杭州市冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源

为研究杭州市PM_2.5中碳组分特征,于2013年12月-2014年2月在7个常规点位和2个对照点同步采集PM_2.5样品,分析其污染特征及来源.结果表明:杭州市冬季有机碳（OC）、元素碳（EC）、二次有机碳（SOC）的平均质量浓度分别为（23.7±7.5）（5.0±2.4）和（9.2±4.5）μg/m3,OC/EC[ρ（OC）/ρ（EC）]和SOC/OC[ρ（SOC）/ρ（OC）]的平均值分别为5.3±1.9和0.4±0.2.对照点ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（SOC）和OC/EC、SOC/OC分别为常规点位的0.8、0.6、1.2、1.2和1.3倍.采样期间,常规点位和对照点ρ（OC）和ρ（EC）的日均值具有相同的时间变化趋势.对照点ρ（OC）和ρ（EC）的相关性（0.49）低于常规点位（0.61）,对照点PM_2.5中OC和EC的来源差异性更明显.8个碳组分的丰度分析表明,常规点位和对照点PM_2.5中碳组分的来源基本一致,主要来源于道路尘、燃煤、机动车和生物质燃烧.绝对主因子分析法源解析结果表明,杭州市冬季PM_2.5中总碳（TC）的主要来源中,燃煤/汽油车排放/道路尘、柴油车排放和生物质燃烧的分担率为79.1%、13.1%和3.5%.      

郴州市大气PM2.5碳组分污染特征及其来源分析

为研究郴州市PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2016年7月-2017年4月分4个季度典型时段采集郴州市环境大气中的PM_2.5,测定了样品中OC（有机碳）和EC（元素碳）的质量浓度,对碳气溶胶污染水平、时空分布、SOC（二次有机碳）以及OC和EC相关性等特征进行了分析,并分析了碳组分的来源.结果表明:郴州市ρ（PM_2.5）年均值为（40.2±19.0）μg/m3,ρ（OC）、ρ（EC）占比分别为15.7%和7.2%;ρ（OC）与ρ（EC）相关性分析显示二者来源较为一致,但春季、夏季差异相对较大;ρ（SOC）全年估算值为1.84 μg/m3,占ρ（OC）的29.11%,夏季较高的温度和较低的相对湿度导致夏季ρ（SOC）的估算偏低.结合碳组分丰度分析、PCA（主成分分析）和PMF（正矩阵因子分解分析）结果发现,燃煤/道路尘、机动车排放和生物质燃烧对PM_2.5中TC（总碳）的影响最为明显,贡献率分别为49.25%~56.71%、19.79%~25.36%和9.35%~13.69%.反向轨迹聚类结果显示,广东珠三角区域的汽油车排放、道路尘和生物质燃烧对郴州市PM_2.5中碳组分有较大的影响,而燃煤和柴油车的贡献主要来源于本地.研究显示,郴州市PM_2.5中碳组分污染较为严重,应重点加强本地燃煤和柴油车的控制.      

