S-NZVI/PS凝胶反应带修复硝基苯污染地下水

采用前置硫化法合成制备硫化纳米铁,研究其与过硫酸盐对硝基苯的联合降解效果,检测反应前后溶液中铁离子和TOC浓度变化,对反应前后的S-NZVI进行表征,分析S-NZVI和PS对NB的联合降解机制.以纳米硅胶溶液为胶结剂,以PS为活性成分,制备缓释PS溶胶,注入砂柱中扩散形成凝胶,与S-NZVI构成S-NZVI/PS组合反应带,研究其对模拟硝基苯污染地下水的原位修复效果.结果表明,S-NZVI能够高效去除NB并生成大量苯胺（AN）,S-NZVI被PS氧化产生的Fe²⁺与PS组成活化过硫酸盐,对AN具有较好的降解和矿化效果.当NB浓度为100mg/L、S-NZVI和PS的投加量分别为0.5,2.5g/L时,NB去除率达91%,AN出水浓度为1.96mg/L,TOC去除率达64.09%.反应后S-NZVI的主要铁氧化产物为Fe₃O₄和FeO（OH）.反应带实验结果表明,S-NZVI/PS组合反应带可有效去除地下水的NB并高效消减NB还原产生的AN,当进水中NB浓度为100mg/L,流量为0.4mL/min,注入S-NZVI含量为1200mg/L的浆液200mL,二氧化硅含量为30%、PS含量为12.5%的PS凝胶4.8g时,S-NZVI/PS组合反应带7d内对AN的去除率最高达97.6%,NB当量累计去除率为83.7%.     

S-NZVI/PS凝胶反应带修复硝基苯污染地下水

采用前置硫化法合成制备硫化纳米铁,研究其与过硫酸盐对硝基苯的联合降解效果,检测反应前后溶液中铁离子和TOC浓度变化,对反应前后的S-NZVI进行表征,分析S-NZVI和PS对NB的联合降解机制.以纳米硅胶溶液为胶结剂,以PS为活性成分,制备缓释PS溶胶,注入砂柱中扩散形成凝胶,与S-NZVI构成S-NZVI/PS组合反应带,研究其对模拟硝基苯污染地下水的原位修复效果.结果表明,S-NZVI能够高效去除NB并生成大量苯胺（AN）,S-NZVI被PS氧化产生的Fe²⁺与PS组成活化过硫酸盐,对AN具有较好的降解和矿化效果.当NB浓度为100mg/L、S-NZVI和PS的投加量分别为0.5,2.5g/L时,NB去除率达91%,AN出水浓度为1.96mg/L,TOC去除率达64.09%.反应后S-NZVI的主要铁氧化产物为Fe₃O₄和FeO（OH）.反应带实验结果表明,S-NZVI/PS组合反应带可有效去除地下水的NB并高效消减NB还原产生的AN,当进水中NB浓度为100mg/L,流量为0.4mL/min,注入S-NZVI含量为1200mg/L的浆液200mL,二氧化硅含量为30%、PS含量为12.5%的PS凝胶4.8g时,S-NZVI/PS组合反应带7d内对AN的去除率最高达97.6%,NB当量累计去除率为83.7%.     

活化过硫酸钠/多壁碳纳米管降解氯苯的研究

文章通过制备稳定悬浮的多壁碳纳米管(MWCNTs),以氯苯为处理对象,研究了亚铁离子活化过硫酸盐(Fe2+-SP)和MWCNTs的组合降解实验。考察了反应时间、p H值、MWCNTs浓度和重复使用次数等因素对降解氯苯的影响。实验结果表面,在初始pH值为7,硫酸亚铁浓度为5 mmol/L,过硫酸钠浓度为10 mmol/L,MWCNTs为10 mg/L,反应时间为60 min的条件下,对浓度为40 mg/L的氯苯去除率可到93%,比单独使用Fe2+-SP高11%。溶液p H能影响降解效果,初始p H为7的条件下,处理效果较好。进一步实验表明,MWCNTs具有良好的重复使用能力。     

