基于水化学和氮氧双同位素的地下水硝酸盐源解析

为定性及定量识别地下水中氮的污染来源,比例及迁移转化特征,对河北省张家口市宣化区洋河北岸主要供水区的地下水进行取样分析.基于土地利用类型,综合利用水化学分析方法耦合δ¹⁵N-NO₃^-,δ¹⁸O-NO₃^-双同位素示踪技术对研究区地下水硝酸盐污染来源,贡献率及迁移转化规律进行判断.研究结果表明：研究区氮污染以NO₃^-为主,12处采样点4次采样过程中约77%超出世界卫生组织标准（10mg/L）的限值,其污染在2018年8月（夏季）较为严重,空间浓度插值结果显示硝酸盐呈现出沿河及远岸点位浓度相对较低,中间较为稳定区域浓度较高的空间特征,并表现出不同土地利用类型上污染程度的差异性：旱地浓度最高,城镇次之.稳定同位素模型（SIAR）显示地下水硝氮污染来源中粪肥及生活污水占45.37%,土壤氮来源为41.39%,降水和化肥中NH₄⁺来源占13.24%,与研究区以城镇和耕地为主的土地利用现状较为一致.此外,同位素特征值结果显示氮的迁移转化过程以硝化作用为主.文可为地下水氮的污染来源解析提供更加精准,全面的分析方法进而为污染的防治提供优先治理建议.     

基于氮氧同位素的南四湖硝酸盐来源解析

选取南水北调东线受水湖南四湖为研究对象,运用δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-同位素示踪技术和水化学分析方法,阐明了研究区水化学及不同形态氮分布特征,揭示了氮的转化过程,分析了硝酸盐来源,基于MixSIAR模型,对研究区水体中各硝酸盐来源贡献比例进行了定量识别.结果表明:南四湖无明显温跃层,水体呈碱性,水化学类型以SO₄^2--Na⁺型为主.下级湖中的氮以硝态氮为主,随着水体自净及沉积物吸附,浓度逐渐降低,入湖河流污染特征与湖水一致.研究区湖水硝酸盐形成过程以硝化作用为主,水体中的硝酸盐来源生活污水>土壤有机氮>合成化肥>大气沉降,基于MixSIAR源解析模型分析,贡献比例分别为51.3%、23.7%、16.4%、8.5%.     

碳氮氧同位素解析典型岩溶流域地下水中硝酸盐来源与归趋

利用多同位素(C、N和O)和水化学方法解析贵州八步地下河流域水体中硝酸盐(NO3-)来源与转化过程,利用SIAR模型定量计算NO3-不同输入端的贡献比例.结果表明,研究区地下水NO3-污染严重,近38％的地下水样品NO3-超过饮用水限值.地下水的δ15N-NO3值介于2.3‰～30.33‰,均值9.68‰,δ18O-N...     

基于水化学及稳定同位素的岩溶山区城镇水体硝酸盐来源示踪

由于岩溶水文系统的地球化学敏感性和脆弱性,岩溶地下水NO3-污染已成为世界范围普遍存在的环境问题,而岩溶山区地下水硝酸盐来源解析对于保障区域供水安全和人体健康具有重要意义.因此,本文选取贵州中部典型岩溶山区城镇主要供水流域地表水和地下水为研究对象,基于土地利用类型,联合水化学分析及δ15N-NO3-、δ18O-NO3-...     

基于氮氧同位素解析不同降雨条件下硝酸盐污染源

随着城市化的进程和人类活动强度的增加,过高的硝酸盐污染负荷对地表水水质安全构成极大威胁.当前针对地表水体的硝酸盐源解析仅强调了来源的季节性变化特征,而鲜见考虑降雨事件对区域污染源组成的影响.本文以扬州市江都区通扬运河为研究对象,利用氮氧同位素技术和基于R语言的稳定同位素模型(stable isotope analysi...     