山西省四城市冬季PM2.5中碳质组分特征及来源分析

为研究山西省太原、阳泉、长治和晋城冬季PM_2.5中碳质组分的污染特征和来源,于2017-11-15—12-31同步采集了冬季PM_2.5样品,采用热/光分析法分析了样品中有机碳（OC）和元素碳（EC）组分含量,使用最小相关系数法估算了二次有机碳（SOC）浓度,并利用相关分析及正定矩阵因子分析法（PMF）研究了各城市PM_2.5中碳质组分的来源。结果表明：采样期间各城市OC、EC的平均浓度分别为（13.5±5.7）,（8.0±4.4）μg/m³,均呈阳泉（（17.3±4.5）,（13.6±3.0）μg/m³）>太原（（16.5±7.0）,（7.8±4.2）μg/m³）>长治（（12.8±4.0）,（7.7±2.8）μg/m³）>晋城（（8.3±2.9）,（2.9±1.3）μg/m³）的空间分布特点。各城市OC、EC与气态污染物SO₂、NO₂和CO均显著相关,表明燃煤源和机动车尾气对碳质组分的影响较大。OC和SOC与相对湿度均呈显著正相关,各城市SOC在OC的占比排序为太原（48%）>长治（45%）>晋城（36%）>阳泉（34%）,与相对湿度一致,说明各城市冬季SOC的形成可能主要来自液相反应。PMF解析结果显示：各城市冬季PM_2.5中碳质组分主要来源于燃煤源（24.2%~30.4%）、汽油车尾气（21.0%~30.9%）、柴油车尾气（16.1%~24.3%）和扬尘源（17.2%~20.5%）,其中燃煤源对长治冬季PM_2.5中碳质组分的贡献（30.4%）高于其他3个城市,汽油车尾气对太原的贡献（30.9%）高于其他城市,而柴油车尾气（24.3%）和扬尘（20.5%）对阳泉的贡献均高于其他城市。     

无锡市冬季典型天气PM2.5中碳组分的污染特征

于2013-12-03~2014-01-03在无锡市对大气细粒子(PM2.5)进行了连续采集,并用热/光透射法(TOT)分析了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度,结合气象参数,分析了冬季霾产生过程及霾天气下碳组分的污染特征.结果表明,采样期间共有3次霾产生过程,冷空气、风和降水成为改善空气质量最有效的途径.PM2.5、OC及EC的日均质量浓度分别为(132.38±87.17)、(22.80±9.77)和(2.08±1.63)μg·m-3,总碳(TC,TC=OC+EC)占PM2.5的23.57%,同时TC与PM2.5之间存在较好的相关性,相关系数为(R2)0.730;采样期间,TC在PM2.5中所占的比例与PM2.5的浓度之间存在相反的变化趋势,并且在霾天气下TC所占的比例要比非霾天气小,二次无机气溶胶粒子(SO2-4、NO-3、NH+4)的快速增长可能是造成霾天气下细粒子浓度较高的原因之一;OC/EC值为12.83,并且相关性较差,可能与二次污染有关,对二次有机气溶胶(SOC)进行估算:得到SOC平均质量浓度为9.04μg·m-3,占OC的40.96%.     

上海城区PM2.5中有机碳和元素碳变化特征及来源分析

2010年6月~2011年5月间在上海城区点位采集了181组PM2.5样品,采用热光反射法(thermal optical reflectance,TOR)测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)含量.结果表明,上海城区环境空气PM2.5中OC和EC年平均浓度分别为8.6μg·m-3±6.2μg·m-3和2.4μg·m-3±1.3μg·m-3,两者之和占PM2.5质量浓度的20%.OC和EC的季节平均浓度值冬季最高,夏季最低,秋季OC和EC在PM2.5中的比例最高.全年OC/EC比值为3.54±1.14.采用最小OC/EC比值法估算二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)含量得到SOC年均浓度为3.9μg·m-3±4.2μg·m-3,占OC含量的38.9%.夏季SOC浓度低且与O3最大小时浓度值相关性好,表明光化学反应是夏季SOC的重要生成途径,主导西风向的秋冬季SOC浓度高于静风条件下的浓度水平,存在输送作用.进一步对OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OPC进行主成分分析,结果显示上海城区PM2.5中OC和EC主要来自机动车尾气、燃煤排放、生物质燃烧和道路尘,这4个来源对含碳组分的贡献率达69.8%~81.4%,其中机动车尾气在4个季节中的贡献率均较高,生物质燃烧贡献约15%~20%,春季和秋季道路尘影响明显,冬季燃煤的贡献高于其他季节.     

