Primary and secondary organic aerosol in an urban/industrial site: Sources, health implications and the role of plastic enriched waste burning

PM10 samples were collected from an urban/industrial site nearby Athens, where uncontrolled burning activities occur. PAHs, monocarboxylic, dicarboxylic, hydroxycarboxylic and aromatic acids, tracers from BVOC oxidation, biomass burning tracers and bisphenol A were determined. PAH, monocarboxylic acids, biomass burning tracers and bisphenol A were increased during autumn/winter, while BSOA tracers, dicarboxylic- and hydroxycarboxylic acids during summer. Regarding aromatic acids, different sources and formation mechanisms were indicated as benzoic, phthalic and trimellitic acids were peaked during summer whereas p-toluic, isophthalic and terephthalic were more abundant during autumn/winter. The Benzo[a]pyrene-equivalent carcinogenic power, carcinogenic and mutagenic activities were calculated showing significant (p < 0.05) increases during the colder months. Palmitic, succinic and malic acids were the most abundant monocarboxylic, dicarboxylic and hydrocarboxylic acids during the entire sampling period. Isoprene oxidation was the most significant contributor to BSOA as the isoprene-SOA compounds were two times more abundant than the pinene-SOA (13.4 ± 12.3 and 6.1 ± 2.9 ng/m³, respectively). Ozone has significant impact on the formation of many studied compounds showing significant correlations with: isoprene-SOA (r = 0.77), hydrocarboxylic acids (r = 0.69), pinene-SOA (r = 0.63),dicarboxylic acids (r = 0.58), and the sum of phthalic, benzoic and trimellitic acids (r = 0.44). PCA demonstrated five factors that could explain sources including plastic enriched waste burning (30.8%), oxidation of unsaturated fatty acids (23.0%), vehicle missions and cooking (9.2%), biomass burning (7.7%) and oxidation of VOCs (5.8%). The results highlight the significant contribution of plastic waste uncontrolled burning to the overall air quality degradation.     

北京大气颗粒物中一元羧酸的季节变化和来源分析

通过膜采样溶剂提取、衍生化GC/MS分析,对2006年9月~2007年8月间北京大气PM10和PM2.5中的一元羧酸进行了观测研究.结果表明,可检出C10~C30的烷酸以及油酸、亚油酸和桐油酸3种烯酸,其中含量最高的是C16和C18 2种烷酸.PM10中,一元羧酸总浓度为61.7~1652.3ng/m3,年平均为426.2ng/m3;PM2.5中,一元羧酸总浓度为34.5~992.1ng/m3,年平均为319.6ng/m3.75%的一元羧酸分布在细粒子中,且冬、春季浓度明显高于夏、秋季.春、夏、秋、冬4个季节PM10中一元羧酸浓度分别为(625.1±403.8), (200.0±95.3), (263.0±201.1), (659.9±433.5)ng/m3; PM2.5中一元羧酸浓度为(431.7±211.0), (194.4±95.8), (207.9±160.8), (463.6±262.1)ng/m3.源解析显示,燃煤排放是冬季最主要的人为污染源;机动车排放则在其他季节贡献最大.     

北京海淀区夏季交警对多环芳烃的暴露

用个人采样装置测定了北京海淀区交警夏季多环芳烃(PAHs)暴露.以16种PAHs之和计,气态和颗粒物吸附态的平均暴露浓度分别为(1 520±759)ng/m³和(148±118)ng/m³,显著高于定点对照测定结果[气态(588±228)ng/m³,颗粒物吸附态(52±50)ng/m³].交警和对照点具有致癌作用的高环化合物总暴露浓度分别是(14.9±5.9)ng/m³和(6.7±3.6)ng/m³,主要来自颗粒物吸附态暴露.暴露量具有显著的日波动特征,主要受温度和湿度影响.气态浓度与湿度正相关,与温度负相关,颗粒物吸附态浓度则与温度和湿度看不到显著相关关系.     

