改性生物炭负载纳米零价铁去除水体中头孢噻肟

抗生素对环境的危害已经引起了人们的广泛重视.本实验以改性生物炭(MB)为载体制备了负载纳米零价铁的功能生物炭(Fe/MB).以头孢噻肟(CFX)为目标抗生素,研究了该材料对头孢噻肟的降解特性及影响因素,并探讨了去除机理.实验结果表明,50 min内头孢噻肟的去除率为92%(Fe/MB用量为0.4 g·L~(-1),溶液p H=5.0,头孢噻肟浓度为20 mg·L~(-1),振荡速率为200 r·min~(-1),柠檬酸浓度为1.47 mmol·L~(-1)).头孢噻肟的去除过程存在改性生物炭的吸附和纳米零价铁还原降解的协同作用,数据符合伪二级反应动力学方程(R20.99).采用紫外可见光谱结合质谱分析了降解产物的结构并提出头孢噻肟的降解途径.     

生物炭添加对曝气人工湿地脱氮及氧化亚氮释放的影响

尽管增加曝气会提升潜流人工湿地中溶解氧(DO)浓度,改善污染物去除效果,但由于湿地中氧扩散条件差,易引起DO分布不均,导致氧化亚氮(N_2O)的排放.生物炭由于孔隙率大、比表面积大,近年来逐渐被应用于传统湿地系统,实现强化脱氮和温室气体减排.为了探讨生物炭对曝气潜流湿地的影响,本实验在温室内构建曝气生物炭潜流湿地(SW),以常规曝气潜流湿地(CW)作为参照,探究生物炭投加对湿地系统脱氮性能及N_2O排放的影响.结果表明,SW系统曝气段平均DO浓度为2.66 mg·L~(-1),较CW提高了0.42 mg·L~(-1).SW系统平均出水NH_4~+-N和总氮(TN)浓度为0.17 mg·L~(-1)和1.98 mg·L~(-1),去除率分别达到99.5%和95.0%,较CW提高了5.1%和6.9%.生物炭的投加对湿地系统有机物污染去除效果无显著影响(P0.05),出水化学需氧量(COD)稳定在25 mg·L~(-1),去除率达到94.0%.SW系统中N_2O的平均释放速率为0.27 mg·(m~2·h)~(-1),较CW系统降低了70.7%.因此,生物炭投加可作为一种有效的控制手段来强化曝气湿地系统脱氮,实现N_2O气体减排.     

改性稻壳生物炭对水溶液中甲基橙的吸附效果与机制

本文以废弃稻壳为原料,通过不同改性方法将其制成生物炭吸附剂,并用于水体中甲基橙(MO)的吸附.通过氮吸附、X射线衍射(XRD)、傅立叶转换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜分析(SEM)、热重分析(TG)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等技术分析了改性剂种类、浸渍比和热解温度对生物炭的物理化学性质及对MO吸附量的影响,发现热解温度为400℃,以ZnCl_2为改性剂,浸渍比为2∶1时制备的生物炭Z2RT400对MO的去除效果最好.以Z2RT400为吸附剂,探究吸附剂添加量、吸附时间、初始污染物浓度、溶液pH等对甲基橙吸附效果的影响,结果表明,饱和吸附时间为420 min,吸附反应的最佳pH为4,当吸附剂用量为10 mg,初始甲基橙浓度为2 000 mg·L~(-1)时,Z2RT400对MO的最大吸附量可达1 967. 72 mg·g~(-1);当吸附剂添加量为80 mg时,去除率最高可达99. 52%.此外,对吸附机制进行分析,发现吸附等温线数据符合Freundlich模型,吸附动力学数据符合拟二级动力学模型,说明吸附以化学吸附为主,物理吸附为辅.因此,废弃稻壳为原料改性制备的生物炭可作为高效的有机染料吸附剂,并应用于水体中污染物的治理.     