朔州市市区PM2.5中元素碳、有机碳的分布特征

采集朔州市市区4个点位采暖季和非采暖季环境空气PM2.5样品,利用Elementar Analysensysteme Gmb H vario EL cube型元素分析仪测定其中元素碳(elemental carbon,EC)和有机碳(organic carbon,OC)含量,并对碳组分的浓度水平、时空分布特征和主要来源进行分析.结果表明,朔州市市区非采暖季PM2.5中OC和EC的平均浓度为(14.3±2.7)μg·m-3和(10.3±3.1)μg·m-3,采暖季OC、EC平均浓度分别为(23.3±5.9)μg·m-3和(20.0±5.7)μg·m-3;4个点位OC和EC的浓度均表现为采暖季大于非采暖季,其中在采暖季,点位SW中OC和EC浓度分别为28.5μg·m-3和28.1μg·m-3,高于其它采样点,在非采暖季,点位PS中OC和EC的浓度分别为17.7μg·m-3和14.1μg·m-3高于其它采样点;采暖季和非采暖季PM2.5中OC/EC值均小于2,但OC和EC相关性不好(在采暖季和非采暖季的相关系数分别为0.66和0.52),说明PM2.5中碳气溶胶来源复杂.控制碳组分一次排放来源,如燃煤烟尘、生物质燃烧及机动车尾气排放,同时关注二次污染是控制朔州市PM2.5的关键.朔州市市区采暖季和非采暖季PM2.5中二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)浓度分别为(6.44±2.77)μg·m-3和(4.11±1.92)μg·m-3.     

万州城区夏季、冬季PM2.5中有机碳和元素碳的浓度特征

在位于三峡库区腹心的山地城市万州城区采集夏季和冬季PM2.5样品,采用热光反射法(Thermal Optical Reflection,TOR)测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度,探讨了其污染特征及来源.结果发现,OC和EC在夏季的平均浓度分别为(7.09±1.86)μg·m-3和(3.49±0.64)μg·m-3;冬季分别为(16.82±6.87)μg·m-3和(6.21±2.06)μg·m-3,高于夏季,这可能与冬季当地居民生物质燃烧的贡献显著增加有关.冬季OC和EC显著线性相关(r=0.89),表明冬季两者的一次污染来源相近.冬季PM2.5中总碳(TC)和水溶性K+含量的相关性(r=0.88)高于夏季(r=0.69),表明冬季生物质燃烧对碳污染贡献显著.利用OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)进行估算,SOC的浓度均值在夏季为(2.17±1.46)μg·m-3,占OC比例为28.18%±13.85%;冬季为(4.46±3.69)μg·m-3,占OC的23.13%±12.30%.通过计算PM2.5中8个碳组分丰度,初步判断机动车尾气排放和生物质燃烧是万州城区碳组分的主要来源.     

石家庄市采暖季PM2.5碳组分昼夜污染特征及来源分析

为探究2017年石家庄市采暖季昼夜PM_2.5中碳组分的污染及来源特征,选取2017年11月30日-2018年1月22日时间段分别采集石家庄白天（8：00-20：00）、夜晚（20：00-翌日8：00）的PM_2.5样品,分析PM_2.5组分中OC和EC昼夜间的浓度变化特征、来源特性,SOC的估算及影响因素,并对石家庄市碳质气溶胶进行源解析和区域传输分析.结果表明,①采样期间白天PM_2.5、OC和EC的平均质量浓度分别为（110.6±71.6）、（39.9±20.4）和（9.3±3.6）μg·m^-3,夜间平均质量浓度分别为（128.5±75.3）、（64.7±36.5）和（13.6±6.0）μg·m^-3,PM_2.5、OC和EC质量浓度均呈现出夜间质量浓度高于白天的特征.②燃煤和机动车尾气排放在增加了一次有机碳（POC）和元素碳（EC）的本底质量浓度的同时,产生的CO、NO₂、SO₂等气体污染物又促进了光化学反应,两者协同作用下促进了SOC质量浓度的生成和积累.根据估算,SOC、SOC/OC值在夜间高于白天,白天较强的太阳辐射和光化学活性是SOC转化的主导因素,夜间气态有机前体物浓度是SOC转化的主导因素.③采样期间昼夜间OC、EC的相关性较好,其来源具有较好的同源性.大气PM_2.5碳质气溶胶主要来自燃煤、汽油车和柴油车尾气排放混合源,夜间柴油车污染源对碳质气溶胶的贡献率较白天更为明显.④后向轨迹结果表明,石家庄市严重污染期间颗粒污染物浓度变化主要受到低空东北方向气团的影响,PM_2.5以及OC、EC质量浓度的变化和周边地区的污染物输送有关.     