PM2.5 characterization of primary and secondary organic aerosols in two urban-industrial areas in the East Mediterranean

Primary and secondary organic aerosols in PM_2.5 were investigated over a one-year campaign at Zouk Mikael and Fiaa, Lebanon. The n-alkanes concentrations were quite similar at both sites (26-29 ng/m³) and mainly explained by anthropogenic emissions rather than natural ones. The concentrations of total Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) were nearly three times higher at Zouk Mikael (2.56 ng/m³) compared to Fiaa (0.95 ng/m³), especially for indeno[1,2,3-c,d]pyrene linked to the presence of the power plant. A characteristic indeno[1,2,3-c,d]pyrene/(indeno[1,2,3-c,d]pyrene + benzo[g,h,i]perylene) ratio in the range 0.8-1.0 was determined for heavy fuel oil combustion from the power plant. Fatty acids and hopanes were also investigated and were assigned to cooking activities and vehicular emissions respectively. Phthalates were identified for the first time in Lebanon with high concentrations at Zouk and Fiaa (106.88 and 97.68 ng/m³ respectively). Moreover, the biogenic secondary aerosols revealed higher concentrations in summer. The total terpene concentration varied between 131 ng/m³ at Zouk Mikael in winter to 469 ng/m³ at Fiaa in summer. Additionnally, the concentrations of the dicarboxylic acids especially for adipic and phthalic acids were more influenced by anthropogenic sources.The analysis of molecular markers and diagnostic ratios indicated that the sites were strongly affected by anthropogenic sources such as waste open burning, diesel private generators, cooking activities, road transport, power plant, and industrial emissions. Moreover, results showed different pattern during winter and summer seasons. Whereas, higher concentrations of biogenic markers were clearly encountered during the summer period.     

Seasonal trend of ambient PCDD/Fs in Tianjin City, northern China using active sampling strategy

The spatial concentrations, seasonal trends, profiles and congener pairs of ambient polychlorinated dibenzo-p-dioxins (PCDDs) and polychlorinated dibenzofurans (PCDFs) were investigated within a seasonally active sampling scheme during Jun 2008 and Jan 2009 in Tianjin City, northern China. The PCDD/F concentrations ranged 14.2-172 fg I-TEQ/m³ (average 69.3 fg I-TEQ/m³) in summer and (89.8-1.01) × 10³ fg I-TEQ/m³ (average 509 fg I-TEQ/m³) in winter, respectively, except for the E-waste dismantling site where much higher values were observed (1.04 × 10³ fg I-TEQ/m³ in summer and 7.123 × 10³ fg I-TEQ/m³ in winter). The results indicated a significantly seasonal trend with higher TEQ values in winter as compared with summer, which could be related to increased emission sources and seasonal variations of the atmospheric boundary layer height. 2,3,4,7,8-PeCDF was the dominant contributor to the total PCDD/F toxic equivalents, and 2,3,7,8-TCDD was detected at almost all the sampling sites in winter. Most of the similarly substituted PCDD/F congener pairs exhibited high correlations, suggesting that they might have similar environmental fate or sources. But different seasonal and spatial distributions of PCDD/F concentrations indicated that the emission sources might be intermittent.     

北京及周边地区大气羰基化合物的时空分布特征初探

利用2,4-二硝基苯肼（DNPH）/HPLC方法,于2010年6月24日、7月22日、8月24日、9月14日（夏季）和2011年1月13日（冬季）,在北京及周边地区38个采样点组织5次同步观测,测定了大气中23种羰基化合物的浓度水平.观测结果表明,北京市各类站点夏季和冬季的总羰基化合物体积分数分别为（16.38±6.03）×10-9,（8.50±5.27）×10-9;周边城市夏季和冬季的体积分数分别为（13.19±5.71）×10-9,（13.05±2.44）×10-9.区域大气中最主要的羰基化合物是甲醛、乙醛和丙酮,三者约占总羰基化合物浓度的78%～91%.夏季羰基化合物的浓度水平明显高于冬季,并且上午09：00～12：00时段的浓度高于下午13：00～16：00时段的浓度.在空间分布上,北京市夏季羰基化合物的高值区主要集中在交通密集的主城区,而冬季受西北风影响呈现由西北向东南递增的趋势.夏季,机动车尾气对大气羰基化合物有显著的一次和二次贡献,同时在不利的气象条件影响下,造成城市地区羰基化合物的污染现象.冬季,大气羰基化合物以一次排放为主,燃煤和机动车可能是主要的污染源.     