基于水化学及当地稳定同位素的地下水硝酸盐污染空间分布特征及污染源解析

为精准识别张家口市宣化区地下水硝酸盐污染的空间分布情况及其来源,根据张家口市宣化区洋河两岸地下水水质监测数据,采用水化学分析方法分析硝酸盐污染现状,利用氮氧稳定同位素方法定性分析污染物来源,并利用ArcGIS软件对地下水硝酸盐浓度、氮氧同位素特征值进行可视化表征,更加直观地表现地下水环境质量时空差异.根据SIAR模型（同位素混合模型）定量计算各污染源的贡献率.结果表明:①张家口市宣化区地下水“三氮”污染主要为硝酸盐氮,浓度平均值为27.23 mg/L,污染浓度高值区域出现在建设用地.②研究区典型特征污染物的氮同位素特征值（δ15N-NO₃-）在土壤中的分布范围为1.46‰~7.71‰,在粪便及污水中的分布范围为9.49‰~17.57‰,可充实当地δ15N-NO₃-分布数据库.③硝酸盐污染主要来源于土壤氮、粪便及污水,水化学及同位素特征表明氮的迁移转化以硝化作用为主.④SIAR模型计算结果表明,土壤氮、粪便及污水、无机化肥及工业废水贡献率分别为44.36%、43.35%、9.24%.研究显示,硝酸盐污染主要受生活污水、工业生产活动和该地区农业灌溉的影响,污染物主要来源于土壤氮、粪便及污水,且建设用地污染情况较耕地更为严重.      

基于水化学与氮氧同位素的喀斯特山区水体硝酸盐来源示踪与估算——以平寨水库为例

平寨水库地处喀斯特山区,是贵州省重要的灌溉和饮用水库之一,其水环境质量深刻影响着居民生产生活.以平寨水库为研究对象,采用水化学分析方法、氮氧双同位素技术结合稳定同位素混合模型(Bayesian mixing model,MixSIAR),定量识别研究区水体硝酸盐各污染源的贡献率.结果表明:河流及库区水体溶解无机氮主要以硝态氮形态存在,时间上表现为平水期>丰水期>枯水期,空间上呈现出各河流上游浓度差异较大,下游与库区浓度接近,坝前丰水期的硝酸盐浓度较高的特征;研究区水体硝酸盐的转化主要以硝化作用为主,枯水期和平水期其主要来源是生活污水与牲畜粪便和土壤有机氮,丰水期主要为化学肥料;各时期硝酸盐来源中,整体表现为库区的生活污水与牲畜粪便的贡献率高于河流,土壤有机氮与化学肥料的贡献率低于河流.从生活污水与牲畜粪便贡献率来看,其值在河流、库区枯水期分别为59.3%、70.8%,在河流、库区平水期分别为58.3%、72.6%,丰水期值较小.从土壤有机氮贡献率和化学肥料贡献率来看,丰水期贡献率均高于枯水期和平水期.河流、库区丰水期源自土壤有机氮的贡献率分别为35.1%、32.8%,源自化...     

氮氧同位素解析堤垸地表水硝酸盐来源

堤垸是滨湖、滨江低洼地带的一种重要景观,农业面源污染已成为其主要的环境问题之一.为解析堤垸地区地表水硝酸盐污染来源,以洞庭湖屈原垸平江河段为研究对象,采用稳定同位素及水化学分析方法定性识别污染来源,并结合MixSIAR模型量化不同污染源的贡献率.结果表明：(1)硝态氮和氨氮是屈原垸平江河段地表水无机氮的主要赋存形态,时间上,硝态氮浓度在丰、枯水期间无显著差异(p>0.05),而丰水期氨氮浓度平均值高于枯水期;空间上,垸内硝态氮浓度显著低于垸外(p<0.01),而氨氮浓度显著高于垸外(p<0.01).(2)MixSIAR模型结果表明,化肥、土壤有机氮、水产养殖废水、粪肥和污水是研究区地表水硝酸盐的主要来源,对丰水期地表水中硝酸盐的贡献率分别为33.0%、32.6%、19.4%和11.7%,对枯水期的贡献率分别为26.7%、31.2%、21.5%和16.9%,而大气沉降对地表水中硝酸盐来源贡献较小,仅为3.5%.(3)研究区地表水硝酸盐转化过程主要以硝化作用为主,未发生明显的反硝化过程.研究显示,研究区地表水硝酸盐污染主要受农业面源污染的影响,污染物主要来源于土壤有机氮、...     

