污染源对研究地区PM_2.5有贡献.通过比较不同模型获得的源成分谱和源贡献以及计算各源的差异系数（CD）和平均绝对误差（AAE）,发现4种模型的解析结果具有较高的一致性（平均CD值在0.6～0.7之间）,但不同模型对各污染源中组分的识别存在差异.相比于传统PMF模型,PMF/ME2-SR模型由于纳入一次源类的特征比值,能够更好地区分源谱特征较为相似的源类,如扬尘源的CD和AAE分别比PMF模型低15%和54%; PTT-PMF模型以实测一次源谱和虚拟二次源谱为约束目标,计算的二次硫...     

PM10 source apportionment in California's San Joaquin valley

A PM10 (particulate matter with aerodynamic diameter equal to or less than 10 μm) aerosol study was carried out at six sites in California's San Joaquin Valley (SJV) from 14 June 1988 to 9 June 1989, as part of the 1988–1989 Valley Air Quality Study (VAQS). Concentrations of PM10 and PM2.5 (particles with aerodynamic diameters equal to or less than 2.5 μm) mass, organic and elemental carbon, nitrate, sulfate, ammonium and elements were determined in 24-h aerosol samples collected at three urban (Stockton, Fresno, Bakersfield) and three non-urban (Crows Landing, Fellows, Kern Wildlife Refuge) locations during this period. The sources which contributed to ambient concentrations of PM10 were determined by applying the Chemical Mass Balance (CMB) receptor model using the source profiles determined specifically for that study area.The VAQS data indicates the federal 24-h PM10 standard of 150 μg m⁻³ was exceeded at four out of the six sites and for reasons which differ by season and by spatial region of influence. The annual average source contributions to the PM10 at Bakersfield, the site with the highest annual average, were 54% from primary geological material, 15% from secondary ammonium nitrate, 10% from primary motor vehicle exhaust, 8% from primary construction; the remaining 4% was unexplained. The results of the source apportionment at all sites show that geological contributions (fugitive dust from tilling, roadways and construction) are largest in summer and fall months, while secondary ammonium nitrate contributions (deriving from direct emissions of ammonia and oxides of nitrogen from agricultural activities and engine exhaust) are largest during winter months.     

2019年元旦前后石家庄市重污染过程PM2.5污染特征及来源解析

2018年12月30日至2019年1月15日石家庄市发生了连续的灰霾天气,出现12个重污染天,首要污染物均为PM_2.5.本文从污染演变、时空分布、组分分析、污染来源和气象因素等多方面展开分析探讨污染成因.结果表明,PM_2.5主要成分为二次无机离子（65.4%）,主要来源为燃煤（24.4%）和工业工艺源（23.7%）.随污染加剧SO₄^2-占比和二次无机源贡献均大幅增加.先后受来自偏南-东南和偏西-西南方向低空气团及特殊地形、静稳高湿、近地逆温等不利气象条件影响,燃煤、工业和机动车尾气等一次源产生的污染物在太行山前快速积累,气态污染物二次转化和颗粒物吸湿增长推高PM_2.5,硫酸盐暴发式增长加剧污染发生.建议重污染应急响应期间在确保各项减排措施落实到位情况下,加强二次无机组分前体物SO₂、NO_x及NH₃排放源的管控,并重点关注SO₂排放源（散煤等）,同时加强市区东北方向新乐、无极、深泽、晋州和行唐区县大气排放源管理,减少局地传输影响.     

