中国火电企业二氧化硫排放研究

火力发电是中国电力工业最重要的组成部分,历年来火力发电占中国发电总量的比例基本都在80%以上,这直接导致中国火电企业的二氧化硫高排放量.中国目前火电企业的二氧化硫排放量已占工业排放量的一半以上.近年来,中国火电企业的空间分布格局基本不变,但其二氧化硫高排放量正由东部局部地区向中、西部蔓延,这与中国火电企业发展迅速,总体脱硫水平低,东、中,西部地区火电企业脱硫水平差异有关.     

中国县域能源消费碳排放估算及其空间分布

将传统的碳排放因子法与人口权重分配法相结合,估算了2015年中国2 170个县域的碳排放量,并将县域分为高/低碳排放量-高/低碳排放强度的4种类型。分析表明:(1)县域的平均碳排放量为1 287×103 t,但差异较大,空间分布上整体呈现东高西低;81.58%的县域的碳排放强度在0.01～1.05t/万元,空间分布上呈现西部及西北高、东部及东南低。(2)低碳排放量-低碳排放强度类县域数量最多(占45.81%),在全国除东南沿海区域均有分布;高碳排放量-低碳排放强度类县域分布在中国部分华北地区及东部、东南沿海地区,中部也有少量分布;高碳排放量-高碳排放强度类县域主要分布在东北三省;低碳排放量-高碳排放强度类县域主要分布在中国西北的西藏自治区、新疆维吾尔自治区和青海省,同时山西省境内也有较多分布。(3)整体看,中低收入、处于发展提速的中西部县域发展仍需预留一定的碳排放空间;对于高收入的东部县域,则要提出更高的减排要求。     

连续流反应器污水硝化过程中的N_2O释放

污水生物脱氮硝化阶段是温室气体一氧化二氮（N2O）的重要释放源。采用连续流反应器在2种进水氨氮（NH4-N,低氮反应器60 mg/L和高氮反应器180 mg/L）浓度条件下驯化硝化菌,并研究了不同初始NH4-N浓度和不同初始亚硝酸盐（NO2-N）浓度条件下所驯化硝化菌释放N2O的特征。结果表明在反应器运行过程中2个反应器释放N2O较少,均小于去除NH4-N浓度的0.01%;N2O的释放均随着初始NH4-N浓度或初始NO2-N浓度的升高而增加;不同初始NH4-N浓度条件下,低氮反应器驯化硝化菌的N2O释放率在0.51%~1.40%之间,高氮反应器驯化硝化菌在0.29%~1.27%之间;不同初始NO2-N浓度条件下,低氮反应器驯化硝化菌的N2O释放率在1.38%~3.78%之间,高氮反应器驯化硝化菌在1.16-5.81%之间。     

连续流反应器污水硝化过程中的N2O释放

污水生物脱氮硝化阶段是温室气体一氧化二氮(N2O)的重要释放源。采用连续流反应器在2种进水氨氮(NH4-N,低氮反应器60 mg/L和高氮反应器180 mg/L)浓度条件下驯化硝化菌,并研究了不同初始NH4-N浓度和不同初始亚硝酸盐(NO2-N)浓度条件下所驯化硝化菌释放N2O的特征。结果表明在反应器运行过程中2个反应器释放N2O较少,均小于去除NH4-N浓度的0.01%;N2O的释放均随着初始NH4-N浓度或初始NO2-N浓度的升高而增加;不同初始NH4-N浓度条件下,低氮反应器驯化硝化菌的N2O释放率在0.51%~1.40%之间,高氮反应器驯化硝化菌在0.29%~1.27%之间;不同初始NO2-N浓度条件下,低氮反应器驯化硝化菌的N2O释放率在1.38%~3.78%之间,高氮反应器驯化硝化菌在1.16-5.81%之间。     

添加过磷酸钙和糠醛渣对好氧堆肥过程中氨气排放和氮素转化的影响

针对好氧堆肥过程中产生的二次污染问题,以牛粪和小麦秸秆为原料,探究了添加过磷酸钙(SP)和糠醛渣(FR)对户外条垛式好氧堆肥过程中氨气排放和氮素转化的影响.结果表明,添加过磷酸钙降低了堆体的pH,减少了19.65％的氨气排放量,但是其N2O排放量增加了20.8％;添加糠醛渣后堆肥的高温期延长了7 d,增加了69.59％的氨气排放量,但是其N2O排放量减少了68.79％.添加过磷酸钙后,NH4+-N增加了40％～80％,这可能是在升温期和高温期该处理的N2O排放高于对照的主要原因;酸解总氮降低了2.21％～13.71％,这说明添加过磷酸钙促进了有机态氮向无机氮的转化.添加糠醛渣降低了NH4+-N质量分数,增加了总氮的质量分数.添加过磷酸钙通过降低pH减少NH3排放;添加糠醛渣有利于提高总氮质量分数和减少N2o的排放.本研究结果可为好氧堆肥中氨气和氧化亚氮的减排提供参考.     