氮和氧同位素示踪云台山地表水硝酸盐来源

多年监测发现,5A级风景旅游区云台山水中总氮超标.为了摸清其不同形态氮含量水平并识别氮污染来源,本研究分别于丰水期(2021年9月、2022年6、7月)、平水期(2021年11月)和枯水期(2021年12月、2022年2月)采集云台山马鞍石水库表层和深层水及其上游河流表层水样品共58个,测定并分析了水化学参数(TN、NO₃^--N、NH₄⁺-N和Cl^-)的浓度和硝酸盐氮氧稳定同位素(δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-),同时利用SIAR同位素模型定量解析了水库及其上游河流中NO₃^-源的贡献.结果表明,马鞍石水库及其上游河流水中ρ(TN)、ρ(NO₃^--N)、ρ(NH₄⁺-N)变化范围分别为1.86～6.4、1.40～...     

基于多同位素的不同土地利用区域水体硝酸盐源解析

不同的土地利用类型对所在流域内的水质产生不同的影响.本研究选取典型城市河流(京杭运河杭州段)和典型山林农业区河流(余英溪)为研究对象,利用多同位素技术(δD-H2O,δ18O-H2O,δ15N-NO3-和δ18O-NO3-)结合稳定同位素(stable isotope analysis in R,SIAR)模型,对运河...     

千岛湖水体氮的垂向分布特征及来源解析

选取千岛湖水深0.2,5,10,20,30和40m处水样进行分析,利用氮氧同位素和稳定同位素模型（SIAR）研究千岛湖水体氮（N）的垂向分布特征,分析水体N的来源并计算各N源的贡献率.结果表明,硝酸盐（NO₃^-）和溶解性有机氮（DON）是千岛湖水体总溶解氮（TDN）的主要形式,分别占溶解态N的57.9%和39.7%.千岛湖水体δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-的平均值分别为4.5‰和4.3‰.上层水体（0~10m）中,硝化作用和浮游植物的同化作用共同控制水体N的形态组成和氮氧同位素值（δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-）的变化.中层水体（10~30m）中,硝化作用是主要的生物地球化学过程,使得水体NO₃^-含量增加而δ¹⁸O-NO₃^-值减小.底层水体（30~40m）受到硝化作用、底泥N释放和反硝化作用的共同影响.化肥是千岛湖水体NO₃^-的最主要来源,在S1和S2处的贡献率分别为51.9%和30.6%.新安江上游的农业面源污染使得S1处化肥贡献率远高于S2.土壤N是仅次于化肥的第二大水体NO₃^-来源,在S1和S2处的贡献率分别为17.8%和27.8%.此外,底泥对底层水体NO₃^-的贡献不可忽视.     

鄱阳湖湿地沉积物反硝化空间差异及其影响因素研究

鄱阳湖显著的水位变化导致该区域湿地类型的复杂多样,包括不同的沉积物性质及水动力条件等,这些因素势必会对反硝化速率及其途径产生影响.本研究通过对3种不同类型湿地沉积物柱样采集、流动培养及同位素添加模拟,对湿地沉积物反硝化速率的空间差异、反硝化过程及氮源等反硝化底物和沉积物呼吸等反硝化影响因素进行研究,以期进一步了解水动力变化下鄱阳湖多类型湿地沉积物的反硝化空间差异及其影响规律.结果表明,反硝化速率在水力联系较强的湖沼沉积物中最高,达到(43.98±2.33)μmol·m-2·h-1;在洲滩沉积物中次之,为(35.36±6.12)μmol·m-2·h-1;而与大湖区连通性较弱的内湾湖沼沉积物中最低,为(13.45±3.21)μmol·m-2·h-1.不论是洲滩沉积物还是不同水力联系下的湖沼沉积物,总反硝化速率与上覆水硝酸盐之间均存在显著正相关(p0.01),表明上覆水硝酸盐是反硝化的限制性因子.相关分析显示,不同湖区沉积物的呼吸速率及微生物有机碳(Microbial biomass carbon,MBC)含量对鄱阳湖湿地沉积物反硝化也具有一定的影响(p均为0.05).在两种反硝化途径中,洲滩和不同水力联系下湖沼沉积物中以水体硝酸盐为底物的非耦合反硝化均强于耦合反硝化,说明非耦合反硝化是反硝化的主要方式.耦合反硝化与非耦合反硝化在内湾区湖沼沉积物中均较弱;与大湖区连通的湖沼沉积物的非耦合反硝化强于洲滩沉积物,说明反硝化途径与水力联系及沉积物有机质水平具有一定的联系.     