西安市人为源一次PM2.5排放清单及减排潜力研究

颗粒物是影响西安市环境空气质量的主要因子.结合《西安统计年鉴2015》《2014年环境统计数据》和现场调查等确定了西安市各类PM_2.5排放源的活动水平数据,采用物料衡算法和排放因子法测算了西安市2014年大气中PM_2.5的年排放总量,并从行业和区域角度详细分析了PM_2.5的排放贡献率.在此基础上,以2014年为基准年,依据西安市地方政策和各行业最新排放标准,对PM_2.5的减排潜力进行了预测.结果表明:2014年西安市人为源一次PM_2.5排放总量为33 660.1 t,其中,固定燃烧源、工艺过程源、移动源、生物质燃烧源、扬尘源和餐饮源的贡献率分别为27.6%、23.5%、6.8%、10.7%、31.1%和0.3%.道路扬尘、窑炉和发电为西安市PM_2.5的重点排放行业,其PM_2.5排放量分别占排放总量的21.4%、20.3%和11.0%.各区县中,鄠邑区、灞桥区和未央区的PM_2.5排放量较高,其贡献率分别为15.7%、13.7%和12.7%;新城区PM_2.5排放量最小,为297.8 t/a.2014年西安市PM_2.5平均排放强度为2.07 t/km2,其中,碑林区排放强度（16.80 t/km2）最大,高陵区（0.48 t/km2）最小.按照《西安市2017年"铁腕治霾保卫蓝天"工作实施方案》等新政策的规定,预测在新的排放标准下西安市PM_2.5排放量将比2014年削减63.7%.研究显示,固定燃烧源、工艺过程源和生物质燃烧源有较大的减排潜力.      

扬州市PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评估

本研究利用正定矩阵因子分解模型(PMF)-健康风险评价模型(HMHR)探究了扬州市细颗粒物(PM_(2.5))中重金属污染来源及不同污染源对重金属潜在健康风险值的贡献.结果表明,各重金属全年浓度均值为Pb(64. 4 ng·m~(-3)) Cr(25. 24ng·m~(-3)) As(6. 36 ng·m~(-3)) Ni(5. 36 ng·m~(-3)) Cd(3. 34 ng·m~(-3)) Co(1. 21 ng·m~(-3));各污染源对PM_(2.5)贡献分别为二次源(37. 7%)燃煤源(19. 4%)扬尘(17. 5%)机动车(16. 9%)建筑尘(5. 2%)工业源(3. 4%). As主要源于燃煤、机动车和扬尘; Co主要源于工业源;燃煤源对Pb的浓度贡献较高;工业源对Ni、Cd含量的贡献最高.不同污染源的健康风险依次为扬尘源、燃煤源、机动车、工业源、建筑尘.扬尘源和燃煤源的潜在健康风险较其他污染源为高,与其源谱中重金属元素占比较大且对PM_(2.5)贡献浓度较高有关.     

Anthropogenic contributions to the carbonaceous content of aerosols over the Pacific Ocean

During a joint U.S./U.S.S.R. research cruise from 3 May to 27 July 1987 both total and fine (< 2 μm) particulate material was sampled. This cruise started in the Hawaiian Islands and then proceeded to the Kamchatka peninsula, south to Wellington, New Zealand, south of Australia into the Indian Ocean, to Singapore and then returned to the Hawaiian Islands by sailing just north of the Equator. Particulate samples, collected on quartz fiber and Teflon filters, were analysed for organic and elemental carbon by transmission thermo-optical carbon analysis and for trace elements by energy dispersive X-ray fluorescence.In the Northern Hemisphere the total particulate, organic carbon and elemental carbon concentration ranges were, respectively, 10–25, 0.5–2.5 and 0–0.3 μg m⁻³. In the Southern Hemisphere they were, respectively, 5–10, <0.6 and <0.02 μg m⁻³. In the Northern Hemisphere the fine particulate concentration range was 2–15 μg m⁻³ and the fine fraction varied from 20 to 80% of total aerosol loading. In the Southern Hemisphere the fine particulate loading was 1.2–1.7 μg m⁻³ and was usually less than 20% of the total particulate mass.Chemical mass balance (CMB) modeling was used to determine possible anthropogenic particulate contributions to the ocean aerosol. Readily available source profiles were used for CMB modeling. Sea-salt aerosol was represented by either the conventional EPA marine source profile or by the average of ambient ocean aerosols sampled in very clean mid-ocean regions. Usually 60–90% of ambient particulate mass was “explained” by the CMB model. Sources such as soil, catalytic auto emissions and wood-burning emissions were found to be possible contributors to the ocean aerosol, especially in the Northern Hemisphere. Anthropogenic contributions were estimated to contribute from 10 to 30% of oceanic aerosol mass. Emissions from a hugh forest fire that burned in northern China during the spring of 1987 were possibly detected, but the CMB model cannot distinguish this source from emissions from heating and cooking with wood.Since anthropogenic emissions are mainly combustion emissions which usually contain a large carbon component, carbon data is essential to CMB modeling. The relatively good CMB results obtained in this study suggest that it might be useful to develop source profiles for major emission sources in those countries which contribute most directly to oceanic aerosols. Perhaps characteristic national or regional source profiles could be developed.     

