我国典型工业城市夏冬季卤代烃来源解析与致癌风险

环境空气中卤代烃作为挥发性有机物的子类,不仅影响生态环境而且危害人体健康,为了解典型工业城市环境空气中卤代烃的污染特征、来源及健康风险,于2021年夏季和冬季使用5800-GM型挥发性有机物气质联用在线分析仪(GC-MS/FID)对淄博市环境空气卤代烃进行监测. 结果表明:①夏季和冬季卤代烃平均体积分数分别为9.0×10?9和7.6×10?9,其中,限制卤代烃(《蒙特利尔破坏臭氧层物质管制议定书》长期管控且淘汰物种)占比分别为16.2%和19.2%,且限制卤代烃体积分数基本不存在昼夜差异;非限制卤代烃(《蒙特利尔破坏臭氧层物质管制议定书》未列入管控的物种)占比分别为83.8%和80.8%,其体积分数呈早晚高、中午低的双峰结构. 夏季和冬季体积分数较高的物种均为二氯甲烷、一氯甲烷和1,2-二氯乙烷,三者占比之和在夏季和冬季分别为68.7%和63.4%. ②环境空气卤代烃的主要来源包括溶剂使用源、氟氯烃储库泄漏源、化学原料药源和工业排放源,其在夏季贡献率分别为40.3%、30.0%、16.0%和13.7%,在冬季贡献率分别为31.3%、30.6%、24.5%和13.7%. ③健康风险评价结果表明,1,2-二氯乙烷、1,2-二氯丙烷、三氯甲烷是具有致癌风险的主要卤代烃物种;工业排放源是造成致癌风险的最主要来源,在夏季和冬季贡献率分别为32.7%和46.6%. 研究显示,淄博市夏季和冬季环境空气体积分数较高的卤代烃为二氯甲烷、一氯甲烷和1,2-二氯乙烷,溶剂使用源和工业排放源分别为卤代烃和致癌风险的主要来源,需要重点关注.      

南宁市冬季挥发性有机物特征及其来源分析

为了解南宁市冬季期间挥发性有机物（VOCs）污染特征及来源,采用在线连续监测系统于2020年12月9日~2021年2月22日在南宁市区对116种VOCs进行了在线连续观测.结果显示,观测期间VOCs体积分数为37.57x10^-9,烷烃、烯烃、芳香烃、OVOCs及卤代烃体积分数占VOCs比例分别为44%、15%、8%、19%和11%.VOCs体积分数白天低,夜晚高;采用OH消耗速率（L_OH）和臭氧生成潜势（OFP）估算了观测期间VOCs大气化学反应活性,结果表明醛酮类、芳香烃和烯烃是主要的活性物质;使用气溶胶生成系数法（FAC）估算了VOCs对二次有机气溶胶（SOA）的贡献,发现芳香烃对SOA生成贡献最大,占比为98%,其中苯、间/对二甲苯和甲苯为优势物种;正交矩阵因子（PMF）解析结果表明,冬季期间南宁市VOCs主要来源于：机动车尾气排放源（30.1%）>固定燃烧及生物质燃烧源（22.2%）>工业工艺排放源（16.8%）,而OFP贡献较高的源分别为溶剂使用源（23.9%）、固定燃烧及生物质燃烧源（22%）、机动车尾气排放源（21.8%）.因此,机动车尾气排放源和固定燃烧及生物质燃烧源应为南宁市冬季的优先管控源类,其次为工业工艺排放源、溶剂使用源.     

三亚市大气VOCs污染特征、臭氧生成潜势及来源解析

为探究热带地区环境空气中挥发性有机物(VOCs)的污染特征,利用三亚市2019年VOCs在线监测数据,全面分析了VOCs的污染特征、来源以及对O₃的影响.结果表明:①总挥发性有机物(TVOCs)日均体积分数范围为2.05×10-9~19.74×10-9,且以烷烃(71.4%)和烯烃(20.5%)为主.②VOCs优势物种丙烷、正丁烷、乙烷、异丁烷、乙烯、乙炔、苯和甲苯的体积分数日变化均呈早晚双峰的特征;φ(异戊二烯)呈白天显著高于夜间的特征,其季节性变化规律与光照变化基本一致.③对臭氧生成潜势(OFP)贡献最大的是烯烃(70.6%),其中异戊二烯的OFP贡献率(41.9%)最大,其次是烷烃(19.9%).④春夏季φ(NO₂)和φ(VOCs)均较低,难以通过光化学反应生成较高的φ(O₃),秋冬季φ(O₃)显著升高主要与东北方向污染物传输有关.⑤正交矩阵因子模型(PMF)解析结果表明,VOCs来源分别为交通源(46.52%)、溶剂使用源(18.25%)、植物源(12.36%)、工业源(11.99%)和燃烧源(10.88%).研究显示,三亚市环境空气中φ(VOCs)受交通源排放影响较大,应加强管制以削减环境空气中VOCs活性较大的物种,从而减少O₃的生成.      