UV/Fe2+/过硫酸盐降解噻虫啉的响应曲面法优化研究

构建了紫外-亚铁联合活化过硫酸盐的体系用于高效降解噻虫啉（Tiacloprid,THIA）,以Fe²⁺浓度、过硫酸盐（Persulfate,PS）浓度、pH值、紫外功率为因变量,THIA去除率为响应值,通过中心复合设计法（Central Composite Design,CCD）建立因素和响应值之间的数学模型.模型拟合结果显示,当Fe²⁺浓度为0.318mmol/L,PS浓度为0.544mmol/L,pH值为3.054和紫外功率为58.133W时,模型预测THIA降解率最高为100%.验证实验结果（98.4%）与预测值基本一致,证明了响应曲面法用于优化紫外-亚铁联合活化过硫酸盐体系降解THIA的可行性.     

CuO/Ac催化过硫酸盐对模拟废水中苯酚的降解效果

含酚类废水所含有毒有害物质主要为苯酚,其排放量大,微溶于水且毒性较大,难以彻底处理.利用具有吸附性和催化性的CuO/Ac（活性炭负载CuO）催化过硫酸盐产生强氧化性的SO₄-·（硫酸根自由基）对模拟废水中苯酚进行降解,研究了不同因素（如反应温度、pH、水浴时间、CuO负载比、过硫酸盐投加量）对反应前、后模拟废水中苯酚和COD_Cr的去除率,并通过正交试验对这些因素进行了优化.结果表明:①过硫酸盐高级氧化法对苯酚的去除过程以氧化降解为主,在投加0.2 g负载比为1:5的CuO/Ac和过硫酸盐前提下,反应条件为pH 3、反应温度65℃,经过6 h的水浴反应,CuO/Ac催化过硫酸盐对于模拟废水中苯酚和COD_Cr的去除率分别可达到96.83%和91.90%.②通过正交试验得出,影响苯酚去除率大小的因素依次为反应温度>反应时间> pH,影响COD_Cr去除率大小的因素依次为反应温度> pH >反应时间.③在酸性、强碱性、高温条件下反应体系对苯酚的降解作用更明显,苯酚降解过程为先开环再进一步降解;相对于单独采用过硫酸盐和活性炭催化过硫酸盐法,采用活性炭负载CuO催化过硫酸盐法对模拟苯酚废水中苯酚具有去除率高、节省成本、处理速度快等优点.研究显示:在相同的试验设计情况下,应先考虑温度对反应的影响;在反应温度相同的条件下,根据对苯酚或对COD_Cr的去除率的不同要求,分别优先考虑反应时间、pH对试验的影响.      

CCD法优化铁碳微电解盐酸黄连素废水条件研究

文章采用CCD法对铁碳微电解盐酸黄连素废水条件进行优化,建立二次多项式预测模型,并对其进行动力学分析。实验结果表明,对初始浓度为100 mg/L的盐酸黄连素进行铁碳微电解的最佳条件是:曝气量3.78 L/min、固液比0.45、反应时间3.46 h、初始pH 2.90;在此条件下,盐酸黄连素去除率的响应面模型验证值为84.23%,实验值为82.93%,两者仅偏差1.3%。铁碳微电解降解盐酸黄连素动力学过程与表观二级反应动力学模型拟合程度最高,利用二级衰减方程模型C_t=a/(1+bt)在不同盐酸黄连素初始浓度下的反应进行拟合,其拟合相关系数均达到0.97以上,较好地反映了铁碳微电解盐酸黄连素的动力学过程,有助于分析不同反应时间下废水剩余浓度的变化。     