生物炭对土壤中重金属铅和锌的吸附特性

利用固定床热解实验装置在不同热解温度(300~700℃)下制备了3种生物炭[杨树枝炭(PBC)、水葫芦炭(WHC)和玉米秸秆炭(CSC)],以南京市铅锌银矿区周边的菜园土为对象,研究了生物炭种类、热解温度和生物炭添加量对土壤重金属(Pb和Zn)吸附特性的影响,并结合生物炭的孔隙度、XRD和FTIR等分析,初步探讨了生物炭对土壤重金属的吸附机制.结果表明,生物炭的添加均不同程度地降低了土壤中Zn和Pb的浸出含量,水葫芦炭对土壤重金属的吸附效果最佳,在热解温度为500℃和生物炭添加量为5%的条件下,水葫芦炭对土壤中Zn和Pb的吸附率分别为21.83%和44.57%,相应的单位吸附量分别为227.65μg·g~(-1)和363.76μg·g~(-1).随着热解温度的升高,生物炭对土壤中Zn和Pb的吸附率逐渐增大,且在热解温度为500℃和700℃下制备的水葫芦炭对土壤中Zn和Pb的吸附能力相差不大,这表明中等温度热解有利于水葫芦炭形成较好的理化特性.随着生物炭添加量的增加,水葫芦炭对土壤中Zn和Pb的吸附率逐渐增大,但单位吸附量却逐渐减小,当水葫芦炭添加量为10%时,其对土壤中Pb的吸附率可达93.93%.结合生物炭的理化结构和土壤重金属吸附实验的结果,可以推测离子交换和络合作用是水葫芦炭修复重金属污染土壤的主要作用机制.     

啤酒糟生物炭吸附固定化功能菌强化去除多环芳烃特性

文章采用不同热解温度制备的啤酒糟生物炭载体吸附固定化特征降解菌(SZ-3),分析啤酒糟生物炭理化性质与形貌表征对功能菌固定化能力的影响,探究菲、荧蒽、芘3种多环芳烃化合物(PAHs)的微生物降解效能强化以及反应周期内功能菌的增殖与酶活特性。结果表明,500℃热解温度制备的啤酒糟生物炭亲水性强,比表面积及孔径分别为2.505 m²/g、23.928 nm,炭材料表面官能团以羧基、脂肪醚为主,电子传递性能优良,对功能菌的吸附量达到825.71 nmol P/g。批次实验条件下,优化制备的啤酒糟生物炭固定化功能菌对水中菲、荧蒽、芘的去除率分别为71%、38%和35%,相较于单独生物炭和游离功能菌体系,固定化降解菌对PAHs化合物去除率提升范围为8%～34%,且菲的生物降解效能强化最为显著。同时,啤酒糟生物炭固定化降解菌体系中的功能菌生长数量和邻苯二酚双加氧酶活性也较大提高。采用啤酒糟生物炭作为微生物固定化载体强化难降解有机物去除具有良好的实际意义。     

生物炭载体的表面特征和挂膜性能研究

以花生壳为原料,于300~700℃下热解制备生物炭以作为生物膜载体,对其进行了理化性质表征和挂膜试验.结果表明:较高的热解温度(700℃)能促进生物炭载体孔隙结构发展,生物炭表面ζ电位上升,亲水性增加,从而有利于污水微生物的附着和生长. 挂膜期间,生物炭载体单位挂膜量分别高出陶粒44%~84%,高温(700℃)生物炭载体生物膜对NH4+-N的去除率高出陶粒1%~3%,而中低温(300、500℃)生物炭载体生物膜对NH4+-N的去除率较陶粒低5%~10%,显示生物炭表面理化性质可能对附着的生物膜微生物种类和活性产生影响.     

生物炭结构性质对氨氮的吸附特性影响

氨抑制现象在富含有机氮底物的沼气工程中普遍存在,采用生物炭吸附法可固定发酵液中氨氮.为探究生物炭理化结构与氨氮吸附特性之间的相关关系,在不同热解温度(350、450和550℃)下制备以玉米秸秆、稻壳为原料的生物炭,通过元素分析、FTIR和BET等分析生物炭结构及其理化性质,并结合批式吸附实验,研究不同理化性质生物炭对氨氮的吸附特性影响.结果表明随着热解温度的升高,生物炭中碳及灰分含量增多; 450℃制备的玉米秸秆生物炭(CS450)与550℃制备的稻壳生物炭(RH550)对氨氮的吸附分别遵循准二级和准一级动力学模型.Freundlich吸附模型能更好地描述CS450和RH550生物炭对氨氮的等温吸附过程;玉米秸秆炭吸附量与其表面官能团间具有显著相关性;而与稻壳炭的吸附量相关性最显著的为生物炭的比表面积,其次是表面官能团,最后是灰分.其中,RH550吸附性能最好,最大吸附量为12. 16 mg·g~(-1).     