西安人为源VOCs排放特征及其对O3和SOA生成潜势的影响

为研究西安市人为源VOCs（挥发性有机物）对OFP（O₃生成潜势）和SOAFP（二次有机气溶胶生成潜势）的影响,基于西安市环境统计数据和相关统计资料,结合排放因子法和已有的源成分谱,建立西安市人为源VOCs排放清单,并利用最大增量反应活性（MIR）和气溶胶生成系数（FAC）估算各类人为源排放VOCs对O₃和SOA（二次有机气溶胶）的生成贡献.结果表明:①2016年西安市人为源VOCs排放总量为119.187×103 t,其中,溶剂使用源、移动源和工艺过程源是主要的排放源,排放量分别为50.676×103、29.414×103、24.430×103 t. ②2016年西安市各区县VOCs排放总量较大的依次为长安区、雁塔区、未央区和碑林区,排放量分别为15.28×103、12.34×103、11.81×103和10.14×103 t,莲湖区、新城区和灞桥区VOCs排放量大于5×103 t,而阎良区排放量最小. ③2016年西安市总OFP为222.087×103 t,间/对-二甲苯、甲苯、邻-二甲苯等对总OFP的贡献率为72.40%;溶剂使用源对总OFP的贡献率最大,其次是生物质燃烧源,并且生物质燃烧源单位质量VOCs的OFP最强. ④2016年西安市总SOAFP为318.347 t,间/对-二甲苯、甲苯、邻-二甲苯、乙苯等对总SOAFP的贡献率为88.65%;溶剂使用源对总SOAFP的贡献率最大,其次是生物质燃烧源,而且溶剂使用源单位质量VOCs的SOAFP强于其他排放源.研究显示,与其他地区VOCs单位面积排放清单相比,西安市VOCs单位面积排放强度处于中等水平.      

北京怀柔O3污染过程初始VOCs浓度特征及来源分析

为了解北京怀柔区夏季典型O₃污染过程中初始VOCs（挥发性有机物）浓度（以φ计）的特征,识别其关键物种及主要来源,于2016年8月3-11日在中国科学院大学雁栖湖校区教学楼顶开展强化观测,利用光化学物种比值法和连续反应模型法测算观测期间大气初始φ（VOCs）,采用MIR（最大增量反应活性）法估算初始VOCs的OFP（O₃生成潜势）,识别关键物种,并应用PMF（正交矩阵因子）模型对初始VOCs的来源进行解析.结果表明:北京怀柔区O₃污染过程中初始φ（VOCs）平均值为25.27×10-9,如忽略化学损失,φ（VOCs）将被低估约18.6%.初始VOCs的总OFP值为144.6×10-9,VOCs物种对总OFP贡献率的顺序依次为醛酮类>烯烃>芳香烃>烷烃,异戊二烯、乙醛、己醛、间/对-二甲苯、甲苯、乙烯、丙烯、1,2,4-三甲苯、丁酮、1,3,5-三甲苯是怀柔区O₃形成的关键活性物种.PMF解析结果显示,机动车尾气源对初始φ（VOCs）的贡献率（23.5%）最高,其次是溶剂使用源（18.3%）、植物排放源（18.1%）、工业过程源（17.6%）、生物质燃烧源（12.1%）和煤炭燃烧源（10.5%）.研究显示,在北京怀柔区典型O₃污染过程中,减少机动车尾气源、溶剂使用源、上风向工业过程源的排放是控制怀柔区VOCs的有效措施,而控制异戊二烯、乙醛、己醛、间/对-二甲苯、甲苯等关键活性物种则是有效抑制VOCs排放对O₃生成贡献的重要手段.      