利用PUF被动采样技术研究长三角城市群大气中多环芳烃的时空分布及来源

大气是环境污染研究领域重要的介质之一,大气被动采样技术在近10年来已发展成为主动大流量采样的重要补充手段.利用聚氨酯泡沫(polyurethane foam,PUF)被动采样技术在区域尺度上对长三角城市群大气中的多环芳烃(PAHs)进行监测.通过对31组采样点的研究发现,长三角城市群大气中PAHs的浓度在10.1～367 ng.m-3之间,苯并[a]芘(BaP)年平均浓度高达2.25 ng.m-3,超出GB 3095-2012规定限值两倍多.PAHs季节变化趋势为秋季>冬季>春季>夏季,秋冬季节长三角城市群大气中BaP的超标范围较大,其中冬季有明显的BaP排放.交通石油源、煤和生物质燃烧和焦炉排放源是该区域大气中PAHs的主要来源,贡献率依次为38.1%、42.4%和19.5%.     

Pollution characteristics and health risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons and nitrated polycyclic aromatic hydrocarbons during heating season in Beijing

Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) and their nitrated derivatives(NPAHs) attract continuous attention due to their outstanding carcinogenicity and mutagenicity. In order to investigate the diurnal variations, sources, formation mechanism, and health risk assessment of them in heating season, particulate matter(PM) were collected in Beijing urban area from December 26, 2017 to January 17, 2018. PAHs and NPAHs in PM were quantitatively analyzed via gas chromatography-mass spectrometry(GC-MS). ...     

石家庄地区芳香族化合物的污染特征及来源分析

为了解石家庄地区芳香族化合物的污染特征,于2016年9月18日至10月17日进行为期30 d的PM_(2.5)样品昼夜采集,使用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行定性定量分析.结果表明,芳香族化合物的总平均浓度为33. 5 ng·m~(-3),明显低于左旋葡聚糖(487 ng·m~(-3)).其中硝基酚类化合物浓度最高(20. 4 ng·m~(-3)),芳香酸类次之(9. 94 ng·m~(-3)),芳香醛类最低(3. 14ng·m~(-3)).受边界层高度、温度降低的影响,8种化合物夜间浓度明显高于日间.硝基酚类、芳香醛类和芳香酸类化合物与左旋葡聚糖呈显著的正相关关系,相关性系数(r)分别为0. 682 9、0. 644 3和0. 678 2,表明生物质燃烧是芳香族化合物的重要一次来源,直接影响其在大气中的浓度水平.结合芳香族化合物总浓度的日变化趋势和后向轨迹模型对其来源进行分析,发现秋季石家庄地区芳香族化合物的污染程度受区域传输和本地排放的综合影响.     

基于后向轨迹对城市大气中二噁英长距离迁移来源的探讨

通过对广州某商住区大气中二噁英的季节性监测,结合后向轨迹的计算,对大气中PCDD/Fs的浓度及其长距离迁移来源进行分析.结果表明:大气中二噁英浓度有季节性变化特点,其趋势为冬季(14.4 pg·m^-3)>秋季(10.0 pg·m^-3)>春季(5.54 pg·m^-3)>夏季(3.88 pg·m^-3).同时,大气中PCDD/Fs单体特征也具有季节性特点,秋冬季节七氯代、八氯代PCDD/Fs百分比高于春秋两季,春夏两季低氯代单体百分比含量高于秋冬两季.追溯采样期间该城市大气的后向轨迹,发现秋冬两季到达广州的气团主要经过湖南、湖北和江西等北方或东北方的内陆省份,而春夏两季到达广州的气团主要经过我国东海和南海海域上空.而这种变化很可能是造成广州大气中二噁英浓度季节性变化的主要原因.     

