在Ru/Al2O3催化剂上用H2对SO2选择性催化还原的研究

本文对用H2来使SO2选择性催化还原为单质硫在Ru/Al2O3催化剂上的行为进行研究.当物料比经过优化确定为SO2/H2=12.8时,在500℃下,SO2的转化率为90%以上,单质硫的产率为70%左右.比较于其他的催化还原SO2的催化剂,本催化剂采用金属而不是金属硫化物,这样既省去了催化剂预硫化的过程,同时也使在有氧条件下的选择性催化还原成为可能.实验考察了O2及水蒸气存在对过程的影响.在实验过程中发现,H2S作为中间产物生成,可推论该过程在催化剂上分两步进行SO2首先在催化剂金属上被H2深度还原为H2S,然后在Al2O3载体的酸性中心上SO2与H2S发生Claus反应产生单质硫.     

La2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂还原脱硫耐氧特性及其反应机理研究

用浸渍法制备了一系列稀土催化剂,研究了其催化CO还原SO2为单质硫的耐氧特性及影响其耐氧性能的主要因素,运用XRD技术分析了催化剂物相的变化及脱硫产物成分.结果表明,12% La2O3-8% CeO2/γ-Al2O3复组分催化剂比其他La2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂具有更好的耐氧性能;脱硫温度、催化剂用量、SO2与CO的摩尔比等对催化剂的耐氧性能均有明显的影响.最后,探讨了稀土催化剂脱硫机理,并分析在有O2条件下,引起脱硫率下降的原因是反应过程中O2与CO、S发生了竞争性反应.     

H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂催化氧化NO的影响

研究了在120℃的反应温度下,H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂选择性催化氧化（SCO）NO的影响。结果表明,在H2O和SO2存在的情况下催化剂失活很快,停止通入H2O和SO2后活性不能恢复,但在加热到250℃后催化活性基本恢复。FT-IR分析表明,催化剂表面形成了金属硝酸盐和Ti的硫酸盐,对催化活性有一定影响,但不影响催化剂在250℃下催化活性的恢复。SO2、H2O和NO的竞争吸附与SO2和NO2的铅室反应是影响催化剂活性的主要原因。     

H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂催化氧化NO的影响

研究了在120℃的反应温度下,H2O和SO2对V2O5-WO3TiO2催化剂选择性催化氧化(SCO)NO的影响.结果表明,在H2O和SO2存在的情况下催化剂失活很快,停止通入H2O和SO2后活性不能恢复,但在加热到250℃后催化活性基本恢复.FT-IR分析表明,催化剂表面形成了金属硝酸盐和Ti的硫酸盐,对催化活性有一定...     

CuCoO_x/TiO_2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx/TiO2催化剂,考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响,并考察了催化剂的抗硫抗水性能.XRD、TPR和BET分析表明,350℃焙烧的催化剂具有Cu-Co2O4尖晶石结构,比表面积大,对N0的氧化效果好.在空速为5 000 h-1,NO进口浓度500 mg/m3,含氧量10%的条件下,反应温度300cc时N0转化率可达79.5%,250℃时N0转化率接近50%.该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能,H2O和SO2同时存在时很快失活.该催化剂可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体催化氧化后再吸收处理.     

低温非钒基NH3选择性催化还原催化剂的技术需求和研究进展

低温脱硝技术对于氮氧化物(NOx)的脱除意义深远,而NH3选择性催化还原(NH3-SCR) NO技术不仅在燃煤工厂里有应用,也在移动源的NOx的脱除上有应用的潜能.在低温NH3-SCR技术领域,很多非钒基的催化剂材料因其优异的催化性能受到重视.简述了低温SCR技术在能源、水泥、冶金行业的技术需求,并着重介绍了各种催化剂的SCR活性、不同催化剂的催化机制和抗SO2、H2O性能.并由此得出未来工业脱硝对催化剂的高SCR催化活性、高的N2选择性以及良好的抗SO2和H2O性能的要求.     

