大气气溶胶研究新动向

本文概述了近年大气气溶胶研究的四个主要方面:大气气溶胶的表征、大气化学过程与气候变化、健康效应等的概况.阐明了当今大气气溶胶研究的趋向,主要着重于PM_(10)和PM_(2.5)细颗粒(可吸入颗粒物或二次颗粒物)的物理化学特性与环境行为、生态效应,更重视气溶胶的非均相化学反应过程;其研究范围,从平流层向对流层发展,并密切结合气候变化、健康影响等有关的一些实际问题,进行深层次的综合性研究.大气气溶胶化学已成为当今大气化学研究最前沿的领域.     

大气颗粒物中类腐殖酸的研究进展

类腐殖酸(HULIS)是一类广泛存在于云、雾、雨水和大气气溶胶颗粒中的大分子有机物.HULIS既可通过吸收和散射太阳辐射直接影响大气热平衡,又能参与云凝结核的形成间接影响全球气候,加之其重要的环境和健康效应,近年来引起科学界的广泛关注.本文综述了大气颗粒物中类腐殖酸的研究成果,主要包括HULIS的分离、提取和分析方法,HULIS的主要理化性质、浓度和季节变化,以及HULIS的来源和国内外研究现状,并对该领域的研究前景进行了分析和展望.     

南京北郊冬季大气粗细颗粒物中PAHs来源解析

为研究南京冬季大气颗粒物中PAHs来源情况,利用FA-3型气溶胶采样器从2007年11月20日到12月30日在南京郊区分昼夜采集气溶胶样品,并用GC-MS对16种优控PAHs浓度进行定量分析,采用PCA法对其来源进行解析.结果表明,南京冬季细颗粒物中PAHs浓度明显高于粗颗粒物中PAHs浓度,单种类PAH浓度表现出昼夜差异,日间低分子量PAHs含量高于夜间,而夜间高分子量PAHs浓度则相对较高;主成分分析对PAHs源解析结果表明,南京北郊大气颗粒物中PAHs主要来源为机动车尾气、燃煤源、焦化源、天然气燃烧和烹调源等,粗细颗粒物中PAHs排放源差异明显,细颗粒物部分表现出明显的昼夜差异,同时,外来源和不确定源占有较大比重.     

泰山春、夏两季大气颗粒物及其水溶性无机离子的粒径分布特征

为研究华北地区大气颗粒物的粒径分布特征以及二次气溶胶的形成,2007年春夏两季在泰山山顶(1534 m.a.s.l.,华北平原最高峰)利用多级撞击式颗粒物采样器(MOUDI)进行了为期各1个月的大气颗粒物的采集,并对颗粒物中的无机水溶性离子进行分析.结果显示春夏两季粗粒子(PM1.8-10)分别占PM10的60%和25...     

基于热脱附-化学电离质谱技术的二次有机气溶胶成分分析和前体物解析

二次有机气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分.有关二次有机气溶胶的分子示踪物、生成机制,以及产率的实验室研究和外场观测工作已在世界各地广泛开展;然而,学术界对二次有机气溶胶的认识仍待进一步加深,以期更为全面地了解二次有机气溶胶生成和消亡的整个大气过程.本课题组拟利用新近发展的热脱附-化学电离-飞行时间质谱技术为主要手段,从新的视角研究二次有机气溶胶的化学物种和形成机制:在烟雾箱中研究一系列生物源和人类源有机化合物与羟基自由基、硝基自由基、以及臭氧的反应,应用热脱附-化学电离-飞行时间质谱技术测定二次有机气溶胶的分子组成特征;在相对污染和相对洁净地区分别组织外场观测,着重于实际大气中二次有机气溶胶的热脱附-化学电离-飞行时间质谱技术的方法发展;实现利用烟雾箱研究获得每个前体物生成的二次有机气溶胶的指纹特征,使用多元线性回归分析技术分析实际大气中的二次有机气溶胶的前体物来源;通过相对污染和相对洁净两个地区的比较,阐明两地的大气颗粒物污染是否在化学组分方面具有类似性而只是具有浓度上的差别,或者两地的大气颗粒物污染是否由于前体物浓度上的差异而已具有化学组分上的非线性差异.     