成都市城区大气VOCs季节污染特征及来源解析

为研究成都市城区大气VOCs季节变化特征,本研究在2018年12月至2019年11月对VOCs组分进行监测,并对VOCs的浓度水平、各化学组成、化学反应活性和来源进行分析.结果表明,成都市城区春、夏、秋和冬季VOCs的平均体积分数分别为32.29×10^-9、 36.25×10^-9、 40.92×10^-9和49.48×10^-9,冬季的浓度明显高于其他季节,春季和夏季的浓度水平相差不大,各季节VOCs的组分浓度水平有所差异,冬季烷烃占总VOCs的比例最大,可能受机动车排放的影响较明显;夏季和秋季含氧(氮)挥发性有机物占比远高于春、冬季,一次源的挥发排放和二次转化的生成贡献较大;成都市城区不同季节大气中VOCs平均浓度排名靠前的关键组分基本无变化,主要是C₂～C₄的烷烃、乙烯、乙炔及二氯甲烷等,可能受机动车尾气、油气挥发、溶剂使用和LPG燃料等影响明显,夏季丙酮以及乙酸乙酯等含氧有机物浓度贡献突出;根据·OH消耗速率和OFP计算可知关键活性物种主要为间/对-二甲...     

南京北郊大气细粒子硝基苯酚类化合物污染特征与来源

硝基苯酚类化合物是大气中普遍存在的一类含氮有机物,也是大气吸光性有机物(即棕色碳)的重要组成部分,对气候变化、空气质量和人体健康都具有重要影响.自2019年3月至2020年1月于南京北郊地区采集了共265个大气细粒子(PM2.5)日样品,并利用超高效液相色谱质谱联用仪(UHPLC-MS)定量分析样品中的8种硝基苯酚类化...     

广西乐业大石围天坑群多环芳烃的干湿沉降

为研究大气多环芳烃(PAHs)的沉降对广西乐业大石围天坑群喀斯特生态环境的影响,选择典型的大石围天坑,采用大气干湿采样器分季节进行了为期1 a(2007-03～2008-03)的大气干湿沉降样品采集,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了16种PAHs优先控制污染物.结果表明,大气干湿沉降中PAHs的干湿沉降通量为132.36～1 655.27 ng.(m2.d)-1,平均值为855.00 ng.(m2.d)-1,大石围天坑的PAHs沉降量为51.98 g.a-1;PAHs的组成以苯并[b]荧蒽、、苯并[a]芘、苯并[k]荧蒽、蒽、菲、萘7种为主,占总量PAHs的78.5%;大气PAHs沉降通量的空间分布为东垭口>南垭口>西峰>北垭口;不同季节的沉降通量为春季>夏季>秋季>冬季,春、夏季PAHs沉降通量高于秋、冬季4.6倍,春、夏季以4～6环PAHs为主,而秋、冬季以2～3环PAHs为主;研究区大气PAHs沉降通量与降雨量、风向、风速、温度气象因子及污染源的方位密切相关;大石围天坑群大气PAHs沉降通量在春季、夏季呈季节性增高可能来源于高气温、低海拔的广西工业发达地区.     

Relationships between chemical elements of PM2.5 and O3 in Shanghai atmosphere based on the 1-year monitoring observation

Mass level of fine particles(PM_2.5) in main cities in China has decreased significantly in recent years due to implementation of Chinese Clean Air Action Plan since 2013,however,03 pollution is getting worse than before,especially in megacities such as in Shanghai.In this work,O₃ and PM_2.5 were continuously monitored from May 27,2018 to March 31,2019.Our data showed that the annual average concentration of PM_2.5 and O₃(O₃-8 hr,max...     