CeO_2/Al_(0.2)Ti_(0.6)Zr_(0.2)O_(1.9)/ATS复合脱硝催化剂的制备及其抗硫抗水性能研究

将预先经酸处理的铝钛硅(ATS)多相陶瓷片先后负载Al0.2Ti0.6Zr0.2O1.9复合氧化物与CeO2活性组分,制得新型CeO2/Al0.2Ti0.6Zr0.2O1.9/ATS复合脱硝催化剂。运用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)手段对该催化剂进行表征,研究催化剂的晶相、微观形貌。评价了催化剂的脱硝活性,研究了H2O和SO2对其脱硝活性的影响。实验结果表明,CeO2/Al0.2Ti0.6Zr0.2O1.9/ATS具有良好的脱硝活性,高活性温度窗口在100～350℃,当反应温度为250℃时,NO的转化率达98.49%。SO2和H2O在一定程度抑制该催化剂的低温脱硝活性,但随着温度的升高,其脱硝活性逐渐恢复。催化剂中活性组分CeO2具有储硫作用,当有SO2存在时,活性温度窗口向高温区偏移了100℃,在250～400℃时,H2O的存在反而提高了催化剂的脱硝活性。     

二次纤维稀酸水解糖化的研究

研究了稀酸作用下二次纤维的水解糖化,探讨了水解各因素温度、H2SO4浓度、时间、液固比以及不同酸、催化剂对水解效果的影响。实验结果表明,在H2SO4作用下最佳工艺为:H2SO4质量分数4%,水解温度190℃,水解时间40min,液固比15(mL/g);还原糖得率为33.26%,水解率为56.83%。不同稀酸对OCC的水解,HCl比H2 SO4、H3 PO4、HNO3具有明显的优势;催化剂FeSO4与CuSO4对还原糖得率有显著的促进作用,还原糖得率分别提高了39.66%与22.03%,而Al2(SO4)3对OCC水解没有促进作用。最后,对不同水解时间后的OCC残渣的红外结晶指数以及基团结构变化进行了分析,分析结果与实验结果相一致。     

电化学法去除SO2/NOX的研究进展

本文对采用电化学方法去除SO2/NOx废气这一新的研究方法进行了综述.在用酞花青钴(CoPc)修饰的碳气体扩散电极上,SO2在空气中的体积百分数在20%以下时可以完全被氧化为硫酸,以连二硫酸盐(S2O2-4)作还原剂,Fe2+-EDTA作络合剂时,NO以90%以上的程度还原为NH+4与NH2(SO3H)等低价含氮化合物,产物中未见N2、N2O与NO2等气体,氧化产物SO2-3(或HSO-3)在Pb阴极上还原再生为S2O2-4.用Ce4+作氧化剂可将SO2/NO2氧化为相应的酸,还原产物Ce3+经电解氧化后循环使用.     

燃煤烟气低温SCR脱硝中试研究

低温选择性催化还原(SCR)脱硝是国内外脱硝技术研发的热点,但目前主要集中在实验室小试范围,无法完全反映催化剂在实际烟气中的运行状况。在30 t/h循环流化床燃煤锅炉脱硫除尘装置后建设了2 000~5 000 m3/h的SCR脱硝中试装置,经系统研究发现,中试使用的蜂窝式催化剂对SO2和NO具有很强的吸附能力,且反应温度、喷氨速率和气体空速均会影响催化脱硝效率。为期5 d的连续运行实验结果表明,催化剂的脱硝效率一直稳定在30%~50%,并未发现明显的失活,这证明设计除雾除尘器、较大的混合器、混合器与反应器间较长的管路均有利于缓解催化剂因SO2、H2O和飞灰中的碱性金属导致的失活。     