超声/过硫酸盐降解阿特拉津实验研究

在磷酸盐缓冲液(PB)中考察了特定条件下超声/过硫酸盐(US/PS)降解阿特拉津(又称莠去津,ATZ)的效果并对其降解机理及动力学进行了探讨.结果显示,在恒温水浴20℃的pH7的PB中,PS、ATZ浓度分别为200、0.928μmol/L,US强度为0.88 W/mL,反应时间为60 min时,US/PS对ATZ的降解...     

nZVI强化UV/PDS体系去除垃圾渗滤液的效能与机理

为探究纳米零价铁(nZVI)对紫外(UV)活化过硫酸盐(PDS)体系去除垃圾渗滤液膜生物反应器(MBR)出水中难降解有机物的影响，该文通过分析常规水质指标和光谱指标变化，研究了MBR中难降解有机物在不同体系(UV、PDS、UV/PDS和nZVI/UV/PDS)中的去除规律；此外，通过XRD、SEM、EDS和XPS分析，揭示了nZVI反应前后的物相变化和活化机理。结果表明，UV/PDS体系对MBR出水中难降解有机物有一定去除效果，增加PDS投量可提高UV/PDS体系对MBR出水的处理效率，并降低MBR出水中难降解有机物的腐质化程度。nZVI/UV/PDS体系对MBR出水中难降解有机物的去除效果相比UV/PDS体系有大幅提升。在nZVI投量为40 mmol/L、UV功率为14 W、PDS投量为40 mmol/L、反应时间为10 min时，nZVI/UV/PDS体系对MBR出水的UV254去除率和去除速率常数分别为51.52%和0.072 4 min^-1，相比具有相同反应条件的UV/PDS体系提升了32.80%和0.059 0 min^-1。nZVI...     

VUV/TiO_2/O_3去除水中微量硝基苯的研究

采用负载在钛片上的二氧化钛(TiO2)薄膜光催化剂,以能发射185 nm真空紫外线(VUV)的紫外灯为光源,研究臭氧强化的真空紫外光催化方法(VUV/TiO2/O3)对水中微量硝基苯的去除效果.结果表明,VUV/TiO2/O3是一种有效地去除水中微量硝基苯的方法,VUV/TiO2/O3的表观一级反应速率常数比UV/TiO2/O3和VUV/O3分别高102.8%和30.8%,去离子水中50 μg/L的硝基苯反应60 s后就降低到检测限以下.VUV/TiO2/O3对硝基苯的降解速率随臭氧投加量的增加而显著增大,臭氧投加量1.52 mg/L时的反应速率比不加臭氧时提高了134.4%;虽然表观一级反应速率常数随初始浓度增加而稍有下降,但初始浓度170 μg/L的硝基苯反应2 min后也无法检出.水中常见的重碳酸盐和腐殖酸对硝基苯降解有显著的抑制作用,两者浓度分别为2 mmol/L和3.2 mg/L时,VUV/TiO2/O3对硝基苯的表观反应速率常数分别下降82.9%和71.6%,反应速率常数的倒数与重碳酸氢根浓度线性相关.VUV/TiO2/O3能快速有效地去除地表水(含碳酸盐和天然有机物)中的微量硝基苯,4 min内初始浓度为90 μg/L的硝基苯去除率达到96%,UV254降低了80%.     

有机酸对B-Fe/Ni降解阿莫西林的影响

为了研究水体中的有机酸对B-Fe/Ni（膨润土负载纳米铁/镍）降解阿莫西林的影响,以HA（腐殖酸）和EDTA（乙二胺四乙酸）作为研究对象,系统分析了不同质量浓度HA（0、10、50、100 mg/L）和EDTA（0、10、50、100 mg/L）对B-Fe/Ni降解阿莫西林的影响.以阿莫西林的降解率来考察HA和EDTA对B-Fe/Ni降解阿莫西林的效率产生的影响,并采用SEM（扫描电子显微镜）和XRD（X射线粉末衍射）等手段,探究了这两种有机酸对B-Fe/Ni降解阿莫西林产生影响的原因.结果表明:①当反应时间为10 min时,在HA质量浓度分别为0、10、50、100 mg/L的体系中,阿莫西林的降解率分别为63.6%、88.6%、87.3%、81.8%;②当反应时间为10 min时,在EDTA质量浓度分别为0、10、50、100 mg/L的的体系中,阿莫西林的降解率分别为63.6%、74.3%、65.7%、33.6%;③纳米铁在反应过程中被氧化为铁氧化物或氢氧化物沉淀,形成钝化层.研究显示,HA和EDTA在低质量浓度下会对B-Fe/Ni降解阿莫西林产生促进作用,而在高质量浓度下则会产生抑制作用.      