菏泽市PM2.5碳组分季节变化特征

于2015年8月到2016年4月在菏泽市城区采集PM_(2.5)颗粒,利用热/光碳分析仪测定了颗粒物中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,分析了OC与EC的比值、相关性,使用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度,并使用主成分分析法研究8种碳组分含量.结果表明,(1)PM_(2.5)中OC、EC的年质量浓度变化范围分别为1.2~60.6μg·m~(-3)、0.6~24.8μg·m~(-3),OC/PM_(2.5)、EC/PM_(2.5)的季节分布特征相似:冬季春季秋季夏季;(2)OC/EC的年平均值为2.6±1.0,春夏秋冬OC、EC的相关系数分别为0.91、0.56、0.86、0.75,估算的SOC年平均浓度为(4.7±5.0)μg·m~(-3);(3)不同季节8种碳组分质量分数均为EC1最高,EC3最低.主成分分析结果显示,春秋冬这3个季节碳组分的主要来源为燃煤、机动车和生物质燃烧.     

盘锦市夏冬季PM2.5中碳组分污染特征及来源分析

于2016年7月和2017年1月采集盘锦市3个点位的PM_2.5样品,研究盘锦市夏冬季节PM_2.5中碳组分的特征与来源.结果表明：盘锦市夏季PM_2.5、有机碳（OC）和元素碳（EC）日均浓度分别为（46.14±12.70）,（8.58±2.82）和（2.89±1.54）μg/m³;冬季分别为（91.01±43.51）,（24.50±15.51）和（7.31±5.00）μg/m³.夏季开发区和第二中学2个采样点的OC与EC之间不具有线性相关性;冬季3个采样点OC、EC高度相关.采用最小相关系数法（MRS）估算SOC浓度,得到夏季SOC的浓度为4.65μg/m³,占OC总量的54.19%;冬季SOC浓度为8.42μg/m³,占OC总量的34.36%.通过比值分析和主成分分析得出盘锦市夏季PM_2.5中碳组分主要来源为汽油车尾气和燃煤排放;冬季PM_2.5中碳组分主要来源为机动车尾气、燃煤排放和生物质燃烧.     

南京北郊冬夏季大气PM2.5中碳质组分浓度及同位素组成研究

为研究南京北郊不同季节PM_(2.5)中碳质组分的主要来源,分别在2014年1月1—23日和2014年7月3—22日进行PM_(2.5)样品采集,并分析其中有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度及总碳同位素组成.结果表明,冬季PM_(2.5)浓度高于夏季,平均值为(146.69±64.67)μg·m-3,OC、EC浓度较高,分别为(14.77±5.58)μg·m-3与(9.01±4.74)μg·m-3;而夏季PM_(2.5)浓度为(57.69±23.80)μg·m-3,OC、EC浓度分别为(5.94±2.20)μg·m-3和(2.78±1.25)μg·m-3.二次有机碳(SOC)占OC比重较小,冬、夏两季分别为36.99%与27.37%,这与采样点紧邻公路主干道使颗粒物未得到充分的二次反应有关.南京北郊冬季δ13C平均值为-25.38‰±0.36‰,夏季为-26.50‰±0.58‰,通过与潜在污染源的δ13C值对比,推断出采样期间冬季主要的潜在碳质污染源为煤炭燃烧及机动车尾气,夏季主要的潜在碳质污染源为生物质燃烧及汽车尾气.     