电化学法去除SO2/NOX的研究进展

本文对采用电化学方法去除SO2/NOx废气这一新的研究方法进行了综述.在用酞花青钴(CoPc)修饰的碳气体扩散电极上,SO2在空气中的体积百分数在20%以下时可以完全被氧化为硫酸,以连二硫酸盐(S2O2-4)作还原剂,Fe2+-EDTA作络合剂时,NO以90%以上的程度还原为NH+4与NH2(SO3H)等低价含氮化合物,产物中未见N2、N2O与NO2等气体,氧化产物SO2-3(或HSO-3)在Pb阴极上还原再生为S2O2-4.用Ce4+作氧化剂可将SO2/NO2氧化为相应的酸,还原产物Ce3+经电解氧化后循环使用.     

CuCoOx／TiO2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx／TiO2催化剂,考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响,并考察了催化剂的抗硫抗水性能。XRD、TPR和BET分析表明,350℃焙烧的催化剂具有CuCo2O4尖晶石结构,比表面积大,对NO的氧化效果好。在空速为5000h^-1,NO进口浓度500mg／m^3,含氧量10％的条件下,反应温度300℃时NO转化率可达79．5％,250℃时NO转化率接近50％。该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能,H2O和SO2同时存在时很快失活。该催化剂可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体催化氧化后再吸收处理。     

Cu/Al-PILC催化的C3H6选择还原NO反应的研究

采用聚合羟基铝交联剂对蒙脱土进行撑柱,合成铝交联黏土(Al-PILC),并以其为载体,制备了应用于C3H6选择还原NO的催化剂Cu/Al-PLIC.考察了制备工艺条件及La2O3助剂对催化剂性能的影响,并采用DTA、IR技术对Al-PILC进行表征.研究结果表明,Al-PILC热稳定性随Al/clay比增加逐步提高,SO2-4改性Al-PILC上SO2-4与铝氧化柱形成了具有超强酸性的结构,催化活性得到显著提高;当Al/clay比为10 mmol/g,浸渍SO2-4量为20%(wt),Cu担载量为3%(wt),空速20 000 h-1时,Cu/Al-PILC在350℃NO转化率达到最大值52.02%;浸渍0.5%La2O3提高了Cu/Al-PILC催化剂的活性和热稳定性.     

活性炭负载Fe~(3+)催化H_2O_2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3+负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度催化剂投加量H2O2投加量溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3+浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

Pt/MgO催化剂上NOx存储-还原反应性能

采用稀燃-富燃交替运行方式,研究存储-还原型催化剂Pt/MgO的NOx存储性能以及C3H6还原NOx反应性能.氧化存储段,NOx可被有效存储;当氧化性气氛转换为还原性气氛后,出现一个NOx峰,降低了总的转化效果.NOx峰的大小与存储段和还原段时间之比、温度等因素有关;400℃时NOx峰最小,总转化率最高.5 h循环实验表明,400℃时Pt/MgO催化剂再生良好,NOx转化率稳定在96%.于反应气氛中添加100 mg/m3SO2进行了5 h抗硫性实验,Pt/MgO催化剂的抗硫中毒能力明显强于Pt/BaO/Al2O3.     

底物对生物沥滤去除污泥中Cu、Zn的影响

分别以FeSO2·7H2O、单质S粉为底物,对污泥中的重金属进行生物沥滤试验.通过分析生物沥滤过程中pH、Fe2+、SO22-的变化及Cu、Zn的滤出率.探讨不同底物对重金属生物沥滤的影响.试验结果表明,以FeSO2·7H2O或单质S粉为底物.利用污泥中固有的硫杆菌可以降低污泥的pH.从而使重金属滤出.以单质S粉为底物的处理中,污泥pH最低下降到2.1;以FeSO2·7H2O为底物的处理中,pH最低下降到2.6.经14 d的生物沥滤,以单质S粉为底物时,底物为6 g/L的污泥样品Cu、Zn滤出率最高,分别为18.8%和34.8%;以FeSO2·7H2O为底物时,底物为25 g/L的污泥样品Cu、Zn滤出率最高,分别为29.1%和36.8%.优于以单质S粉为底物的滤出效果.     

