微波-等离子体作用下催化氧化煤制乙二醇生化尾水

采用微波-等离子体催化氧化技术对煤制乙二醇生化尾水进行了深度氧化实验研究,实验考察了不同方法、等离子体投加量、催化剂投加量及反应时间对生化尾水的COD、UV_(254)及UV_(410)的去除率的影响。结果表明,微波-等离子体催化氧化法比其他方法能更快速有效的处理煤制乙二醇生化尾水。在最优实验条件:催化剂投加量20 g·L~(-1),反应时间40min,微波功率660 W,等离子体投加量80 mg·L~(-1)下,COD、UV_(254)和UV_(410)的去除率分别达到了78%、52%和68%,达到了国家一级排放标准(GB 8978-1996)。     

等离子体-催化协同处理挥发性有机物的催化剂研究进展

等离子体与催化技术的结合解决了单一用等离子体时的能量利用率、产率低及应用条件高的缺陷.总结了不同等离子体-催化协同作用的催化剂催化活性;在此基础上探讨了催化剂的组成、表面性质和结构对其催化活性的影响以及催化剂使用过程中的稳定性,分析了等离子体催化协同处理挥发性有机物(VOCs)过程中的反应机制;最后,对催化剂存在的问题和今后的研究方向进行了探讨.     

催化剂对等离子体协同催化降解挥发性有机物影响的研究进展

挥发性有机物(VOCs)是目前大气区域复合污染的重要前提物之一。近年来发展的等离子体协同催化降解技术可将等离子体能在常温常压下进行反应和催化剂具有高选择性的优点结合起来,在VOCs降解上具有明显的优势。在这一体系中,催化剂可显著提高VOCs降解效率,但不同的催化剂所起的作用以及机理存在差异。因此,从催化剂对降解VOCs效应的影响,催化剂类型、位置对VOCs降解效果及机理的影响进行了综述,以期为等离子体协同催化降解VOCs技术的研究与发展提供依据。     

Ce掺杂对MnOx在低温等离子体协同下的脱硝性能影响

低温等离子体活化反应气组分、改变催化反应历程,甚至对催化剂本身产生影响,从而使催化剂展现出一些优异特性。其中,低温等离子协同下的NH₃选择性催化还原NO_x的高活性备受关注。采用水热沉积法合成纳米Mn-Ce催化剂,在等离子体协同下对NH₃-SCR、N₂氧化、和NO氧化催化活性进行了考察与分析。结果表明,纳米Mn-Ce催化剂比纳米MnO₂具有更宽的SCR活性区间、较好的水与硫耐受性。这是由于,一方面Ce的引入促进了MnO₂分散;另一方面,等离子体产生的O活性物种能够增加Mn-Ce中Mn⁴⁺和晶格氧含量,从而触发更强快速SCR反应、促进NO_x消除。SO₂会消耗等离子体产生的活性物种,并与NH₃反应,从而阻碍NO转化,但Ce掺杂会改变Mn基催化剂的晶型结构并提升抗硫性。本研究可为低温等离子体去除NO的实际应用提供参考。     

介质阻挡放电联合锰基催化剂对乙酸乙酯的降解效果

采用等体积浸渍法制备锰基催化剂MnO_x/13X和MnO_x/γ-Al_2O_3,并在吸附-间歇放电模式下研究了其联合介质阻挡放电(DBD)等离子体对乙酸乙酯的氧化性能;对催化剂进行BET、SEM和XPS表征,以分析不同载体的Mn基催化剂氧化效果存在差异的原因。DBD氧化实验结果表明:与13X和γ-Al_2O_3相比,负载活性组分MnO_x后,CO_x产率分别提高了36.3%(MnO_x/13X)和29%(MnO_x/γ-Al_2O_3),CO_2选择性均提高至98%以上,副产物臭氧明显减少。表征结果显示,MnO_x/13X上的Mn~(4+)和晶格氧含量更高,更有利于乙酸乙酯的降解。结合吸附态乙酸乙酯的等离子体降解机理和不同填充材料的实验数据,建立了相应的动力学模型,为DBD降解挥发性有机物系统中催化剂的优化及其应用提供参考。     