鄱阳湖湿地土壤有机碳氮同位素特征及其环境意义

通过对2011年鄱阳湖及其主要入湖河流(赣江、抚河、信江、修水及饶河)15个湿地土壤样品中δ¹³C及δ¹⁵N的测定,分析探讨了鄱阳湖及其主支流湿地土壤有机质和氮素来源.结果表明:鄱阳湖湖区湿地土壤中总有机碳(TOC)的含量在0.45%~1.58%之间,总氮(TN)含量变化范围为0.06%~0.17%;各入湖河流TOC含量为0.41%~1.18%, TN含量在0.05%~0.13%之间.鄱阳湖湖区湿地土壤有机质δ¹³C及δ¹⁵N变化范围分别为-28.35‰~-18.58‰和3.27‰~6.84‰;各入湖河流湿地土壤δ¹³C和δ¹⁵N分别为-25.93‰~-22.66‰和2.97‰~5.41‰.有机质来源分析表明:除湖口处主要来源于C4植物外,鄱阳湖区及其入湖河流湿地土壤有机质的主要来源是C3植物.湖区湿地土壤氮素来源分析表明吴城处主要受农业化肥使用的影响,而其他采样点湿地土壤有机质氮素主要来源于生活污水;入湖河流湿地土壤氮素来源较复杂,生活污水、化肥及工业污水是其主要来源.     

鄱阳湖三江口柱状沉积物有机氮同位素特征及其环境指示意义

通过对鄱阳湖三江口处柱状沉积物中δ15N、C/N比值、TOC和TN等含量的测定,分析了其有机质及氮素的来源.结果表明: 赣江、抚河、信江及鄱阳湖处柱状沉积物δ15N值变化范围分别为2.44‰~4.55‰、4.03‰~5.84‰、3.79‰~4.81‰及3.42‰~8.13‰.赣江南支其沉积有机质主要来源于土壤有机质;抚河整个柱状沉积物以自生有机物源为主;信江西支在12cm以下其沉积有机质主要受藻类及土壤有机质两种物源的影响,而12cm以上受外源影响比较小;鄱阳湖梅溪嘴表层2cm处沉积有机质来源以藻类为主,而中间6~3cm处主要来源于土壤有机质,7cm以下主要来源于藻类及土壤有机质.赣江南支、信江西支及鄱阳湖梅溪嘴沉积物氮素均主要来源人工合成肥料和土壤流失氮,而抚河主要来源于土壤流失氮.     

鄱阳湖流域面源污染负荷模拟与氮和磷时空分布特征

基于气象、土壤、土地利用、数字高程模型和农业管理等数据基础上,对输入鄱阳湖赣江、抚河、信江、饶河、修水等"五河"上的7个水文站的径流、泥沙和面源氮(N)和磷(P)污染负荷进行参数的敏感性分析,利用实测数据对参数校准和验证,通过SWAT模型对2003—2012年十年间入湖的径流、泥沙和面源N、P污染负荷进行了模拟.2003—2012年面源总氮(TN)、总磷(TP)、硝氮(NO-3-N)、有机氮(ON)和有机磷(OP)面源污染负荷入湖特征呈现出:时间变化上,年际间变化大、年内集中在4—7月入湖,鄱阳湖N、P污染负荷主要来自于面源污染,入湖面源TN组份中NO-3-N所占比重较高,TP组份中OP所占比重较高的特征;空间分布上,"五河"中赣江流量和流域面积最大,流域各项面源N、P污染物入湖量最大;修水流量和流域面积最小,流域各项面源N、P污染物入湖量最小的特征.     