北京市PM2.5主要化学组分浓度水平研究与特征分析

为研究北京市大气环境PM_(2.5)中主要化学组分特征,于2012年8月—2013年7月期间,在北京市定陵、车公庄、东四、石景山、通州、房山、亦庄和榆垡等8个点位开展为期1年的样品采集,共计采集472组样品,分析每组样品中OC、EC、水溶性离子和18种无机元素等组分.研究结果表明,本次研究的组分重建后和实际PM_(2.5)浓度相关性显著,相关系数为0.94,所测组分平均占PM_(2.5)总量的90%;各点位不同季节PM_(2.5)中主要的组分均为OC、NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+,呈南高北低的趋势,冬季OC是夏季的1.7倍,NO_3~-和SO2--4在四季呈交替状态,除榆垡点位的SO_4~(2-)NO_3~-外,其他点位均是NO_3~-SO_4~(2-),4种主要的组分质量浓度分别为(23.1±21.4)、(20.3±23.4)、(19.4±22.2)、(13.6±15.2)μg·m-3,占PM_(2.5)总含量的18.5%、16.3%、15.6%、10.9%;研究水溶性离子发现,8个点位全年SNA/PM_(2.5)比例为42.8%,其中,夏季最高(49.9%),秋季较低(31.1%),NO_3~-/SO_4~(2-)比值平均为1.05,相对往年研究结果 NO_3~-/SO_4~(2-)比值有增加的趋势.     

石家庄市采暖前后大气颗粒物及其碳组分特征

为研究石家庄市大气颗粒物、碳组分特征和污染来源,采集2016年11月1日—12月31日石家庄市大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5和PM₁）样品,分析采暖前后PM₁₀、PM_2.5和PM₁及其中OC（有机碳）、EC（元素碳）和WSOC（水溶性有机碳）浓度水平,计算颗粒物与碳组分间相关性,进行OC/EC（质量浓度之比,下同）特征比值法和8个碳组分（OC1、OC2、OC3、OC4、OPC、EC1、EC2和EC3）研究.结果表明:①采暖后ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）比采暖前分别增加了26.4%和32.1%,而采暖后ρ（PM₁）比采暖前降低了12.2%.采样期间ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）显著相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）相关性差.采暖后散煤燃烧造成ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）增加,区域机动车限行和工业限产/停产导致ρ（PM₁）降低.②Pearson相关系数计算可知,ρ（OC）与ρ（EC）强相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）强相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）中等相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（EC）弱相关,ρ（PM₁）与ρ（EC）中等相关.③采暖后PM₁₀、PM_2.5和PM₁中ρ（OC）比采暖前分别增加了215.1%、97.2%和18.5%;采暖后PM₁₀和PM_2.5中ρ（EC）比采暖前分别增加了65.2%和5.3%,而采暖后PM₁中ρ（EC）比采暖前降低了10.9%.集中供热和散煤燃烧排放了大量OC;PM₁₀和PM_2.5中EC主要来源于散煤燃烧,PM₁中EC主要来源于工业排放和机动车尾气.④采暖前PM₁₀、PM_2.5和PM₁中OC/EC平均值分别为4.5、4.5和4.3;采暖后PM₁₀和PM_2.5中OC/EC平均值分别为9.8和9.7,而PM₁中OC/EC平均值为7.4.采暖前后SOC/OC（质量浓度之比,下同）平均值的范围为0.36~0.65,石家庄市冬季大气中SOC污染严重;⑤8个碳组分分析发现,石家庄市机动车限行导致PM₁中ρ（EC1）降低,而采暖后集中供暖和散煤燃烧的增加,导致ρ（OC2）明显增加.研究显示,大气颗粒物中碳组分采暖前主要来源于机动车尾气,而采暖后主要来源于燃煤燃烧,尤其是散煤燃烧.      