Mn-Ag/13X的焙烧温度对等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响

采用等体积浸渍法制备一系列在不同温度下焙烧的Mn-Ag/13X分子筛催化剂,并用SEM、BET、XRD和XPS对催化剂进行表征。在低温等离子体反应器中,考察了不同焙烧温度制备的催化剂对甲苯的吸附和低温等离子体催化氧化甲苯的性能。研究结果表明,在对甲苯的吸附中,不同温度下焙烧的催化剂的吸附穿透时间依次为:600℃500℃400℃300℃700℃,600℃的Mn-Ag/13X催化剂比表面积最大,到达甲苯吸附穿透的时间最长;在低温等离子体催化氧化甲苯中,不同温度下焙烧的催化剂催化氧化所产生的CO_x浓度大小依次为:500℃600℃400℃300℃,CO_2选择性依次为:600℃500℃400℃300℃,焙烧温度为500℃的Mn-Ag/13X催化剂的晶格氧多,产生的CO_x多,对甲苯的催化氧化活性高。     

脉冲放电等离子体-催化耦合降解室内甲醛的研究

利用脉冲放电等离子体-催化耦合技术,进行模拟室内空气循环降解甲醛的实验,对比了3种净化方式(紫外光催化、等离子体单独作用与等离子体-催化耦合)的甲醛降解效果,并考察了中心电极的极性、催化剂活性炭板与中心电极的距离对甲醛降解效果的影响.结果表明,相对单独的紫外光催化和等离子体作用而言,等离子体-催化耦合多重功效结合的甲醛降解效果更好,降解速率也更快;中心电极为正极的电场的甲醛降解效果优于中心电极为负极的电场;随着催化剂活性炭板与中心电极距离的不断扩大,直至板移动至电场外部的过程中,甲醛的降解率表现为先上升后下降的趋势,催化剂活性炭板与中心电极的距离存在一个最佳值,本研究的最佳距离为15mm.     

气体循环条件下等离子体催化氧化吸附态的苯和甲苯

在气体循环条件下以MnO_x-AgO_x/γ-Al_2O_3为吸附剂兼催化剂研究了低温等离子体催化氧化吸附态的苯和甲苯,并对催化剂进行了BET和XRD表征。结果表明:气体循环条件下等离子体催化氧化技术同样适用于吸附态的双组分苯与甲苯的降解并且C0_x产率和C0_2选择性不比降解单组分苯或甲苯时的低。气体循环放电90 min后,与γ-Al_2O_3相比,引入Mn0_x-AgO_x/γ-A1_2O_3、COO_x-CeO_x/γ-Al_2O_3后,CO_x产率分别提高了9%、12%;C0_2选择性也得到了提高并都接近100%;臭氧浓度分别减少了51%、39%;N_20浓度相应也降低了26%和38%。最后结合实验结果讨论了引入催化剂后反应机理的变化。     

低温等离子体催化氧化甲烷的实验研究

采用电容耦合等离子体和催化剂协同作用对干空气中的甲烷进行了氧化实验,并和没有放置催化剂时进行了对比,结果表明,放置催化剂后甲烷的分解效率明显提高,反应产物中CO2的选择性增加,副产物NO和NO2的浓度减少,反应所需的能耗降低.甲烷的最终氧化产物为CO、CO2和H2O.     

非平衡等离子体诱导催化剂吸附单质汞

采用非平衡等离子体诱导γ-Al_2O_3催化剂吸附单质汞,分析了等离子体与催化剂之间的相互作用。结果表明,在放电区域填充催化剂和在气流中加入单质汞均可降低放电的起始放电电压,这是因为放电区域填充催化剂使气体空间放电转变成表面的微放电。催化剂表面可以被等离子放电直接活化,使本身不能吸附单质汞的催化剂产生很强的吸附单质汞的能力。在放电能量密度约为19 J·L-1时,等离子体诱导催化剂吸附单质汞的效率可达94.1%。O2对等离子体诱导催化剂吸附Hg0有促进作用,随着O2浓度的提高,吸附效率随之提高。当气流中含有5%O2时,单质汞的吸附效率可达到98.5%,这是因为气流中存在O2时,经放电生成的等离子体中含有活性氧物种O3和O等,这些活性物质因具有氧化单质汞的能力而增强了单质汞的吸附。此外,催化剂表面O3的分解过程也是强化单质汞的吸附的原因。     