利用二重源解析技术解析抚顺市大气颗粒物的来源

在利用CMB模型对大气颗粒物进行解析时经常遇到一组数据多种结果的现象,同时,扬尘属于混合尘源类,与一些单一尘源类之间可能存在严重的共线性,从而很难准确地解析出各单一尘源类对受体的贡献值.二重源解析技术较好地解决了上述问题.本文利用二重源解析技术对抚顺市的大气颗粒物来源进行了解析.解析结果表明扬尘、土壤风沙尘、煤烟尘和有机碳是抚顺市环境空气中TSP的四大排放源类,其贡献率分别为扬尘37.5%、土壤风沙尘15.9%、有机碳13.9%、煤烟尘6.0%.     

Characteristics of air particulate matter and their sources inurban and rural area of Beijing, China

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＴｈｅｒｅｉｓａｇｒｏｗｉｎｇａｗａｒｅｎｅｓｓｔｏｔｈｅｉｍｐｏｒｔａｎｃｅｏｆａｉｒｐｏｌｌｕｔｉｏｎｉｎｍａｊｏｒｃｉｔｅｓ.Ａｎｕｍｂｅｒｏｆｓｔｕｄｉｅｓｈａｖｅｓｈｏｗｎｔｈａｔｔｈｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｏｆｃｅｒｔａｉｎｔｒａｃｅｅｌｅｍｅｎｔｓｉｎｔｈｅｕｒｂａｎａｔｍｏｓｐｈｅｒｅｈａｖｅｂｅｅｎｅｌｅｖａｔｅｄｂｙ ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ ,ａｎｄｔｈｅｒｅｆｏｒｅ ,ｔｈｅｈｉｇｈｅｓｔｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｏｆｔｈｅｓｅｃｈｅｍｉｃａｌｃｏｎｔ…     

浙江省人为源氨排放清单建立及分布特征

通过收集各类氨排放源的活动水平数据,选取合适的排放因子以及估算方法,建立了2017年浙江省人为源氨排放清单,分析各排放源的排放分摊率以及浙江省各市的排放情况,并利用ArcGIS对浙江省氨排放量和排放强度的空间分布进行分析.结果表明, 2017年浙江省人为源氨排放量为122.00 kt,以农业源排放为主,其中农田生态系统氨排放量最高,达到36.06 kt,并以氮肥施用贡献最大(87.12%);其次是禽畜养殖,占到人为源氨排放总量的29.44%.非农业源中废物处理和人体排放源贡献最大,分别占到非农业源氨排放量的44.07%和28.49%. 2017年杭州市氨排放量最高,占浙江省氨排放总量的17.83%;但嘉兴市的氨排放强度最大,达到3.82 t·km~(-2).从空间分布来看,氨排放量主要集中在浙江省北部和东南部,而浙江省北部和东北部的氨排放强度相对较高.     

上海夏季PM2.5中有机物的组分特征、空间分布和来源

有机物是大气细颗粒物(PM_(2.5))的重要组成部分,其来源和组分非常复杂,是大气科学研究的难点和热点.本研究定量表征了上海地区夏季3个不同功能站点PM_(2.5)中78种有机组分,分析了其组成特征及空间差异,并采用后向轨迹、指示物、特征比值等方法对其来源进行了探讨.结果表明,上海西部郊区青浦和徐汇的有机组分检出浓度相近,约为(317±129)ng·m~(-3),高于东部沿海.78种有机组分中,脂肪酸类物质的占比最高,之后依次为左旋葡聚糖、正构烷烃和多环芳烃,藿烷的占比最低.基于示踪物比值法初步分析结果表明,上海地区的颗粒有机物主要来源于汽油车尾气排放,此外中心城区和西部郊区在观测期间受到了一定程度的生物质燃烧污染,可能与西北方向的污染输送有关.就具体组分而言,在西部郊区青浦,脂肪酸主要来自于陆生植物排放,而在东部沿海地区临港,其还会受到海洋浮游植物和微生物的影响;PAH特征比值的分析表明煤燃烧和机动车尾气对多环芳烃具有重要贡献.相关研究结果有助于对上海有机气溶胶的污染特征及来源的深入认识,为开展颗粒有机物的防治提供一定的基础支撑.     