大气有机胺的硫酸气溶胶界面化学反应机理的理论化学研究

大气有机胺是重要的碱性挥发性有机物,是促进大气新粒子形成与生长的重要前驱体。然而,目前由于有机胺在硫酸气溶胶表面非均相反应机理的不确定性,严重制约了如何采用大气模型正确评估有机胺对大气细颗粒物生长的贡献.     

青藏日喀则大气颗粒物水溶性无机离子粒径分布特征初探

正大气颗粒物在环境效应、气候变化和人群健康方面起到的重要作用,很大程度上是由其中的大气颗粒物粒径及其化学成分决定的.水溶性无机离子及其中的硝酸盐、硫酸盐、铵盐二次粒子是大气颗粒物尤其是细粒子的主要组成成分[1].研究水溶性无机离子组成与粒径分布对于了解大气颗粒物的物理化学性质、来源及形成机理具有重要的意义[2].监测高原地区的大气环境变化,是认识大气污染物长距离传输的重要途径,可以获得全球有关重大环境事件的信息,为研究人类发展与自然环境的关系提供重要的科学依据[3].本研究在青藏日喀则地区进行大气颗粒物的分级采样结合离子色谱仪测定其中主要水溶性离子的浓度,首次获得水溶性离子的组成和粒径分布特征,为后续研究工作开展奠定基础,同时为了解青藏高原以及北半球洁净地区大气气溶胶的特征提供基础数据.     

低挥发性有机物大气氧化反应与二次有机气溶胶形成机制研究现状

二次有机气溶胶(SOA)是大气颗粒物的重要组成部分,准确评估其在大气环境中的产生,是全面认识气溶胶的环境、气候与健康效应的关键所在.随着研究的进展,人们发现曾经被忽略的低挥发性有机物(LVOCs)的大气氧化反应,可能是二次有机气溶胶的重要来源,因此逐渐引起人们的广泛关注.基于国内外近年来相关研究的进展,本文对低挥发性有机物的大气氧化反应及SOA的形成研究现状进行了总结.从LVOCs在大气中的基本氧化机制出发,较为详尽地展示了迄今为止关于LVOCs的实验室定性与定量研究、场地观测研究以及理论模式研究.鉴于LVOCs研究面临的困难,如LVOCs的难以探测性、其在大气中反应的复杂性和环境的多变性、以及理论模拟中多参数化等,本文提出了未来深入研究面临的挑战和可能的研究方向,有望为将来相关研究工作的开展提供借鉴,同时也将为国内二次有机气溶胶污染的防控减排提供科学参考.     

鼎湖山秋季大气气溶胶中水溶性离子浓度与粒径分布

珠江三角洲是我国最活跃的经济区之一,随着城市化进程加快、人口急剧增加,大气气溶胶污染日趋严重.近年来,国内外学者针对珠江三角洲区域大气气溶胶来源、化学组成、形成机制等进行了广泛的研究.但是,针对珠江三角洲大气气溶胶研究主要集中在城市,对于区域本底大气气溶胶的研究较少.     

大气颗粒物与气相污染物的化学热力学平衡及与酸化作用的关系

本文以大气中NH_3-HNO_3-NO_3~--SO_4~(2-)气溶胶体系为研究对象,从热力学基本理论出发,建立了计算不同大气条件下颗粒物中NH_4NO_3的离解常数和在平衡时气相NH_3,HNO_3及颗粒物中NH_4NO_3浓度的理论模式和计算程序。此模式用于西南酸雨地区和北京非酸雨地区的大气气溶胶体系,结果表明理论计算与现场监测结果之间有较好的一致性。气相NH_3在西南地区空气颗粒物和降水中的浓度与北方大不相同。在西南地区比在北方颗粒物中更可能形成硝酸铵。     