Pd-Na/Al_2O_3催化剂的表征及室温下催化氧化甲醛的性能

为获得一种可在室温下完全氧化甲醛且价格较低的催化剂,选取商用的γ-Al2O3为载体,以价格相对较低的Pd为活性组分,以Na+为助剂,采用共浸渍法制备了一系列0.5%Pd-x%Na/Al2O3(x=0、1、2和4)催化剂。采用N2吸附脱附、XRD、H2-TPR、O2-TPD和XPS对催化剂物理化学性质进行了表征,对催化剂室温催化氧化甲醛性能进行了评价。结果表明:Pd与Na之间的协同作用促进了部分带负电荷Pd物种的形成,有利于O2物种的吸附;Pd与Na之间的强相互作用,显著改善了催化剂的低温还原性,促进了表面吸附氧活化,有利于催化氧化甲醛;0.5%Pd-2%Na/Al2O3催化剂具有较好的催化活性和良好的稳定性,在室温(25℃)下,甲醛体积分数为0.025%时,甲醛转化率为100%;连续使用60 h后,甲醛的转化率仍维持在99.0%以上。0.5%Pd-2%Na/Al2O3催化剂载体易得、Pd负载量低,合成工艺简单,催化氧化甲醛性能优异,有望成为一种去除室内甲醛的新型催化剂。上述结果可为室内空气中甲醛的催化氧化治理提供参考。     

Ce-Sn-W-O_x催化剂的配伍优化及脱硝影响因素

采用共混热解法制备系列Ce-Sn-W-Ox复合氧化物,用于NH3选择性催化还原NO。通过正交实验优化CeSn-W-Ox配方,采用环境扫描电镜(ESEM)、X-射线衍射仪(XRD)等表征分析催化剂的微观形貌和固相结构,确立Ce-Sn-WOx最佳配比及结构形貌。结果表明,以粒度为5~8 mm的堇青石瓷片担载分散Ce-Sn-W-Ox,进行NH3-SCR脱除NO,当Ce/Sn/W元素摩尔比为1∶0.8∶0.6时,Ce Sn0.8W0.6Ox/堇青石NH3-SCR脱除NO效果最好。当空速为7 200 h-1,催化剂在252~426℃内脱除NO效率均大于94%。重点考察了反应空速(GHSV)、水蒸气(H2O)、SO2等对Ce Sn0.8W0.6Ox/堇青石NH3-SCR脱除NO活性的影响。研究表明,空速低于10 000 h-1时,催化剂脱硝活性受空速影响小;单独通入5%H2O对催化剂脱硝活性基本没有影响;单独通入429 mg/m3SO2导致催化剂活性略有降低;同时通入429 mg/m3SO2和5%H2O,催化剂脱硝活性下降至85.33%,除去SO2和H2O后,催化剂活性又能明显回升。     

活性炭负载Fe^3＋催化H2O2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3＋负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯（DMP）的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度〉催化剂投加量〉H2O2投加量〉溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3＋浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

还原剂对Ag/Al2O3催化剂上NO还原的影响

在富氧条件下,研究了CH4、C3H8、C 3H6、C8H18、CH 3OH、C2H5OH,以及C3H6与CH3OH、C3H6与C2H5OH组合作还原剂时,在Ag/Al2O3催化剂上NO的还原活性.结果表明,不同碳氢化合物还原NO的活性温度存在较大的差异.SO2的存在会导致CH3OH还原NO的活性提高,而其他碳氢化合物还原NO的活性降低.随着还原剂浓度提高,NOx转化率增大,不过,过高的还原剂浓度对NO还原不利.组合使用CH3OH与C3H6或C2H5OH与C3H6作为还原剂,能显著拓宽活性温度范围.