贵阳市燃煤烟气中汞在大气中传输的数值模拟

利用中尺度非静力大气化学模式(MESO-NHC),以及目前大气中臭氧(O₃)和氢氧基(OH)对汞氧化的研究成果,研究贵阳市原煤燃烧产生的大气汞传输,以及φ(大气汞)对Hg0的干沉积速率,OH与元素汞(Hg0)的反应率常数的敏感性. 结果表明:①模拟区内实际大气中φ(Hg0)为局地人为排放源和自然排放源共同作用的结果,二者所占比例大致相当. ②由于化学和沉积特性不同,φ(Hg0),φ〔Hg(Ⅱ)〕和φ(HgP)随着与排放源距离增加而衰减的程度存在差异,排放源对附近地区φ(大气汞)及各种形态汞所占比例影响较大;在远离排放源的地方,大气中的Hg(Ⅱ)和HgP主要来自于Hg0不断的氧化作用. ③φ(大气汞)表现出2种不同的垂直分布特征,在一定高度以下φ(Hg0)随高度线性递减,而在该高度之上直到对流层顶φ(Hg0)几乎保持同样的数值;φ〔Hg(Ⅱ)〕和φ(HgP)随高度的变化遵循指数递减规律. φ(Hg0)随高度和与排放源距离增加而衰减的程度不及φ〔Hg(Ⅱ)〕和φ(HgP),主要是由于Hg0通过化学反应和沉积而离开大气的量少,能较充分通过平流扩散和垂直输送作用输送到离排放源较远和较高的地方. ④排放源附近φ(大气汞)较高的地方φ(大气汞)对Hg0的干沉积速率敏感性较高,而φ(大气汞)较低的地方其敏感性较低. ⑤φ(大气汞)对Hg0被OH氧化的反应率常数(k)的变化普遍很敏感,在较大的反应率常数kHg-OH3.55×10-14×e294/T情况下,Hg0所占比例偏低,而Hg(Ⅱ)和HgP所占比例偏高,与监测结果偏差较大;在kHg-OH2.94×10-14情况下模拟结果更为合理.      

粉煤灰在热处理过程中汞的逸出规律

文章研究了粉煤灰在热处理过程中汞的逸出规律,通过改变焙烧温度、焙烧时间和通气流量等条件,利用安大略水法,对逸出的零价汞(Hg0)和二价汞(Hg2+)以及总汞的含量进行了测定。结果表明:在加热温度达到400℃时,飞灰中的可挥发汞已基本完全释放,逸出量大约为0.2μg/g。当加热温度升高到600~1 000℃之间时,零价汞含量明显降低,而二价汞含量明显升高,可以观察到较为明显的零价汞氧化为二价汞的现象。汞的逸出量与氧化程度主要与加热温度有关,而加热时间与通气量的影响相对较小。在1 000℃,加热时间30 min,通气量0.5 L/min的条件下,可挥发汞将完全逸出并有部分零价汞被氧化。结合上述研究结果,在对粉煤灰进行加热处理时,需要对其中汞的二次释放现象加以重视并采取相应的控制措施。     

燃煤飞灰中汞在渗滤过程中的迁移规律研究

燃煤飞灰在堆放、填埋过程中,固定于灰中的汞可能被再次释放,而带来二次污染。为研究飞灰中汞对环境的影响,本研究参照国标规定的渗滤方法和美国毒性特征浸出程序,对飞灰中汞的渗滤特性进行研究,即研究不同类型酸浸取液、浸取液pH值以及液固比对汞渗滤特性的影响。不同酸的浸取试验结果表明：硝酸的汞渗出浓度最大,硫酸最小,经化学动力学分析是由于不同类型酸对于玻璃体中各种氧化物溶解能力的差异性所致。采用硫酸渗滤时,出现反常的渗滤特征,并发现该现象与飞灰二次相生成物有关。滤液汞浓度随浸取液pH的增大成指数曲线下降趋势;随液固比增加,滤液汞浓度呈单峰分布,经化学动力学分析表明氢离子与硅铝玻璃体的配比是产生这一现象的主要原因;本研究对于燃煤汞污染的深度控制及治理方面有指导意义。     

污泥中汞的存在形态及其在干化过程中的动态变化

在测定市政污泥、印染污泥和造纸污泥中汞含量及其存在形态分布特征的基础上,通过模拟实验,系统研究了不同类型污泥中汞存在形态在干化过程中的动态变化,同时分析了污泥中汞含量和各存在形态发生变化的原因.结果表明,市政污泥的汞含量依次大于印染污泥和造纸污泥;污泥中无酸溶态汞和可还原态汞,只存在可氧化态汞和残渣态汞;被试污泥在25~100℃干化时,含水率降低不会导致汞的析出;在100~200℃干化时,污泥中汞含量随温度的升高呈现出缓慢降低的趋势;当干化温度200~300℃时,随污泥中有机质和硫化物的分解,可氧化态汞消失;当干化温度达到400℃时,污泥中汞不复存在.     

腕足类生物壳体在沉积、成岩过程中同位素平衡问题研究

综合分析了现代腕足类生物壳体方解石中的C、O同位素特征，以及有关古生代腕足类生物壳体方解石构造和地球化学研究成果，分析结果证明：只有那些无发光性特点、无胶结和溶蚀构造特点、有较好纤维构造特点、含高Sr、Na和低Mn、Fe（Mg）的第二层腕足类生物壳体方解石的δ18O值不受成岩作用影响；而原始层和壳体中的特殊部位如铰合轴、腕骨、茎孔、交互面、肌痕等在沉积、成岩过程中与海水处于非同位素平衡状态。     

Effects of building aspect ratio, diurnal heating scenario, and wind speed on reactive pollutant dispersion in urban street canyons

A photochemistry coupled computational fluid dynamics (CFD) based numerical model has been developed to model the reactive pollutant dispersion within urban street canyons, particularly integrating the interrelationship among diurnal heating scenario (solar radiation affections in nighttime, daytime, and sun-rise/set), wind speed, building aspect ratio (building-height-to-street-width), and dispersion of reactive gases, specifically nitric oxide (NO), nitrogen dioxide (NO₂) and ozone (O₃) such that a higher standard of air quality in metropolitan cities can be achieved. Validation has been done with both experimental and numerical results on flow and temperature fields in a street canyon with bottom heating, which justifies the accuracy of the current model. The model was applied to idealized street canyons of different aspect ratios from 0.5 to 8 with two different ambient wind speeds under different diurnal heating scenarios to estimate the influences of different aforementioned parameters on the chemical evolution of NO, NO₂ and O₃. Detailed analyses of vertical profiles of pollutant concentrations showed that different diurnal heating scenarios could substantially affect the reactive gases exchange between the street canyon and air aloft, followed by respective dispersion and reaction. Higher building aspect ratio and stronger ambient wind speed were revealed to be, in general, responsible for enhanced entrainment of O₃ concentrations into the street canyons along windward walls under all diurnal heating scenarios. Comparatively, particular attention can be paid on the windward wall heating and nighttime uniform surface heating scenarios.