大气颗粒物中生物质燃烧示踪化合物的研究进展

生物质燃烧是大气颗粒物的重要来源.钾离子、脱水糖类(左旋葡聚糖、甘露聚糖、半乳聚糖)、脱氢松香酸等被认为是示踪生物质燃烧的主要化合物.其中,脱水糖类由于其良好的化学稳定性和较高的浓度水平,被广泛用作有关生物质燃烧的检测和估算其对大气颗粒物贡献的代表性化合物.研究发现,大气颗粒物中脱水糖类的含量随季节不同而呈现差异;不同类型的生物质经燃烧后产生的气溶胶颗粒物中,主要示踪化合物的组成比例不同.如软木燃烧后的左旋葡聚糖/甘露聚糖比值约为4.3、硬木约为23.1、农作物残渣约为32.0.利用这一特性可以分析大气颗粒物中不同生物质燃烧源的类型和所占比例等.气相色谱-质谱联用技术是检测大气颗粒物中脱水糖类有机示踪物的主要手段.该法需要对样品进行前处理.高效液相色谱-质谱联用技术和高效阴离子交换色谱-脉冲安培检测法可以很好地替代气相色谱质谱联用法,避免样品的前处理和衍生化反应,但检测范围较窄.几种方法各有利弊,需根据样品的来源和实验目标选择适当的分析方法.     

常州市2007年降水酸度及离子含量特征

降水是对大气污染物的一个快速有效的净化过程.降水的化学成分取决于云团的净化过程,以及大气中的气相气溶胶和颗粒物气溶胶.由于汽车尾气以及工业污染,导致气溶胶成分的复杂性,从而增加了降水化学成分的复杂性.为了了解一个城市的空气污染情况,必需深入地研究它的降水.尽管我国南方的SO2和NOX排放量小于北方,但是我国南方的酸雨状况明显比北方严重,特别是华东地区和西南地区.常州市地处长三角的中心地带.长三角区域内各个城市降水化学的研究报道多集中于上海和南京等大城市.     

香河地区大气气溶胶中水溶性离子观测及分析

大气气溶胶是大气中数量巨大、成分复杂、性质多样、危害最大的一种污染物.水溶性无机离子是大气气溶胶中的重要组成部分,它不仅直接影响大气沉降的酸度和云、雾的形成,还能引起辐射强迫作用,进而导致地气系统能量平衡变化,间接影响全球气候.近年来,对大气气溶胶中可溶性离子的研究受到越来越多的关注.     

大气颗粒物中典型有机物的分析方法和污染特征研究进展

有机污染物是大气颗粒物的重要组成部分,约占颗粒物质量的20％-50％.颗粒物中的有机污染物具有高毒性,长期暴露能够给人群带来潜在的健康风险;有机污染物参与气溶胶成核,影响空气质量和能见度,进而改变区域气候,其引起的健康与环境效应已成为民众关注的焦点.大气颗粒物中有机污染物的分析技术是准确判断其来源和污染特征的重要一环.本文对颗粒物中常见有机污染物的分析技术、污染特征及主要来源进行了综述.系统介绍了有机污染物的样品采样、提取净化和分离分析技术,对比了不同分析方法的优势,总结了我国大气颗粒物中有机污染物的时空分布和气粒分配特征,并探讨了引起相关差异的原因,为后续深入认识大气颗粒物中有机污染物的分布特征提供参考.最后,对大气颗粒物中有机物的分析技术和发展方向进行了总结与展望.     

城市大气颗粒物中硝基多环芳烃的测定

随着工业经济的高速发展,大气污染日益严重,大气气溶胶颗粒物,作为城市大气中的最主要污染物之一,严重影响人们生活的空气环境质量. 遗传毒理学研究证明,有机颗粒污染物与大气中的臭氧、氮氧化物和·OH自由基等相互作用而形成二次污染物有直接致癌和致突变作用. 例如多环芳烃BaP含氧衍生产物(包括醌酚、二羟化物,环氧体等)和含氮衍生产物(如硝基BaP等),都是直接的致癌物质. 多环芳烃及其氮、氧衍生物以气相和颗粒物相存在.主要来自于石油燃烧,并与大气中其他微量气体如臭氧、氮氧化物、·OH自由基等,通过光化学反应等过程,进行化学形态的转化,使整个过程复杂多变,化学成分也复杂多变,给进一步的深入研究造成诸多困难.     