重庆主城区大气PM10及PM2.5来源解析

为探讨重庆主城区4个季节大气PM₁₀和PM_2.5的主要来源,于2012年2—12月在重庆主城区的工业区、文教区和居住区5个环境监测点同步采集PM₁₀及PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳含量及其分布特征. 采集了重庆主城区土壤尘、建筑水泥尘、扬尘、移动源(包括机动车、施工机械及船舶)、工业源(包括固定燃烧源及工业工艺过程源)、生物质燃烧源及餐饮源等7类污染源,建立了重庆市本地化的污染源成分谱库. 利用CMB(化学质量平衡)受体模型及二重源解析技术分析了PM₁₀及PM_2.5的来源. 结果表明:重庆主城区大气中ρ(PM₁₀)及ρ(PM_2.5)的年均值分别为153.2和113.1 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值2倍以上. 大气PM₁₀的主要来源为扬尘、二次粒子和移动源(贡献率分别为23.9%、23.5%和23.4%),大气PM_2.5主要来源于二次粒子和移动源(贡献率分别为30.1%和27.9%).PM₁₀和PM_2.5的主要源类贡献率差别不大,表明研究区域内大气颗粒物污染控制应采取多源控制原则. 大气PM₁₀来源的季节性变化特征表现为春季和秋季主要以扬尘为主、夏季和冬季主要以二次粒子为主.      

基于受体和化学传输的综合模型解析重庆PM2.5来源

为进一步提高PM_2.5污染源解析的准确性,研究提出一种基于受体和化学传输的综合源解析模型（CTM-RM）,并以重庆冬季一次典型PM_2.5污染过程为例（2019年1月21～27日）开展模型评估与应用.结果表明,观测期间基于CTM-RM获得的模拟误差平方值较CAMx/PSAT低84.58%,PM_2.5及其化学组分浓度的模拟相对误差值较CAMx/PSAT下降15.69%～92.86%;此外,CTM-RM还可以获取重庆市PM_2.5污染源贡献的时空分布特征.观测期间,主城区PM_2.5农业源、工业源、电力源、民用源、交通源和其他源的调整因子R值分别为1.39±0.38、 1.54±0.48、 1.01±0.13、 1.02±0.58、 0.86±0.59和0.58±0.67,各污染源R值的累积分布函数差异明显.民用源和工业源是主城区PM_2.5的主要污染源（46.23%和28.23%）.与其他源不同,污染日交通源贡献率（8.62%）同比清洁日显著上升（P<0.00...     

冬季巢湖SPOM来源、空间变化及营养盐效应

为研究枯水期巢湖水体悬浮颗粒物（SPM）营养元素组成及其潜在环境效应,分析了2020年1月巢湖18个采样点表层水体SPM含量、颗粒有机质（SPOM）含量及氮磷组成,并利用颗粒有机碳、氮同位素组成及C/N研究了冬季巢湖SPOM的来源及其空间变化. 结果表明,悬浮颗粒物总磷(PP)浓度为0.032~0.065 mg/L,平均值为0.049 mg/L;悬浮颗粒物无机磷(PIP)浓度为0.018~0.046 mg/L,平均值为0.032 mg/L,是PP的主要组分,二者浓度均呈西湖区>东湖区>中湖区的空间分布特征. 悬浮颗粒物总氮(PN)浓度为0.254~0.424 mg/L,平均值为0.342 mg/L,其中悬浮颗粒物有机氮(PON)占比较高,表明颗粒态氮以湖泊内源性有机来源为主. 巢湖表层水体SPOM的δ13C范围在?28.72‰~?26.68‰之间,δ15N为3.34‰~9.97‰,C/N为2.51±0.95,指示冬季枯水期水体SPOM主要来自内源水生生物碎屑,而陆源径流输入对湖泊颗粒物影响较小. 研究显示:冬季巢湖悬浮颗粒有机质主要来自湖泊内源,具有潜在的营养盐效应,污染控制需要相应的策略.      

