Influence of the structure and composition of Fe–Mn binary oxides on rGO on As(III) removal from aquifers

Fe–Mn binary oxide (FMBO) possesses high efficiency for As(III) abatement based on the good adsorption affinity of iron oxide and the oxidizing capacity of Mn(IV), and the composition and structure of FMBO play important roles in this process. To compare the removal performance and determine the optimum formula for FMBO, magnetic graphene oxide (MRGO)–FMBO and MRGO–MnO₂ were synthesized with MRGO as a carrier to improve the dispersity of the adsorbents in aquifers and achieve magnetic recycling. Results indicated that MRGO–FMBO had higher As(III) removal than that of MRGO–MnO₂, although the ratios of Fe and Mn were similar, because the binary oxide of Fe and Mn facilitated electron transfer from Mn(IV) to As(III), while the separation of Mn and Fe on MRGO–MnO₂ restricted the process. The optimal stoichiometry x for MRGO–FMBO (Mn_xFe_3-xO₄) was 0.46, and an extraordinary adsorption capacity of 24.38 mg/g for As(III) was achieved. MRGO–FMBO showed stable dispersive properties in aquifers, and exhibited excellent practicability and reusability, with a saturation magnetization of 7.6 emu/g and high conservation of magnetic properties after 5 cycles of regeneration and reuse. In addition, the presence of coexisting ions would not restrict the practical application of MRGO–FMBO in groundwater remediation. The redox reactions of As(III) and Mn(IV) on MRGO–FMBO were also described. The deprotonated aqueous As(III) on the surface of MRGO–FMBO transferred electrons to Mn(IV), and the formed As(V) oxyanions were bound to ferric oxide as inner-sphere complexes by coordinating their “–OH” groups with Mn(IV) oxides at the surface of MRGO–FMBO. This work could provide new insights into high-performance removal of As(III) in aquifers.     

改性赤泥催化剂制备及其催化燃烧甲苯性能

以赤泥固废为原料,采用酸溶-碱沉淀耦合焙烧处理方法制备低成本改性赤泥催化材料,通过XRF,BET,H₂-TPR,热重分析,FT-IR等手段进行表征测试分析,结果发现,酸溶-碱沉淀法耦合焙烧改性后的赤泥比表面积较原始赤泥提高了约26倍,较原始赤泥的甲苯催化活性大幅度提高.H₂-TPR结果表明,改性后赤泥的还原峰温度向低温方向移动,还原峰面积增大,说明改性后的赤泥氧化还原能力增强.在反应温度为300℃时,原始赤泥的甲苯转化率仅为11.6%,改性赤泥的甲苯转化率接近100%.甲苯浓度在1000~4000mg/m³条件下浓度升高,催化甲苯活性降低;空速对甲苯催化活性影响较大.对制备的催化剂进行稳定性测试,研究发现催化剂并无失活或恶化迹象,表明催化剂具有较优良的稳定性.     

两株甲苯高效降解菌降解性能的比较

利用自行研制的玻璃龙头塞三角瓶对2株甲苯降解高效菌的甲苯降解性能进行了测定和比较.在纯培养和以甲苯为单一碳源条件下进行摇瓶实验,结果发现,在初始液相浓度为0～75mg/L范围内,甲苯不会对2株菌的甲苯降解活性产生抑制作用.2株菌对甲苯进行降解的适宜pH值约为7～8,适宜温度范围为28～37℃.比较适宜条件下甲苯降解动力学参数可知,2号菌的甲苯降解性能优于1号菌,其最大比基质降解速率和表观最大比增殖速率分别为0.40h-1和0.18h-1.     

掺杂过渡金属的TiO2/累托石复合材料的制备及其光催化性能研究

以累托石为载体,钛酸四丁酯和硝酸铜为原料,采用溶胶-凝胶法制备出了掺杂过渡金属铜的TiO2/累托石复合光催化材料,并对其进行了X射线衍射(XRD)和红外光谱(FT-IR)的表征.同时考察了复合材料在紫外光照下对对氯苯酚的光催化活性,研究了铜掺杂量和煅烧温度等因素对复合材料光催化活性的影响,探讨了过渡金属掺杂改性TiO2的机理及对氯苯酚的光催化降解机理.实验结果表明:在制备复合材料的过程中,累托石的层状结构遭到一定程度的破坏;复合材料中的TiO2主要是以大部分的锐钛矿型和小部分的金红石型的混合形态存在;负载累托石后复合材料的吸附性能明显增加,掺杂铜的TiO2/累托石复合材料的光催化活性要高于未掺杂铜的TiO2/累托石复合材料,并且当掺铜量为0.5%(质量分数),煅烧温度为500℃时,复合材料对对氯苯酚的光催化去除率达到最大;苯醌类物质可能是对氯苯酚光降解的中间产物.     

Mn1-yNiyOx的制备及其催化燃烧甲苯性能的研究

通过水热共沉淀法制备了Mn_1-yNi_yO_x复合氧化物催化剂(y=0.1~0.5),考察掺杂Ni对Mn基氧化物在甲苯燃烧中的影响,在获得最优锰镍比例后,对其热稳定性与耐久性进行测试,然后通过XRD、N₂吸脱附、SEM、H₂-TPR以及XPS对其物理结构和氧化还原性能进行表征.结果表明,Mn和Ni在甲苯吸附和活化中产生相互作用,生成更多的Mn⁴⁺以及表面吸附氧,提供大量的反应活性位点,增强了催化氧化性能.Mn_0.8Ni_0.2O_x在甲苯催化燃烧中表现出的催化性能最好,其热稳定性与耐久性也表现优异,与MnO_x在甲苯催化燃烧中相比,其T₅₀、T₉₀分别下降12和11 ℃,在238℃即可将甲苯完全氧化,并且碳平衡值约为99%,无二次污染产生,该研究成果可为挥发性有机化合物(VOCs)催化燃烧提供更好的方式和材料.     