多相催化-臭氧氧化法处理模拟有机磷农药废水

实验通过臭氧氧化法来降解模拟废水中的有机磷农药,将其转化为无害物质,并试验研究了在废水中加入2种自制的催化剂对降解结果的影响。采用气相色谱法测定水中有机磷农药的量。结果表明,只用臭氧处理的情况下1周后有机磷的去除率为78.03%;在催化剂A存在下,去除率可达93.85%;在催化剂B存在下,去除率可达为88.35%。结果表明,臭氧氧化法对此类污水具有较好的降解作用,尤其在有催化剂存在的情况下处理效果更好,在室温和中性介质中均属于一级反应。     

多相催化-臭氧氧化法处理模拟有机磷农药废水

实验通过臭氧氧化法来降解模拟废水中的有机磷农药，将其转化为无害物质，并试验研究了在废水中加入2种自制的催化剂对降解结果的影响。采用气相色谱法测定水中有机磷农药的量。结果表明，只用臭氧处理的情况下1周后有机磷的去除率为78．03％；在催化剂A存在下，去除率可达93．85％；在催化剂B存在下，去除率可达为88．35％。结果表明，臭氧氧化法对此类污水：具有较好的降解作用，尤其在有催化剂存在的情况下处理效果更好，在室温和中性介质中均属于一级反应。     

负载V2O5-WO3／TiO2掺炭纤维脱除烟气中Hg^0

通过固定床实验系统研究烟气脱除零价汞的实验,首先研究了滤袋常用的聚苯硫醚（polyphenylene sulfide,PPS）以及活性炭纤维（activated carbon fiber,ACF）在不同温度、不同气体组分下负载V2O5-WO3／TiO2催化剂,对模拟燃煤烟气中零价汞（Hg^0）的脱除效果。然后对比研究了活性炭纤维协同滤袋常用纤维负载催化剂后,对模拟燃煤烟气中Hg^0的脱除性能。结果表明,在汞蒸气人口浓度为50μg／m^3,纯N2气氛下,当温度为25℃时,两者脱除率均能达到99％,当温度为200℃,负载催化剂的活性炭纤维脱除率在30％左右,PPS纤维仅为10％左右。在200℃情况下,模拟烟气的组分为N2＋O2时,2种纤维的Hg^0脱除率提高了10％～20％,当在混合气体中添加0．01％。后,负载催化剂的PPS纤维Hg^0脱除率能达到80％,活性炭纤维Hg^0脱除率能达到98％。当温度为200℃,模拟烟气的组分为N2＋O2＋HCl时,不同性能掺炭纤维负载催化剂后Hg^0脱除率在69％～95％范围之间变化,其中PPS掺炭纤维对Hg^0脱除效率最高达到95％,因此,负载V2O5-WO3／TiO2催化剂的PPS掺炭纤维能在高温烟气中保持较高的Hg^0脱除率。     

光化学氧化技术去除水中有机污染物的试验研究

以自来水为试验对象，对紫外－臭氧和紫外－二氧化钛两种光化学氧化技术对水中微量有机污染物的去除进行了试验研究，结果表明两种工艺的UVA（紫外吸光度）去除率均达到80％以上，对氯仿的去除也均能达到国家饮用水标准。在此基础上，自制了一种催化剂膜，并取得了预期的处理效果，有望在新型净水技术及设备的研制和开发上得到应用。     

Dye house wastewater treatment through advanced oxidation process using Cu-exchanged Y zeolite: a heterogeneous catalytic approach

Catalytic wet hydrogen peroxide oxidation of an anionic dye has been explored in this study. Copper(II) complex of NN'-ethylene bis(salicylidene-aminato) (salenH2) has been encapsulated in super cages of zeolite-Y by flexible ligand method. The catalyst has been characterized by Fourier transforms infra red spectroscopy, X-ray powder diffractograms, Thermo-gravimetric and differential thermal analysis and nitrogen adsorption studies. The effects of various parameters such as pH, catalyst and hydrogen peroxide concentration on the oxidation of dye were studied. The results indicate that complete removal of color has been obtained after a period of less than 1h at 60 degrees C, 0.175M H2O2 and 0.3g l(-1) catalyst. More than 95% dye removal has been achieved using this catalyst for commercial effluent. These studies indicate that copper salen complex encapsulated in zeolite framework is a potential heterogeneous catalyst for removal of color from wastewaters.     