生物炭输入土壤对其石油烃微生物降解力的影响

以木屑和麦秆为原料,在300℃和500℃下热解制备生物炭,分析了生物炭输入对大港油田污染土壤中总石油烃及其组分(正链烷烃n C8~C40和16种PAHs)微生物降解效果的影响.结果表明,生物炭输入强化了土壤中总石油烃及其组分的生物降解.生物炭原料的选取对烷烃降解影响显著,对PAHs影响较小;高温制备生物炭对污染物降解的强化效果较好,这归因于生物炭表面性质和降解微生物种类的不同.土壤中加入生物炭后,低环PAHs的降解效率显著高于高环PAHs.添加典型的土壤易分解有机质(葡萄糖)产生正激发作用,导致生物炭矿化,促进了烷烃降解,抑制了PAHs的去除.可见,生物炭输入可有效促进石油烃的微生物降解,对修复石油污染土壤起正效应.     

载氧化镁水生植物生物炭的特性表征及对水中磷的吸附

为去除富营养化水体中的磷并实现水生植物的资源化利用,以水生植物芦苇和互花米草为原材料,通过MgCl_2改性制备了不同Mg~(2+)和植物配比的共12种生物炭,考察对水体中磷的吸附能力及镁改性前后生物炭特性的差异.结果表明,当Mg~(2+)与芦苇、Mg~(2+)与互花米草的质量比为0.48、0.36时,制得的两种生物炭对20 mg·L~(-1)磷的吸附能力最强,分别为8.52 mg·g~(-1)和9.21 mg·g~(-1),是未改性时的79倍和66倍;对溶液中20mg·L~(-1)磷的去除率分别达到85.2%和92.1%.改性后芦苇和互花米草生物炭C、H、N含量减少,Mg含量分别增加到22.77%和23.46%.芦苇生物炭改性后比表面积减小了118.71 m~2·g~(-1),互花米草生物炭增加了22.59 m2·g~(-1);二者孔容和平均孔径均有所增加.改性前后生物炭的表面官能团种类相同.XRD测试指出MgO为改性生物炭的复合纳米颗粒中最主要的晶相;SEM展现了布满MgO的改性生物炭表面及孔道.机理分析表明,MgO是生物炭吸附磷的关键.     

苯酚对EBPR系统除磷性能的抑制作用

采用SBR反应器考察了投加不同浓度苯酚(5、10、30、50、100、150、200 mg·L~(-1))对强化生物除磷工艺(EBPR)系统除磷性能的影响.结果表明,苯酚浓度≤50 mg·L~(-1)时,COD及PO3-4-P的去除率均在85%以上,系统具有较好的污染物去除性能;而投加高浓度苯酚(≥100 mg·L~(-1)),反应器除磷性能大幅降低;当苯酚浓度为200 mg·L~(-1)时,系统仅经过22个周期便丧失除磷性能,COD平均去除率降至61.3%,且在短期内难以恢复.同时发现,长期投加苯酚导致EBPR系统污泥除磷性能受到抑制,且对好氧吸磷的抑制作用大于厌氧释磷.此外,低浓度苯酚条件下(≤50 mg·L~(-1)),因污泥对苯酚毒性逐渐适应,系统污泥微膨胀现象逐渐消失,而由高浓度苯酚引发的污泥膨胀却难以恢复.短期冲击实验表明,由投加苯酚导致的出水COD和磷浓度的波动可随着苯酚撤去而逐渐恢复,由此可知,苯酚冲击对系统除磷性能的抑制可逆.     

基于时间序列模型残差的中国东部地区空气质量指数（AQI）空间自相关特征分析

空间自相关分析可以揭示变量的空间聚集性质.基于中国东部城市群的日空气质量指数(AQI)数据,研究了AQI的空间自相关特征.同时,考虑到日AQI的空间非平稳性,分析分成两步进行.首先,对每个城市的日AQI序列建立时间序列模型,进而获得其标准残差序列;然后再基于残差项进行空间自相关分析,计算其全局Moran's I指数和局域Moran's I指数.结果表明,全局Moran's I指数体现出明显的季节变化特征,呈现出冬季高而夏季低的以年为周期的循环变化.通过分析局域Moran's I指数,发现中国东部城市群存在2个值得重视的高空间自相关区域:京津冀地区和长三角地区.由于残差项体现的是气象条件的影响,因此,大面积的高自相关区体现了邻近城市群空气质量对气象条件变化的同步响应特征.     