岩溶流域地表水和地下水硝酸盐来源定量识别

选取岩溶地区花溪河流域典型农业区为研究对象,运用δ¹⁵N-NO₃^-,δ¹⁸O-NO₃^-和δ¹⁸O-H₂O同位素示踪技术和水化学分析方法,阐明了研究区地表水和地下水中硝酸盐的分布特征,并揭示其来源和形成过程,基于R语言下运行的贝叶斯模型（stable isotope analysis in R）,对研究区水体中各种硝酸盐来源的贡献比例进行了定量识别.结果显示：受碳酸岩盐风化的控制,流域内地表水和地下水的水化学类型以HCO₃-Ca型为主,硝酸盐在研究区水体中的空间分布特征受土地利用类型影响明显;在研究区水体硝酸盐形成过程中,硝化作用起主导作用,水体中的硝酸盐来源主要有化肥、降雨中的氨盐、土壤有机氮、粪便和污水,与地表水相比,地下水中硝酸盐受粪便和污水的影响较大;基于SIAR源解析模型分析,大气沉降、化肥、土壤有机氮和粪便污水对研究区地表水硝酸盐的贡献比例分别为3.97%、26.87%、36.80%和32.37%,对地下水硝酸盐的贡献比例分别为2.83%、13.96%、21.03%和62.18%.     

渭河流域关中段地下水硝态氮来源解析

为定性及定量识别地下水中氮的污染来源及迁移转化特征,本文在水化学分析的基础上结合氮氧稳定同位素技术及SIAR模型对渭河流域关中段地下水补给来源、地下水中氮污染特征进行了判断.结果表明,渭河流域关中段地下水的主要水化学类型为HCO₃-Ca+Mg型,地下水由降水快速入渗补给和地表水入渗补给.地下水氮污染以硝态氮形式为主,在所采集的34个地下水水样中,硝态氮含量的变化范围为0.154~36.717mg/L,平均含量为6.17mg/L,其中硝态氮含量超过Ⅲ类地下水标准的采样点共有2个,超标率为5.9%.氮循环的主导作用为硝化作用.地下水δ¹⁵N-NO₃^-含量的变化范围为+6.08‰~+16.42‰,δ¹⁵O-NO₃^-含量的变化范围为+9.38‰~+12.514‰,硝态氮污染主要受到人类活动的影响,土壤有机氮、粪便及污废水和大气沉降是地下水硝态氮的主要贡献者,平均贡献率分别为44.65%、40.03%和15.32%.     

鄱阳湖水体悬浮物反硝化潜力模拟研究

以鄱阳湖为对象,采用乙炔抑制法,分别模拟了厌氧和好氧状态下的悬浮物反硝化潜力和过程,结果表明,厌氧和好氧状态下水体悬浮物均能够产生明显的反硝化作用.受乙炔抑制,其反硝化产物N2O的浓度累积随时间呈“慢-快-慢”的节律,浓度累积曲线符合逻辑斯谛模型(P<0.01).拟合结果显示:悬浮物浓度为30g/L时,厌氧培养条件下快增期反硝化速率达到(81.76±10.37)μmolN/(L·d),好氧环境下为(14.12±2.31)μmolN/(L·d).CO2浓度累积曲线同样符合逻辑斯谛模型,但好氧条件下CO2浓度累积极值较高,约为厌氧条件下的5倍,表明好氧条件下好氧呼吸占更大的比例.水体悬浮物反硝化潜力与悬浮物浓度有关,相同悬浮物浓度下,好氧培养水体悬浮物反硝化潜力较厌氧培养弱,且达到累积极值的时间更长,水体溶解氧一定程度上抑制了悬浮物反硝化作用.依据好氧培养的试验结果,估算得到鄱阳湖悬浮物全年反硝化导致的氮素净损失为1010t,约占鄱阳湖氮素年输入量的0.74%和鄱阳湖沉积物反硝化氮去除量的14%,鄱阳湖水体悬浮物反硝化在氮素净去除中起到一定作用.