中国长三角背景点冬季大气棕碳污染特征及来源解析

为探究长三角城市群背景点大气棕碳（brown carbon,BrC）的污染特征及来源,本研究采集并分析了长三角城市群下风向地区上海崇明岛2018年12月~2019年1月大气PM_2.5样品的化学组成及光学特性.结果表明,甲醇萃取的棕碳在波长365 nm处的吸光系数（absorption coefficients,Abs_365,M）平均为（5.39±3.33）M^-1·m^-1,是水萃取棕碳的1.3倍,且二者均随pH值的增大而显著增加,显示大气颗粒物酸度较弱时有利于棕碳光吸收.冬季Abs₃₆₅和单位质量吸光效率（mass absorption efficiency,MAE₃₆₅）均呈现出夜高昼低的变化趋势,且夜间Abs₃₆₅与左旋葡聚糖呈强线性相关（R²=0.72）,说明生物质燃烧排放大量的吸光性物质是导致夜间Abs₃₆₅较高的一个重要原因.冬季硝基芳香族化合物（nitro-aromatic compounds,NACs）和多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）平均浓度分别为（1.5±1.1）ng·m^-3和（8.3±4.7）ng·m^-3,作为棕碳重要的发色基团,二者在365 nm波长处对BrC的吸光贡献分别为0.1%和0.067%.正交矩阵源解析（positive matrix factorization,PMF）分析表明,生物质和化石燃料等燃烧源的直接排放是冬季崇明岛棕碳的主要来源,贡献达56%,其次是二次生成棕碳,占比为24%,而道路扬尘源仅占6%.     

郑州市细颗粒物时空差异及管控措施影响

为研究郑州市细颗粒物（PM_2.5）时空分布差异及秋冬季管控措施影响,于2017年秋季至2018年冬季选取5个点位采集PM_2.5样品并进行组分分析,利用正定矩阵因子分解模型（PMF）解析PM_2.5污染来源,评估郑州市秋冬季管控效果,并基于源解析结果为下一阶段秋冬季管控提供支撑.郑州市PM_2.5浓度冬季 > 秋季 > 春季 > 夏季,郑州大学（ZZU）PM_2.5浓度最高［（83.1±44.7）μg·m^-3］,高出平均浓度［（76.5±46.1）μg·m^-3］的8.7%.SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺在9种水溶性离子中平均占比高达22.5%、43.6%和23.4%,受燃煤影响Cl^-两年冬季占比高于其他季节（6.7%和6.6%）.秋冬季二次有机碳（SOC）污染严重,浓度占有机碳的一半以上,2018年市监测站（JCZ）和ZZU点位SOC/OC比2017年有所下降,但其他3个点位大幅度升高,说明这些地区不同的排放基础应对管控措施的表现不尽相同.重构结果表明硫酸盐占比在夏季最高（25.0%）,硝酸盐两年秋季占比较高（23.1%和25.1%）,地壳物质春季占比最高（18.2%）,二次有机气溶胶（SOA）冬季最高（14.1%和20.5%）;JCZ和航空港（HKG）点位SOA贡献较大（16.9%和16.4%）,ZZU点位受到一次有机气溶胶和地壳物质影响较大（14.3%和12.1%）.PMF结果表明二次无机盐（37.5%）、SOA（15.4%）、交通源（14.9%）、工艺过程源（4.8%）、燃煤源（16.0%）、扬尘源（6.5%）和生物质燃烧源（2.8%）是郑州市PM_2.5的主要污染源,SOA和燃煤源在冬季贡献最大,扬尘源和生物质燃烧源在春季和秋季贡献较大;市区点位JCZ、ZZU和临近机场的HKG受到交通源的影响高于其他点位,非市区点位新密和HKG受到生物质燃烧源的影响较大.对比两年秋冬季,2018年秋冬季SOA、交通源和工艺过程源的贡献有所升高,而二次无机盐、燃煤源和生物质燃烧源有所下降,冬季扬尘源也有所下降.结果表明秋冬季管控措施对一次源中的扬尘、燃煤和工业效果显著,同时SOA前体物挥发性有机物是进一步减排管控的方向.     

2011~2012北京大气PM2.5中重金属的污染特征与来源分析

为研究北京PM_(2.5)中重金属污染特征,于2011年夏季~2012年夏季每3 d采集一次PM_(2.5)样品.利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了Li、V、Cr、Mn、Co、Cu、Zn、As、Se、Ti、Ga、Ni、Sr、Cd、In、Ba、Tl、Pb、Bi和U的浓度,选取其中Zn、Pb、Mn、Cu、As、V和Cr 7种主要重金属元素进行深入讨论.北京市PM_(2.5)中重金属Zn、Pb、Mn、Cu、As、V和Cr的平均质量浓度分别为(331.30±254.52)、(212.64±182.06)、(85.96±47.00)、(45.19±27.74)、(17.13±19.02)、(4.92±3.38)和(9.04±7.84)ng·m-3.采样期间秋冬季节PM_(2.5)中重金属污染较春夏季节严重,这可能与北京秋冬季节取暖导致煤燃烧增加有关.霾过程会加剧北京PM_(2.5)中主要重金属Zn、Pb、Mn、Cu、As、V和Cr的污染,霾天对重金属污染的增加作用呈现一定的季节变化特征.源分析结果表明北京大气颗粒物中重金属主要来源于扬尘(包括建筑扬尘和道路扬尘)和煤燃烧,少量来自远距离输送和其他工业来源.     