铬改性分子筛催化降解三氯乙烯研究

采用等体积浸渍法制备了Cr Ox改性系列分子筛催化剂.采用XRD、H2-TPR和NH3-TPD等对所制催化剂进行分析表征,结果表明分子筛表面有铬氧化物存在,且改性的催化剂具有氧化还原性和酸性.在固定床连续反应器-气相色谱在线检测装置上考察了所制备催化剂对三氯乙烯的催化燃烧降解活性,反应空速为15000 h~(-1),氧气浓度为10%.结果表明,Cr改性氢型丝光分子筛(H-MOR)活性最优,反应温度为309℃时2.5%Cr/H-MOR对三氯乙烯转化率达90%;稳定性实验结果表明2.5%Cr/H-MOR稳定性良好,反应400 min后催化活性有轻微下降,回收后的催化剂采用TG和XRD表征,发现其上无积碳且结构无变化.     

等离子体催化降解甲苯途径的原位红外研究

考察了在常温常压条件下,等离子体分别协同SiO₂、Al₂O₃、NiO/Al₂O₃降解甲苯的性能,并从材料的介电常数、对甲苯的吸附性及臭氧分解能力等角度分析了不同活性表现的原因,同时,采用原位红外技术研究了甲苯降解过程中催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,当甲苯浓度为100 ppm,气体流量为100 mL·min^-1时,一定范围内,甲苯降解率随着能量密度、介电常数、吸附性及臭氧分解能力的提高而提高.甲苯在催化剂表面的吸附对其降解途径有十分重要的影响:在放电区域中加入SiO₂,甲苯仍然在气相中完成降解;而存在Al₂O₃ 及NiO/Al₂O₃时,甲苯氧化成苯甲酸的过程主要发生在催化剂表面,是甲苯催化降解的关键步骤,苯甲酸在活性位点的积累将降低催化剂的反应活性.     

相对干燥条件下甲苯,苯和氯仿的光催化降解

研究了甲苯,苯和氯仿3种挥发性有机物在相对干燥条件下的动态气相光催化降解,考察了进口浓度,流量(停留时间),催化剂,光源等因素的影响.研究表明,在较低污染物浓度,流量小于0.2L/min(停留时间大于3.825min)时,甲苯,苯和氯仿的光催化去除率均大于90%,遵循一级反应动力学,甲苯和苯的半衰期分别在1.0～1.34min和0.65～1.1min;在研究的负荷范围内,甲苯和苯的去除量随负荷增加达到一个最大值,而氯仿则一直随之增大;催化剂的光催化性能与污染物种类有关,同样功率的杀菌灯效果好于黑光灯.     

Cometabolic microbial degradation of trichloroethylene in the presence of toluene

Trichloroethylene (TCE), a common groundwater pollutant, was cometabolized by microorganisms in the presence of toluene as a growth substrate. The effect of concentrations of toluene and TCE and temperature on biodegradation was discussed. Acclimated microorganisms degraded TCE after a lag period of 5 to 22 h depending on toluene concentrations. Approximately 60%, 90% and 04% of TCE were degraded at toluene to TCE concentration ratios of 23 : l, 115 : 1 and 230: l, respectively. At a TCE concentration of 1.46 μg/ml, 80% of TCE and 98.4% of toluene were removed. But less degradation of TCE and toluene was observed when TCE concentration was above 48.8 μg/ml. The lag time of TCE decreased and the TCE biodegradation rates increased with the increase of temperature.     

高效苯酚降解菌Bacillus sp.L5-1的分离及其降解特性

从污水处理厂活性污泥中分离筛选出一株高效苯酚降解菌L5-1,经菌落形态观察和16S rDNA基因测序,结果表明菌株L5-1为蜡样芽胞杆菌（Bacillus cereus）,美国国家生物信息中心（NCBI）的注册号为MN784421.将苯酚设置为唯一碳源,对其生长和苯酚降解特性展开研究.结果表明：菌株L5-1在10%接种量、温度30~35℃、pH值7~8的条件下,均能高效降解培养基中苯酚（培养基体积为100mL,初始苯酚浓度为500mg/L,14h时降解率>93%）.而在最优降解条件下（10%接种量,培养温度为35℃,pH值7.0,NaCl浓度为1%）,初始苯酚浓度为500mg/L,菌株在14h内的苯酚降解率可达97.1%;而当初始苯酚浓度为1000mg/L,菌株也可在46h内达到97.71%的降解率.运用Haldance方程动力学模拟菌株在不同浓度苯酚下的生长过程,其最大比生长速率为0.355h^-1,半饱合常数104.27mg/L,抑制常数为322.83mg/L,R²=0.997.菌株L5-1为目前已报道的Bacillus菌属中降解苯酚能力较强的菌株,为实际处理含酚废水中提供理论参考.     

反硝化条件下微生物降解地下水中的苯和甲苯

利用实验室含水层物质微环境实验,对地下水中常见有机污染物苯和甲苯在厌氧反硝化条件下的微生物降解进行了研究．通过10种方案实验结果的分析对比表明,在强化反硝化条件下,微生物利用NO₃^-作为电子受体降解苯和甲苯;降解苯和甲苯的反硝化细菌来自于含水层物质;微生物所需要的宏量营养由苯、甲苯和硝酸盐提供,而微生物所需要的其他痕量元素来自于含水层物质;环境的酸碱条件对微生物降解具有重要影响pH值过高（pH＞10）或过低（pH＜4）均抑制微生物降解过程的进行这些结论对研究地下水有机污染及其生物治理具有一定的理论和实际指导意义