2,2',4,4'-四溴联苯醚高效好氧降解菌的鉴定及其降解路径

2,2',4,4'-四溴联苯醚(BDE-47)是环境和生物体中普遍检出且生物毒性较大的一种多溴联苯醚同系物.本研究从广东省贵屿镇电子垃圾拆解厂周边采集的农田土壤中分离出一株BDE-47的高效好氧降解菌GYP1,考察了其对BDE-47的降解性能、降解路径及不同的环境因素对菌株降解BDE-47的影响.根据菌株形态特征、16S r DNA基因序列及系统发育树分析,将该菌鉴定为伯克霍尔德菌(Burkholderia cepacia).结果表明,菌株GYP1在好氧条件下能够利用BDE-47为唯一碳源生长,在BDE-47初始质量浓度为1 mg·L~(-1)、温度为30℃、摇床转速为150r·min~(-1)的条件下避光培养4 d,该菌株对BDE-47的降解率可达到82.4%.菌株GYP1在15~35℃和p H=4.0~7.0的环境条件范围内对BDE-47均能保持良好的降解性能,但外加蔗糖、酵母粉、联苯醚等碳源会明显抑制其对BDE-47的降解.在菌株GYP1对BDE-47的降解过程中检测到6-OH-BDE-47、5-OH-BDE-47、4'-OH-BDE-17、2'-OH-BDE-3这4种羟基多溴联苯醚及2,4-二溴苯酚,证明菌株GYP1对BDE-47的好氧降解机理主要是羟基化过程.     

2015年12月下旬嘉兴地区持续性雾-霾污染过程分析

利用FNL再分析资料、自动气象站和环境监测站的小时观测数据及基于WRF-CHEM化学模式的排放源敏感性对比试验和高分辨率输出结果对2015年12月21-25日影响嘉兴地区的一次持续性雾-霾污染过程进行分析,结果表明：污染期间对流层中高层维持较强的西南急流,南支锋区发展明显,北支槽位置偏高,冷空气势力较弱,大尺度环流形势有利于维持稳定的大气层结结构.PM_2.5浓度明显上升时,地面均为西北气流所控制,而浓度下降与地面东北风回流有关.此次雾-霾污染过程期间,本地污染平均贡献率为42%,江苏地区次之约占23%.大气层结稳定时本地污染物的贡献率可达60%左右.两次冷空气过程中外来污染物的输送通量和浓度平流的强度明显不同.近地面不同高度上PM_2.5浓度差变化与平流累积贡献量的变化表现出较好的一致性,高层垂直平流较低层明显.     

临安近地面臭氧变化特征分析

利用2003年11月─2004年11月浙江临安区域大气本底站近地面臭氧浓度的连续监测资料,研究了地面臭氧浓度全年总体分布、季节变化、日变化及浓度频率分布规律.结果表明,该地区φ(O₃)全年平均值为32.41×10-9,其日变化呈明显单峰型, 14:00左右达到最大值, 约04:00出现最小值.φ(O₃)月均值在春末夏初达到最大值,在12月─次年2月出现最小值.φ(O₃)各月的平均振幅在夏季达到最大,说明临安本底站夏季臭氧光化学反应比较强烈.除冬季外,其他季节该地区近地面φ(O₃)均有超过《环境空气质量标准》(GB30952-1996)二级标准的情况,全年超标率为0.96%.      

基于积尘负荷的西安市铺装道路扬尘排放研究

近年来城市颗粒物污染问题日渐突出,严重影响着人们的环境幸福指数和对美好环境的期待.道路扬尘作为城市扬尘的重要组成部分,对颗粒物污染的贡献不容小觑.在此背景下,采用积尘负荷法采集西安市快速路、主干道、次干道、支路等4种类型25条道路的道路扬尘样品,并分析采样速率、采样次数等因素对采样效率的影响.在此基础上,计算得到西安市各类型道路的平均积尘负荷,结合车流量、车重、道路长度,通过《扬尘源颗粒物排放清单技术指南》中的公式计算得到各种类型道路TSP、PM₁₀、PM_2.5的排放系数及排放量.结果显示：采样速率为1.0 m²·min^-1,采样次数为两次可满足采样要求.不同类型道路积尘顺序为：支路（4.18 g·m^-2）>次干道（2.80 g·m^-2）>快速路（1.49 g·m^-2）>主干路（1.34 g·m^-2）;道路积尘TSP、PM₁₀、PM_2.5的平均排放系数分别为6.066、1.542和0.447 g·km^-1.快速路和主干路的扬尘排放系数较小,支路的扬尘排放系数次之,次干路的扬尘排放系数较大.采用Monte Carlo方法对TSP、PM₁₀和PM_2.5的排放量进行不确定性分析,在95%的概率分布范围下,三者定量不确定性均为-16.88%~17.96%.     