曝气强度对同时硝化反硝化（SND）脱氮过程中N2O排放的影响

为了控制污水脱氮中N2O排放,在不同曝气强度下研究了好氧硝化段同时硝化反硝化（SND）系统的N2O排放特性,并采用PCR—DGGE技术分析微生物群落特征。结果发现,随着曝气强度的增强,系统总氮去除率下降,但脱氮中N2O—N所占比例则上升,实验中从低到高3个曝气强度下,总氮去除率分别为80．01％、65．28％和58．62％,脱氮中N2O—N所占的比例为1．89％、7．84％和9．20％。PCR—DGGE分析显示,和低曝气强度下相比中、高曝气强度下系统微生物群落发生明显变化,但中曝气强度和高曝气强度下系统微生物群落表现出较高相似性。这表明,不同曝气强度下系统N2O排放受到氮素转化和微生物群落变化的影响。适宜曝气强度不仅提高总氮去除率,还可有效控制N2O排放。     

曝气强度对同时硝化反硝化（SND）脱氮过程中N2O排放的影响

为了控制污水脱氮中N2O排放,在不同曝气强度下研究了好氧硝化段同时硝化反硝化（SND）系统的N2O排放特性,并采用PCR—DGGE技术分析微生物群落特征。结果发现,随着曝气强度的增强,系统总氮去除率下降,但脱氮中N2O—N所占比例则上升,实验中从低到高3个曝气强度下,总氮去除率分别为80．01％、65．28％和58．62％,脱氮中N2O—N所占的比例为1．89％、7．84％和9．20％。PCR—DGGE分析显示,和低曝气强度下相比中、高曝气强度下系统微生物群落发生明显变化,但中曝气强度和高曝气强度下系统微生物群落表现出较高相似性。这表明,不同曝气强度下系统N2O排放受到氮素转化和微生物群落变化的影响。适宜曝气强度不仅提高总氮去除率,还可有效控制N2O排放。     

煤化工企业火炬NO_x排放的模拟燃烧实验

针对煤化工企业火炬气燃烧特点,设计了一套模拟燃烧装置,分别研究液化气添加量及燃烧温度对NO x的影响,并对火炬系统NO x的排放系数进行核算。结果表明,火炬系统NO x排放浓度和排放量随液化气添加量的增加而增大;同时研究发现,NO x与燃烧温度之间成正比关系,即温度升高有利于NO x的产生。根据核算结果,火炬系统NO x排放系数在0.099~0.185 kg/t之间,平均为0.139 kg/t。     

CuCoO_x/TiO_2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx/TiO2催化剂,考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响,并考察了催化剂的抗硫抗水性能.XRD、TPR和BET分析表明,350℃焙烧的催化剂具有Cu-Co2O4尖晶石结构,比表面积大,对N0的氧化效果好.在空速为5 000 h-1,NO进口浓度500 mg/m3,含氧量10%的条件下,反应温度300cc时N0转化率可达79.5%,250℃时N0转化率接近50%.该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能,H2O和SO2同时存在时很快失活.该催化剂可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体催化氧化后再吸收处理.     

天津市秋季臭氧浓度影响因素及相关关系研究

选择天津市秋季典型重污染时期2005年11月2～7日近地面大气O3、NO、NO2、CO、紫外线(UV)强度和温度等观测数据,研究O3浓度的时间变化特征及其与相关前体物、气象条件的相关关系.结果表明,在观测期间O3浓度存在明显的日变化周期,在13:00～14:00时浓度最大,夜间变化平缓;O3浓度与NO、NO2、NOx和CO等前体物呈较好的负相关关系;温度和UV与O3浓度密切相关,昼间O3与UV呈相同变化趋势,相关系数达0.71,O3浓度变化滞后于UV变化,将O3浓度与前1小时的UV对比分析,相关系数提高到0.81.     