O3/H2O2法降解甲基叔丁基醚（MTBE）的试验研究

采用自制鼓泡反应器对臭氧/双氧水(O3/H2O2)降解水中甲基叔丁基醚(MTBE)进行了试验研究,考察了进气(含O3)流量、H2O2 投加量、MTBE初始浓度、pH、温度等因素对MTBE降解的影响.结果表明,在MTBE初始浓度为10 mg·L-1,气体流量为0.5 L·min-1,温度293K, pH=6.5, H2O2 添加量为2.4mg·L1 条件下,反应30 min后, MTBE去除率可达75.5%, COD去除率为68.0%.降解得到的中间产物主要有叔丁基甲酯(TBF)、叔丁醇(TBA)、乙酸甲酯(MA)和丙酮(AC)等,据此探讨了O3/H2O2氧化MTBE的可能反应机理和降解途径.     

SO32-活化S2O82-降解偶氮染料废水的机制研究

为深度处理偶氮染料废水,以甲基橙（MO）为目标污染物,研究了亚硫酸盐活化过硫酸盐产活性物种的新型高级氧化处理方法,并对活化机制、氧化机理及动力学理论进行分析.通过对SO₃^2-/S₂O₈^2-,S₂O₈^2-,SO₃^2-3种体系进行降解对比和ESR等技术表征对比,发现亚硫酸盐能显著活化过硫酸根产生硫酸根自由基,其能氧化破坏MO偶氮双键形成的共轭体系,有较好的脱色降解效果.考察了亚硫酸盐和过硫酸盐摩尔比、过硫酸盐投加量、初始pH值对降解效果的影响,结果表明当初始pH值为3.0,摩尔比1：1,投加量为20.0mmol/L、反应时间在300min下对MO降解率能达到96.1%,进一步发现该体系对初始pH值的适应范围较广（3.0~11.0）.基于Box-behnken设计的响应面模拟和方差分析得到了可达显著水平的二次响应曲面模型,影响因子对MO降解的贡献排序为：过硫酸盐投加量 > 初始pH值 > 摩尔比.初始MO浓度动力学分析发现不同初始浓度下对MO的降解过程遵循准二级反应动力学规律,反应动力学常数从1.8212×10^-4~2.4649×10^-4min^-1.另一方面发现升高反应温度可以促进体系对MO的降解,根据不同温度下活化过程的反应速率常数的阿累尼乌斯准二级反应的活化能计算结果（E_a=44.9kJ/mol）,发现其相比常规金属活化方式较低,因此该体系对有毒有害的工业有机废水处理有潜在的商业应用价值.     