Receptor modeling of the Antwerp aerosol

Receptor modeling, using factor analysis, was applied for the source identification and source apportionment of air particulate samples which were collected during two sampling campaigns in Antwerp, Belgium, and analyzed by particle-induced X-ray emission (PIXE) analysis. In a summer campaign (July 1986), 16 12-h samples of total aerosol were taken using conventional low volume filter equipment. In a winter campaign (February–March 1987) 120 24-h samples, consisting of 40 coarse, 40 fine and 40 total aerosol samples, were collected using a stacked filter unit and a total filter sampler. In both campaigns between three and five sources were discerned, most of which could be attributed to existing urban sources of air particulate matter. For each source, source profiles and absolute elemental contributions were calculated.     

非重点行业炉窑典型大气污染物“十四五”减排潜力研究

工业炉窑是大气污染物的重要排放源之一,针对除钢铁、水泥、焦化、石化等行业外的非重点行业炉窑,研究二氧化硫、氮氧化物、颗粒物的排放量及其在2025年的削减潜力,以期对“十四五”时期炉窑污染治理提出建议.非重点行业炉窑具有行业和区域分布广、底数不清、治理水平差、对环境质量影响大等特点,基于第二次全国污染源普查结果,二氧化硫、氮氧化物、颗粒物排放量分别占工业源排放总量的34.0%、21.2%、9.9%.研究充分考虑“十四五”经济社会发展特征和生态环境保护需要,建立了淘汰小型燃煤炉窑、清洁能源替代、提高末端治理设施去除率等减排方案,设定了两种减排情景（其中,情景1为小型燃煤炉窑淘汰+部分燃煤炉窑实施煤改气+治理效率提高至炉窑平均去除率,情景2为小型燃煤炉窑淘汰+部分燃煤炉窑实施煤改气+治理效率提高至工业源平均去除率）,估算了2025年不同情景下非重点行业炉窑二氧化硫、氮氧化物、颗粒物的削减潜力及其排放量.结果表明:维持2017年管控水平下,2025年二氧化硫、氮氧化物、颗粒物排放量较2017年分别增加42.32%、40.11%、45.82%;情景1下,2025年二氧化硫、氮氧化物、颗粒物排放量分别较2017年减少0.84%、增加20.86%、减少71.49%;情景2下,2025年二氧化硫、氮氧化物、颗粒物排放量分别较2017年减少63.30%、16.67%、68.51%.根据情景分析结果,结合典型大气污染物“十四五”减排策略,明确了增设末端治理设施的行业,以及开展小型燃煤炉窑清理整顿和清洁能源替代的区域等.      

苏州市大气细颗粒物(PM2.5)工业源排放清单

通过发放调查表、现场咨询等形式,获得苏州市2012年工业企业基本信息,参照国内外已有研究成果,确定排放因子,并根据实际情况对钢铁行业进行了系数修订,得到苏州市工业源大气细颗粒物排放清单.结果表明:苏州地区工业源PM_(2.5)排放总量约为6.57×10~4t,工艺过程源和固定燃烧源分别占94%和6%;张家港地区贡献率最大,为51%,其次为常熟13.8%;姑苏区贡献率最小,为0.13%;苏州市平均排放强度为10.42 t·km~(-2),张家港排放强度最大,达到了43.57 t·km~(-2),其次为新区12.38 t·km~(-2);钢铁与炼焦、火电、水泥行业是PM_(2.5)的主要贡献者,分别为50%、17%和14%;空间分布显示苏州北部相对细颗粒污染较大,重点企业多集中在张家港、常熟地区,东部污染较少.