高效钙钛矿型H2-SCR催化剂的制备与研究

用溶胶凝胶法合成了3种不同B位的钙钛矿催化剂,同时用X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)、扫描电镜(SEM)、程序升温化学吸附(TPR)4种手段对催化剂进行了物理化学表征.从经济性和实际性考虑,本研究使用了清洁无二次污染的H2作为SCR的还原剂,同时控制了H2的加入比例,在小NO/H2比(1∶1、1∶5、1∶10)情况下,考察了3种催化剂的催化效率.由于实际燃煤烟气中含有大量的O2,因此,同时考察了高O2(O2/NO=100∶1)的加入对氧化还原反应的影响.从考察结果我们得知,在NO/H2为1∶1时,LaCoO3和LaNiO3的催化活性优于LaMnO3,达到80％.而在高H2/NO比时,则是LaMnO3的催化活性最高,达95％以上.O2的加入对氧化还原反应影响较大,温度高于250℃时,O2出现竞争性反应,消耗了大部分的还原剂,使得NO脱除率降低,而在250℃以下,O2的影响较小.     

珠三角城市近地面臭氧污染分布特征及变化趋势

利用2013—2017年珠三角城市空气质量监测站的大气常规污染物逐时监测数据,探究珠三角区域臭氧(O3)污染年际变化、季节变化、日变化特征。结果表明,珠三角O3浓度秋季高冬春低,在一年之内呈现2月、5月、9—11月从低到高3个峰值;在一天之内呈现昼高夜低的单峰结构,峰值大多出现在午后15:00时。珠三角中部城市超标天数较多,沿海城市超标天数较少,大部分城市每年O3超标天数逐渐增多。O3月变化和日变化与NO2呈现负相关。总体而言,NO2平均浓度越高的城市,O3昼夜爬升值越高。     

Ce掺杂改性对MnFe2O4低温选择性催化还原脱硝性能的影响研究

采用水热合成法制备了Ce掺杂MnFe2O4催化剂,用于低温选择性催化还原(SCR)脱硝.对催化剂晶型、脱硝性能和表面结构等进行分析,结果表明,Ce/(Fe+Mn)为0.5％(摩尔分数,下同)时催化剂表现出最优的SCR活性,80℃NO去除率可达100％;Ce/(Fe+Mn)分别为5.0％ 和10.0％ 时,催化剂80℃N...     

C/N对单级脱氮系统N_2O排放量及其途径的影响

采用4组0.5 L的批式反应器,调节进水初始NH_4~+-N为100 mg·L~(-1),控制温度为30℃,DO为(2.00±0.20)mg·L~(-1),以葡萄糖为有机碳源,采用化学抑制法研究进水C/N分别为0、0.5、1.0和1.5时,单级脱氮系统的氮转化情况、N_2O排放量及N_2O排放途径。结果表明,反应器进水C/N从0升高至1.5,在6 h时系统TN去除率由14.5%增至23.5%,而系统N_2O排放量由180μg减至10μg,N_2O转化率由2.5%降至0.1%。随着进水C/N的升高,氨氧化菌(AOB)反硝化产生的N_2O排放量在3.6~11.7μg之间波动,而同步硝化-反硝化产生的N_2O排放量降幅明显,由176.8μg降至5.3μg。当C/N为较低的0和0.5时,同步硝化-反硝化对N_2O排放贡献率均达到85%以上,系统N_2O排放途径主要为同步硝化-反硝化;当C/N为较高的1.0和1.5时,AOB反硝化对N_2O排放贡献率为45.9%和26.5%,系统N_2O排放途径主要为同步硝化-反硝化和AOB反硝化作用。     

CeO2-CoO／ACF低温SCR烟气脱氮性能的研究

活性炭纤维（ACF）经硝酸处理后采用浸渍法制备了CeO2-CoO／ACF复合催化剂,测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,同时研究了金属氧化物浸渍顺序及负载量、催化剂煅烧温度、空速比（SV）、NH,／NO（摩尔比）、O2含量等因素对NO转化效率的影响。研究发现,负载量为10％的CeO2-CoO／ACF复合催化剂经煅烧后在120—240℃时具有很高的催化活性,并且在N0初始浓度为1000mg／m3、空速比（SV）为6000h～、NH3／NO为1．05、O：体积分数在3．0％时具有较高的NO转化效率。     

不同C/N下BBFR-IVCW耦合工艺对微污染水体脱氮效果

以生物质生物膜反应器(biomass bio-film reactor,BBFR)和复合垂直流人工湿地(integrated vertical-flow constructed wetland,IVCW)构成的组合系统来处理高氮寡碳微污染地表水,考察不同C/N比对组合系统脱氮效果的影响.实验结果表明,2#CW(2#湿地系统)的TN出水均值低于CW1#(1 #湿地系统),出水达到地表水环境质量Ⅳ级标准.C/N比对BBF系统的TN去除率有很大影响,而C/N比对硝酸盐氮去除率的影响并不明显.综合从碳源投加的经济成本因素和系统的反硝化效果来看,最优的C/N比为4.9.C/N=2.8时,1#CW对NO-3-N的去除率最高,为(71.88±15.70)％,并且与C/N＞ 2.8的几组情况有显著性差异(F3,56=21,p＜0.05).在C/N=4.1时,2#CW对NO3--N的去除率为(92.83±11.26)％,与其他C/N比值下NO3-N的去除率差异显著(F3,56=4.34,p＜0.05).C/N比的变化对出水剩余TN、NO3--N的影响情况比较一致.1#CW中出水TN和NO3--N浓度都是随着C/N比的增大而逐步增加;而2#CW中出水TN和NO3--N浓度都是随着C/N比的增大先减小,在C/N＞ 4.1时又有所增加.BBFR系统对COD的去除高于其对TN去除的贡献率.     