Catalytic activity of Ru/Al2O3 for ozonation of dimethyl phthalate in aqueous solution

With dimethyl phthalate as the model pollutant and Ru/Al(2)O(3) as catalyst, this paper systemically investigates the removal of total organic carbon (TOC) of system. Our results have confirmed that Ru/Al(2)O(3) can significantly increase the effect of ozonation. TOC removal in 120 min can reach 72% while only 24% with ozone alone. The optimal catalyst preparing condition was 0.1 wt% Ru content, 600 degrees C calcination temperature, 0.5-1.0mm particle diameter, which is characterized by a high surface area and a large population of surface active sites. The contrasting experiments of ozone alone, catalyst adsorption after ozonation, and catalytic ozonation confirmed that catalytic reaction was the most important process to TOC removal in system with Ru/Al(2)O(3) as catalyst.     

Cu-SBA-15催化湿式过氧化氢氧化水溶液中罗丹明B

采用水热晶化法合成了不同含铜量的Cu—SBA-15介孔分子筛,并且用XRD、N2吸附、TEM以及uV—vis对所合成的样品进行表征。以Cu—SBA-15为催化剂,H2O2为氧化剂,催化湿式过氧化水溶液中的罗丹明B,主要考察H2O2浓度、催化剂用量、处理温度、初始pH等因素对罗丹明B氧化效果的影响。结果表明,在同样的处理条件下罗丹明的脱色率明显高于TOC去除率,处理温度、初始pH对罗丹明B的脱色与氧化有重要影响。在罗丹明B初始浓度100mg／L,H2O2初始浓度1．8g／L,催化剂量0．3g／L,温度60℃,pH为7．0,处理时间100min时,罗丹明B的脱色率为98．6％,TOC去除率为62．8％。     

Fe (III) supported on resin as effective catalyst for the heterogeneous oxidation of phenol in aqueous solution

FeIII supported on resin as an effective catalyst for oxidation was prepared and applied for the degradation of aqueous phenol. Phenol was selected as a model pollutant and the catalytic oxidation was carried out in a batch reactor using hydrogen peroxide as the oxidant. The influent factors on oxidation, such as catalyst dosage, H2O2 concentration, pH, and phenol concentration were examined by considering both phenol conversion and chemical oxygen demand (COD) removal. The FeIII-resin catalyst possesses a high oxidation activity for phenol degradation in aqueous solution. The experimental results of this study show that almost 100% phenol conversion and over 80% COD removal can be achieved with the FeIII-resin catalyst catalytic oxidation system. A series of prepared resin were investigated for improving the oxidation efficiency. It was found that the reaction temperature and initial pH in solution significantly affected both of phenol conversion and COD removal efficiency. The activity of the catalyst significantly decreased at high pH, which was similar to the Fenton-like reaction mechanism. Results in this study indicate that the FeIII-resin catalytic oxidation process is an efficient method for the treatment of phenolic wastewater.     

整体蜂窝陶瓷催化剂催化氧化法脱除低浓度VOCs的实验研究

本文讨论了目前有机污染物脱除的各种方法 ,并将催化活性组分担载在经Al2 O3 修饰的整体蜂窝陶瓷支撑体上 ,制备了催化氧化法脱除低浓度有机污染物 (VOCs)ZDL - 1催化剂 ,在固定床反应器进行了连续工艺条件实验。结果表明 ,ZDL 1催化剂具有低温启动性能好、脱除VOCs的效率高、稳定性好的突出优点 ,且床层压降低。为ZDL 1催化剂应用于不同过程脱除VOCs提供基础     

沸石负载Fe_3O_4光催化氧化去除水中苯酚

为了对水中苯酚的去除进行研究,通过离子交换法及液相沉积法在天然沸石上负载Fe3O4制备出一种具有较高反应活性的复合催化剂,采用X-射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)等仪器对其结构和形貌进行表征,并利用复合催化剂进行非均相UV/Fenton反应处理模拟苯酚废水,考察不同因素对苯酚降解效果的影响。实验结果表明,在催化剂投加量为0.4 g/L,H2O2投加量为二分之一理论投加量,pH为3~10且室温的条件下,处理100 mg/L的模拟苯酚废水,60 min之内苯酚去除率可达90%以上。通过对催化剂的稳定性研究,发现经5次循环使用后,苯酚去除率均可保持在90%以上,具有良好的循环使用性能。