城区与县区不同空气质量下碳组分污染特征对比分析

为对比城区与相邻县区不同空气质量下的碳组分污染特征,分别在成都市和仁寿县采集霾期及非霾期PM_2.5有效样品共计88个,确定其相应质量和各碳组分浓度[有机碳(OC)、元素碳(EC)和二次有机碳(SOC)等],并进行各碳组分之间的相关性及主成分分析.结果表明,不同空气质量下的城区污染物浓度均高于县区.OC和EC密切相关,非霾期的相关性系数较霾期大.与城区相比,霾期县区的SOC/PM_2.5较大,说明其受二次有机物污染更为明显;但城区非霾期二次气溶胶占比明显高于霾期,表明霾期的一次排放是城区大气污染的主要原因.燃煤、机动车排放和生物质燃烧均是两个区域PM_2.5的主要来源.     

邯郸市大气颗粒物污染特征的监测研究

使用振荡天平颗粒物在线监测仪连续监测了邯郸市PM10和PM2.5浓度,分析了2012年7月31日—12月2日4个月内PM10、PM2.5的浓度水平、时变规律和PM2.5/PM10的变化情况.结果表明,监测时段内PM10和PM2.5的日均浓度平均值分别为208.4 μg·m-3和99.1 μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍和1.3倍;浓度超标的天数占总观测天数的61.6%和60.0%,其污染程度与北京、天津相当,属污染较严重的地区.PM2.5/PM10在19.3%~89.8%之间周期性波动,平均值为49.4%,接近北方城市的平均水平.PM10和PM2.5的浓度变化具有很好的正相关性;日均值在4个月中呈现明显的周期性变化和月际波动,10、11月的PM10和PM2.5浓度变化剧烈且大大高于8、9月份.PM10和PM2.5浓度一天中小时均值的变化呈同步的双峰型分布,最高值出现在9:00和20:00左右,最低值出现在15:00~17:00之间.本研究系统分析了夏秋季节邯郸市大气颗粒物污染状况,以期为当地颗粒物污染的控制提供科学依据.     

太原市PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

采集了太原市4个点位冬季和夏季PM2.5样品,利用元素分析仪测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,并对碳气溶胶污染水平、时空分布、二次有机碳(SOC)以及OC和EC相关性等特征进行了分析.结果表明,太原市冬季有机碳(OC)、元素碳(EC)平均质量浓度为22.3μg·m-3和18.3μg·m-3,夏季OC、EC平均质量浓度为13.1μg·m-3和9.8μg·m-3,冬季和夏季总碳气溶胶(TCA)占PM2.5的比例分别为56.6%和36.5%;各点位OC和EC质量浓度均呈现冬季夏季的季节特征,冬季OC、EC浓度呈现出较好的均一性,夏季OC、EC质量浓度存在较明显的空间分布差异;太原市SOC污染较轻;冬季OC、EC相关性较强,夏季OC、EC相关性差.     

宁波市PM2.5中碳组分的时空分布特征和二次有机碳估算

为了研究PM2.5中碳质组分的时空分布特征,于2012年12月至2013年10月4个季度典型时段在宁波市5个采样点采集环境大气中的PM2.5,分析了样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,并估算二次有机碳(SOC)对OC的贡献.结果表明:1宁波市PM2.5年均质量浓度为51.6μg·m-3,其中OC和EC的比例分别为17%和6%.反向轨迹模型的分析结果表明,来自内陆地区的区域传输可能是冬季和春季PM2.5浓度较高的主要原因.2OC/EC比值和OC与EC的相关性分析结果表明,夏季有大量SOC生成,而冬季则可能受华北地区燃煤供暖的显著影响.3用EC示踪法对宁波市的SOC进行了估算,结果表明宁波冬季和春季受到区域传输的显著影响,污染源较不稳定,不宜使用该估算方法.夏季和秋季的SOC质量浓度分别为2.5μg·m-3和2.3μg·m-3,占OC的42%和28%.