Triple tracks in CR-39 as the result of Pd–D Co-deposition: evidence of energetic neutrons

Since the announcement by Fleischmann and Pons that the excess enthalpy generated in the negatively polarized Pd–D-D₂O system was attributable to nuclear reactions occurring inside the Pd lattice, there have been reports of other manifestations of nuclear activities in this system. In particular, there have been reports of tritium and helium-4 production; emission of energetic particles, gamma or X-rays, and neutrons; as well as the transmutation of elements. In this communication, the results of Pd–D co-deposition experiments conducted with the cathode in close contact with CR-39, a solid-state nuclear etch detector, are reported. Among the solitary tracks due to individual energetic particles, triple tracks are observed. Microscopic examination of the bottom of the triple track pit shows that the three lobes of the track are splitting apart from a center point. The presence of three α-particle tracks outgoing from a single point is diagnostic of the ¹²C(n,n′)3α carbon breakup reaction and suggests that DT reactions that produce ≥9.6 MeV neutrons are occurring inside the Pd lattice. To our knowledge, this is the first report of the production of energetic (≥9.6 MeV) neutrons in the Pd–D system. Electronic supplementary material  The online version of this article (doi:) contains supplementary material, which is available to authorized users.     

长江三角洲地区CO2浓度本底特征及来源分析

二氧化碳(CO₂)是引起全球变暖的最主要的温室气体(GHGs),直接观测大气CO₂浓度对于研究人类活动和自然活动对大气温室气体的贡献至关重要,而在多个高度上观测大气CO₂浓度则有助于明晰CO₂浓度的时空变化规律,确定其影响机制.本文利用临安区域大气本底站2018-12—2020-11不同高度(距地面21 m、53 m)处的CO₂在线观测数据,结合日变化及地面风的影响,对观测数据进行筛分,采用HYSPLIT后向轨迹模型和潜在源贡献因子法,初步探讨气象因素以及大气远距离传输对长江三角洲地区大气CO₂浓度的影响.结果表明,临安站高低层大气CO₂日变化呈夜间高于白天的特点;低层CO₂浓度大于高层,冬季高低层浓度差小于其他三季;日较差呈夏季>春季>秋季>冬季的特点;大气CO₂本底季节变化由于受到风向和气团传输的影响呈现出冬季>春季>秋季>夏季的特点;潜在源贡献分析得...     

泰安市冬季一次严重空气污染过程分析

为揭示泰安市空气污染形成原因,选取泰安市2016年12月一次严重空气污染过程,利用泰安市2016年12月地面和探空资料及NCEP/NCAR（美国国家环境预报中心/美国国家大气研究中心）提供的FNL资料,对泰安市严重污染期间大气环流形势、边界层条件、污染源及传输路径进行分析.结果表明:在泰安市霾污染期间,500 hPa大气环流形势呈"两槽一脊"的特征,850 hPa泰安市处于南支槽前,受西南暖湿气流影响,为ρ（PM_2.5）的升高提供了有利条件;泰安市近地面处于高压控制下的弱风区（平均风速约为1.2 m/s）且边界层有逆温层存在,阻碍了PM_2.5的垂直输送,造成近地面ρ（PM_2.5）急剧升高.此外,泰安市及周边地区污染严重,聚类分析结果表明此次过程本地输送占比约为34%,其余均为外来传输,即污染物主要通过外来源传输,本地污染源贡献比率较小.污染物的高、低空传输路径不一致,低空污染物主要从安徽省水平输送至泰安市,高空污染物则先由河北省、河南省向南传输至安徽省、湖北省等地,再随南风气流向北输送至泰安市.研究显示,外来污染源传输作用配合本地静稳天气形势是造成此次泰安市空气污染的主要原因.