华北清洁地区气溶胶特征及其来源研究

本文用中子活化分析和质子激发Ｘ荧光分析法,测定了华北清洁地区气溶胶样品中几十个元素的含量,对粗粒和细粒两种颗粒物进行了平均元素浓度和富集因子的计算。基于对华北地区获得的颗粒物数据以及不同来源气溶胶化学组成的讨论,得出华北清洁地区大气颗粒物的质量浓度要比城市地区小很多,细颗粒物的平均质量浓度比粗颗粒要高,华北清洁地区人为污染元素的粗细比率与城市地区的相比很低,大气污染物主要是由远距离输送来的。     

广州秋季灰霾生消过程气溶胶单颗粒组成特征研究

为了解广州地区灰霾天气成因及污染特征,更好地为保障空气质量提供基础数据和科技支撑,利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)研究了广州市秋季(2013年9月26日─10月10日)灰霾生消过程中大气气溶胶单颗粒组成特征。根据空气质量将观测时段划分为优良、轻度污染和重度污染3种类型,并对颗粒物化学组成的变化过程进行分析。研究结果表明,大气颗粒物类型主要可分为8种:元素碳颗粒(EC)、有机碳颗粒(OC)、元素碳有机碳混合颗粒(ECOC)、大分子有机碳颗粒(HOC)、富钾颗粒(K-rich)、左旋葡聚糖颗粒(LEV)、重金属颗粒(HM)和富硅酸盐颗粒(SI),这8种颗粒类型占了监测期间总颗粒的96%。重度污染天气下,从颗粒物平均质谱图来看,颗粒中含有的二次离子(硫酸盐和铵盐)相对于优良天气明显升高;从成分类别来看,富钾颗粒比例从15.1%增加到58.3%,说明来自生物质燃烧一次源的比例大幅增加,结合风速变化推断,灰霾发生的原因主要是由于气象扩散条件不利(平均风速小于3 m·s~(-1)),来自生物质燃烧的颗粒物持续积累,同时二次反应导致气溶胶颗粒更加老化。     

西安城区冬季污染天单颗粒气溶胶的化学组分特征及混合状态

本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2018年12月6-12 日在西安市开展高时间分辨率的实时在线观测.观测期间颗粒物数浓度和PM2.5质量浓度变化趋势一致,表明颗粒物数浓度可以反映大气污染状况.结合自适应共振神经网络算法和人工分类方法,将颗粒物共分为7类,分别是元素碳颗粒(EC)、有机碳与元素碳混合颗粒(OC...     

西安市混合功能区冬夏季大气颗粒物中可溶性Fe的分布特征

可溶性铁(Fe)一方面作为营养元素影响着生物地球化学循环,另一方面作为氧化剂对大气二次气溶胶的形成也有重要影响.本文分别开展了西安市混合功能区冬夏季不同粒径大气颗粒物的观测研究,通过使用改良的液体波导毛细管池(LWCC)测定颗粒物中酸性介质提取的可溶性铁浓度,并探究其季节变化、昼夜分布及粒径分布特征.季节分布特征表明,可溶性Fe(Ⅱ)浓度冬季高于夏季,而可溶性Fe(Ⅲ)浓度则夏季高于冬季.不同价态的可溶性Fe的季节分布特征差异明显,白天PM2.5中可溶性Fe(Ⅱ)和总可溶性性Fe的质量浓度和溶解度都大于夜晚的PM2.5样品,Fe(Ⅲ)则白天与夜晚无明显区别.粒径分布结果表明,溶解性Fe主要分布在细颗粒物中,且大气颗粒物的粒径越小,Fe(Ⅱ)sol与Fe(Ⅱ)total之比的变化范围越大,可溶性Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)之间的转化更为活跃.     

兰州市大气颗粒物中水溶性离子研究

本文对兰州市不同季节大气颗粒物中水溶性离子的主要理化特性及其与降水的关系进行了研究，认为大气颗粒物中水溶性离子是当地降水中ＳＯ４＾２－，Ｃａ＾２＋，Ｃｌ＾－等主要离子的来源。在１３种被测的水溶物中，ＳＯ４＾２－和Ｃａ＾２＋离子所占比例较高，分别占总离子的３１．４％和２７．８％，年均浓度值为１０．７２μｇ／ｍ＾３和３．９６μｇ／ｍ＾３。同时大气颗粒物中水溶物浓度与ＳＯ２，ＴＳＰ等大气污染物浓度之间也