氯咪巴唑在臭氧降解过程中的影响因素及其降解产物

唑类抗真菌剂广泛应用于药物和个人护理品(pharmaceutical and personal care products,PPCPs)中,常规污水处理工艺难以将其有效去除. 大量唑类抗真菌剂排入受纳环境后会对生态系统造成一系列负面影响. 为了解唑类抗真菌剂的臭氧氧化降解过程和机理,以氯咪巴唑(climbazole,CZ)为例,通过设置不同条件的对比试验,系统研究CZ在臭氧氧化过程中的影响因素及其去除规律,同时采用超高效液相色谱-飞行时间质谱联用仪UPLC-Q/TOF对其降解产物进行鉴定. 影响因素试验结果表明:①CZ起始浓度由1.0 mg/L增至4.0 mg/L时,臭氧氧化20 min下CZ的降解率从99.1%降至69.3%;②反应体系起始pH由5.0升至9.0时,CZ臭氧降解半衰期由1.38 min延长至7.18 min;③臭氧流速由0.1 L/min增至0.4 L/min时,臭氧氧化20 min时CZ的降解率从66.5%提至99.4%,但臭氧流速超过0.3 L/min以后,CZ降解率的增幅较小;④自然水体及其高浓度共存组分(碳酸氢根和腐殖酸)均会明显抑制CZ的臭氧氧化反应速率,CZ降解半衰期大多数超过6 min (空白对照组为1.99 min). 因此,在臭氧氧化降解新兴有机污染物或对臭氧氧化工艺进行优化时,应充分考虑起始污染负荷、pH、臭氧流速、水体水质状况等对处理效果的影响. 产物鉴定结果表明:臭氧氧化反应可将CZ碎裂重组形成两个主要降解产物——TP269和TP297,二者的产率分别为11.45%和8.90%. 研究显示,起始污染负荷、pH、臭氧流速、水体水质状况均会明显影响CZ的臭氧降解效果;两个CZ臭氧降解产物的产率虽不高,但其毒性有待进一步研究.      

零价铁与过硫酸盐异相芬顿降解活性艳橙X-GN

采用零价铁(Fe~0)与过硫酸盐构建异相类芬顿体系,由Fe0腐蚀释放Fe~(2+)催化S_2 O_8~(2-)产生硫酸根自由基快速降解偶氮染料活性艳橙,考察了初始p H值、Fe~0投加量、过硫酸盐投加量和温度对降解过程的影响。结果表明,当活性艳橙初始浓度为100 mg/L、pH值为7、Fe~0投加量为0.5 g/L、过硫酸盐投加量为1 mmol/L和反应温度为30℃时,反应60 min后活性艳橙降解率达到92.6%。酸性条件和提高反应温度均有利反应的进行,而且活性艳橙的降解率在初始pH值为9时也高于90%。反应过程符合准一级动力学,表观反应速率常数k为0.0513 min~(-1)(30℃)。UV-Vis扫描显示,活性艳橙的发色基团在反应过程中被破坏。由Fe~0与S_2O_8~(2-)构成的异相Fenton体系可作为一种高效手段用于染料废水的处理。     

镀铜铁内电解法用于甲基橙的脱色研究

采用镀铜铁内电解法对甲基橙染料废水进行了降解脱色研究,考察了pH、铁屑投加量、反应时间、初始浓度对脱色效果的影响,并对镀铜铁内电解降解甲基橙的过程进行了原位循环伏安跟踪监测。结果表明:最佳反应条件为酸性条件pH值2~4,铁屑投加量为400g/L,反应时间为100min,脱色率为96.0%;镀铜铁内电解降解甲基橙过程发生了氧化还原反应,生成了甲基橙的氧化产物与还原产物。     

Fe3O4活化过硫酸盐体系同步去除诺氟沙星和铅

采用Fe₃O₄活化过硫酸盐（PS）同步去除水中的NOR （诺氟沙星）和Pb （II）.探讨了Fe₃O₄投加量、PS浓度、初始pH值和Pb （II）浓度对NOR降解的影响.结果表明,NOR的降解符合伪一级反应动力学,在温度为30℃、NOR初始浓度为5.0mg/L、Pb （II）浓度为1.0mg/L、Fe₃O₄投加量为2.0g/L、PS浓度为1.5mmol/L、初始pH值为7.0的条件下,反应120min后,NOR降解率达90.2%,Pb （II）去除率为99.5%.自由基淬灭实验证实,硫酸根自由基（SO₄^-·）是NOR降解的主要自由基.通过LC-MS分析结果推测了NOR可能的降解路径和中间产物.Fe₃O₄活化PS高级氧化工艺可作为一种同步去除有机污染物和重金属的工艺.     