A2O工艺中N2O的产生与逸散特征

目前污水处理过程中产生温室气体的问题已经引起普遍关注。本文通过实验室小试,研究了不同污水水质条件下A2O工艺中N2O的产生特征,以及氧化亚氮还原酶编码基因nosZ含量对N2O产生量的影响。结果表明,在A2O工艺中的各单元均有N2O产生,其中厌氧池产生量最大,约占总产生量的32％～85％;A2O工艺产生的N2O主要通过逸散进入大气,少量随二沉池出水进入到环境中。N2O的产生量与污泥中nosZ的含量成负相关,而碳源和DO对含有nosZ基因的反硝化细菌有明显的影响,低DO环境和充足的碳源能够极大的促进其含量的提高,从而显著减少N2O的产生量。     

南京北郊春季地面臭氧与氮氧化物浓度特征

2009年3—5月,采用NO-NO2-NH3分析仪和O3分析仪对南京市北郊大气O3、NO、NO2和NOx浓度进行连续观测,研究南京北郊春季大气臭氧与氮氧化物浓度变化特征。结果表明:O3浓度的日变化呈单峰型结构,白天较高,夜晚较低,在06:00左右出现最低值,14:00左右出现峰值,且工作日的O3浓度值明显高于周末的O3浓度值。NOx的日变化呈现双峰型变化规律,早上07:00左右出现第1个峰值,下午14:00—15:00左右达到最低值,午夜23:00左右出现第2个峰值。从3—5月份,NO浓度明显下降,3月份的变化幅度比较大;NO2浓度则明显上升,5月份变化幅度较大。3—5月NO与O3之间呈显著的负相关关系,4—5月NO2、NOx与O3呈显著的负相关关系。     

北京与伦敦空气中气态污染物的比对研究

城市空气质量问题已经引起广泛关注.通过对中英2个大城市北京与伦敦 2004 年 8 月～2005 年12 月空气中气态污染物 O3、NOx、SO2 和 CO 浓度变化的分析与对比发现:参照世界卫生组织空气质最准则、欧盟空气质量标准、美国国家空气质量标准或国家空气质量二级标准,北京O3、NO2、SO2和 CO 浓度的超标天数或时数明显高于伦敦.观测期内,北京 O3、NOx、SO2 和 CO 浓度明显高于伦敦,平均值分别是 17.9±22.1×10-9、72.4±76.1×10-9、19.5±21.8×10-9、2 004.6±1 509.8×10-9与10.8±9.9×10-9、54,6±38.9×10-9、1.8±2.2×10-9、372.3±235.0×10-9.两城市 O3 统计日变化形式均表现为白天高、夜晚低,峰值出现在午后 14:00 左右,日较差分别为 31.5±30.9×10-9与 11.1±7.7×10-9;NO、NO2、SO2 和 CO 呈双峰态日变化,峰值出现在交通的早高峰与晚高峰附近.北京 O3 最高值出现在夏季,而伦敦出现在春季;但两城市NOx、SO2 和 CO 最高值均出现在冬季.北京与伦敦的NO2与 NO 呈显著线性相关,且斜率与截距十分相似,分别是 1.25 和 1.28 与 28.1 和 23.2;同时两城市 CO/NOx 比率明显高于 SO2/NO 分别为 14.0、4.5 与 0.13、0.03.由此可以判断:对于两城市空气污染问题,交通源的贡献要远大于点源;但点源也对两城市空气质量造成影响.此外,连续逆温的天气是造成重污染事件的原因.     

CuCoOx／TiO2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx／TiO2催化剂,考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响,并考察了催化剂的抗硫抗水性能。XRD、TPR和BET分析表明,350℃焙烧的催化剂具有CuCo2O4尖晶石结构,比表面积大,对NO的氧化效果好。在空速为5000h^-1,NO进口浓度500mg／m^3,含氧量10％的条件下,反应温度300℃时NO转化率可达79．5％,250℃时NO转化率接近50％。该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能,H2O和SO2同时存在时很快失活。该催化剂可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体催化氧化后再吸收处理。