2008～2018年武汉市BC气溶胶时间演变特征及其来源分析

黑碳(BC)作为最重要的吸收性气溶胶,其辐射强迫显著地改变大气边界层结构和近地面大气污染物的累积。基于2008～2018年武汉市BC和气象要素的观测数据,结合CWT潜在来源模型,分析了BC的时间演变特征和潜在来源分布。结果表明武汉BC平均质量浓度为6 926.4±4 090.6 ng/m³,?ngstr9m指数(AAE)和液体燃料源对BC贡献占比(P)的平均值分别为0.98±0.44和76.6%,BC主要来自液体燃料的燃烧。2014～2017年BC质量浓度呈现显著的下降趋势,液体燃料对BC的贡献逐年增加。BC的季节分布为冬季(8 537.3 ng/m³)>春季(7 513.2 ng/m³)>秋季(6 820.2 ng/m³)>夏季(6 161.9 ng/m³),BC_liquid占比为秋季(80.0%)>冬季(77.3%)>春季(76.2%)>夏季(72.9%)。不同季节BC日变化特征不同。四个季节BC日变化在2008～2...     

上海崇明地区大气分形态汞污染特征

2014年3月~2015年2月对上海崇明东滩湿地公园的气态零价汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(PBM)分别进行了为期1a的连续监测.GEM、RGM和PBM的年平均浓度分别为(2.75±1.13)ng·m~(-3)、(13.39±15.95)pg·m~(-3)和(21.89±40.42)pg·m~(-3),明显高于对应北半球背景值浓度.GEM浓度在夏季最高(3.65 ng·m~(-3)),受自然源排放影响较大,秋冬季较低,受人为源排放影响较大;RGM浓度在春季最高,冬季最低,主要受风速风向的影响;PBM浓度在秋冬季节明显高于其他季节,受秋冬季节较多的细颗粒物重污染过程的影响.GEM和PBM浓度均夜间较高,白天较低,主要受空气气团混合作用影响.RGM浓度在下午较高,主要是由于GEM在下午的光氧化作用加强,利于RGM的生成.GEM和PBM浓度在偏西风向上浓度较高,受上海、江苏等地人为源排放影响较大.RGM浓度在东南风向上浓度明显高于其他方向,这是因为RGM主要来源为人为排放,其浓度受风速影响较大,东南风向上平均风速较小,持续的弱风及停滞的空气不利于RGM的扩散.     

北京市大气气溶胶中糖类化合物的组成及来源

采用高效阴离子交换色谱-脉冲安培检测(HPAEC-PAD)分析方法,对北京城区PM2.5和PM10中糖类化合物进行定量分析.在北京大气气溶胶中共检出14种糖类化合物,分为脱水糖、糖和糖醇共3大类.脱水糖包括左旋葡聚糖、甘露聚糖和半乳聚糖;糖包括葡萄糖、果糖和海藻糖;糖醇包括阿拉伯糖醇、甘露糖醇、丙三醇、苏糖醇、2-甲基丁四醇(2-甲基苏糖醇和2-甲基赤藓糖醇)、木糖醇和肌醇.脱水糖来源于生物质燃烧,秋冬季节的浓度水平明显高于春夏;而来源于生物源排放的糖和糖醇,冬季浓度水平明显低于其它季节.PMF源解析结果表明,北京大气气溶胶中糖类化合物的来源主要可以分为6类,包括生物质燃烧、异戊二烯SOA、土壤悬浮、真菌孢子、花粉及丙三醇富集源.