Ru/AC催化臭氧氧化难生物降解有机物

研究了臭氧单独氧化和Ru/AC催化臭氧氧化DMP、酚类物质和消毒副产物前体物.结果表明,Ru/AC能显著提高臭氧氧化中有机物的矿化效果.在DMP降解中,反应100 min后TOC的去除率由单独臭氧氧化的28.84%提高到66.13%.在23种酚类物质降解中,反应60min后TOC的去除率由单独臭氧的9.57%~56.08%提高到41.81%~82.32%.相对于单独臭氧,Ru/AC催化臭氧氧化更能有效地降低水源水中消毒副产物的生成势,以卤乙酸生成势的降低最为明显,100 min后卤乙酸生成势由144.02μg/L降到58.50μg/L,低于美国环保局规定的限制浓度60μg/L.而使用单独臭氧处理并不能使卤乙酸生成势降到符合美国EPA的规定.比较了BAC、O3+BAC、O3/AC+BAC以及Ru/AC+O3+BAC工艺处理水源水的效果,TOC平均去除率分别为3.80%、20.14%、27.45%和48.30%;COD平均去除率分别为4.37%、27.22%、39.91%和50.00%;UV254去除率分别为8.16%、62.24%、67.03%和84.95%.Ru/AC+O3+BAC工艺相比其他工艺,更能有效地...     

微电解/Fenton法预处理炼油碱渣的实验

采用铁碳微电解/Fenton试剂组合工艺对炼油碱渣废水混凝沉淀处理后出水,进行降解研究。实验结果表明:pH值为3,废水与铁碳填料的体积比为2∶1,微电解反应时间2 h,曝气的条件下,废水的处理效果最好,COD的去除率超过42.5%。Fenton试剂处理微电解反应出水的最佳操作条件是:pH值在2～3之间、反应时间2.5 h、Fe2+浓度为800 mg/L左右、H2O2浓度为0.25 mol/L,在此条件下,Fenton试剂处理微电解处理后的炼油碱渣废水COD平均去除率为63.8%以上,微电解/Fenton工艺对COD的总去除率在79.2%左右,可生化性由0.16提高到0.56。     

紫外-微臭氧工艺降解饮用水中邻氯对硝基苯胺的研究

以水中持久性有机物邻氯对硝基苯胺为目标物质,用紫外-微臭氧工艺对其进行降解,同时研究了紫外,紫外-臭氧和紫外-空气三种工艺的降解效果。结果表明:紫外-微臭氧工艺对水中持久性有机物的降解过程符合一级动力学反应。对于邻氯对硝基苯胺的3种初始浓度0.625,1.32,3.125 mg/L,紫外-微臭氧去除率分别达71.4%、78.8%、54.5%,降解效果低于紫外-臭氧工艺,但远好于其余三种工艺。紫外-微臭氧工艺的去除效果受到初始浓度,叔丁醇和初始pH值的影响。初始浓度在1.32 mg/L时去除率最高,初始浓度不应过高或者过低。加入叔丁醇使得去除率下降13%³1%。随着pH由4增加到9,去除率逐渐升高,较高的pH值有利于反应的进行。     

水体系中Fe(II)/S2O82--S2O3 2-降解敌草隆的研究

在初始pH 值为7.0 的水体系中,通过正交实验确定了Fe(II)/S2O82--S2O32-降解敌草隆的最佳操作条件:Na2S2O8 浓度2.0mmol/L, Fe(II)浓度1.0mmol/L,Na2S2O3 浓度0.5mmol/L,反应时间120min.在此条件下0.1mmol/L 敌草隆降解率达到91.3%.利用乙醇和叔丁醇作为分子探针,采用分子探针法的竞争实验鉴定了体系中产生的SO₄^-· 和 ·OH