郑州市冬夏季污染过程中大气VOCs污染特征、来源解析及活性分析

为了研究挥发性有机物（VOCs）的污染特征,于2021年6月和12月在郑州市对两个污染过程中的VOCs进行了连续监测.结合气象条件,对比分析了VOCs冬夏季污染过程的污染特征、来源贡献和活性差异.结果显示,两个污染过程φ（VOCs）分别为（27.92±12.68）×10^-9和（24.30±5.93）×10^-9.冬季雾-霾污染过程相较于夏季O₃污染过程,VOCs体积分数变化范围更大.冬季污染过程源解析结果：工业源（27.0%）、机动车源（22.5%）、燃烧源（20.1%）、溶剂使用源（16.3%）和油气挥发源（14.1%）;夏季污染过程源解析结果：机动车源（24.8%）、工业源（24.1%）、溶剂使用源（17.4%）、油气挥发源（14.2%）、燃烧源（11.2%）和植物源（8.4%）.光化学烟雾产量模型结果显示,两个污染过程中夏季臭氧生成处于VOCs控制区的天数占比（66.7%）小于冬季（100.0%）.二次反应活性结果显示,冬季和夏季污染过程·OH自由基反应活性（L_·OH）均值分别为4.12 s^-1和4.76 s^-1.夏季污染过程臭氧生成潜势（OFP）均值108.36 μg·m^-3,L_·OH和OFP贡献率排名前10名物种夏季污染过程以烯烃为主.郑州市冬季污染过程的总二次有机气溶胶生成潜势（SOAFP）为54.38 μg·m^-3,冬季污染过程SOAFP贡献率前10名物种中芳香烃占9个.     

河南省优先控制人为源VOCs关键物种及来源识别

为了解河南省人为源挥发性有机物(VOCs)的排放特征,识别以臭氧(O₃)污染治理为目的的关键VOCs物种及其排放源,以五大类人为源活动水平数据为基础,采用排放因子法建立了2019年河南省县级人为源VOCs组分化排放清单,并利用最大增量反应活性(MIR)估算其臭氧生成潜势(OFP),基于OFP识别O₃污染治理的关键VOCs物种及其排放源.结果表明：(1)河南省2019年人为源VOCs排放总量为175.62×10⁴ t,其中工艺过程源、移动源、生物质燃烧源、溶剂使用源和化石燃料燃烧源对VOCs排放总量的贡献率分别为28.6%、25.2%、20.8%、19.1%和6.3%.(2)空间分布显示,以郑州市为中心的豫北排放量远高于豫南,呈“一高三低”的空间分布特点,郑州市排放量最高,其排放量为27.7×104 t,漯河市、三门峡市和鹤壁市排放量最低,其排放量均小于5.0×10⁴ t.(3)芳香烃是排放量最高的化学组分,其排放量为47.5×10⁴ t,其次为烷烃(46.3×10^4<...     

郑州市春季大气污染过程VOCs特征、臭氧生成潜势及源解析

利用GC5000在线气相色谱仪于2018年4月15日～5月15日对郑州市城区环境大气挥发性有机物(VOCs)进行监测,开展其污染特征、臭氧生成潜势(OFP)和来源解析研究.结果表明,监测期间,郑州市春季VOCs平均体积分数为40.26×10^-9,非污染日和污染日VOCs平均体积分数分别为35.82×10^-9和44.12×10^-9,污染日相较非污染日增长23%;VOCs物种对OFP的贡献表现为烯烃>芳香烃>烷烃>炔烃;源解析结果显示监测期间郑州市VOCs主要来源是LPG源(66.05%)、机动车源(47.39%)、工业溶剂源(37.51%)、燃烧源(37.80%)和植物排放源(11.25%),且污染日的LPG源和植物排放源的贡献率较非污染日增长22.92%和68.50%.     

成都市2017年夏季大气VOCs污染特征、臭氧生成潜势及来源分析

为评估成都市2017年夏季（6-8月）开展的臭氧防治行动措施对空气质量的改善效果,采用在线监测系统对成都市环境空气中VOCs物种进行监测,对比分析VOCs污染特征、OFP（臭氧生成潜势）,并利用PMF（正矩阵因子法）模型对VOCs主要来源进行解析.结果表明:2017年8月$φ$（VOCs）平均值为31.85×10-9,比2016年同期下降了32%,其中,$φ$（芳香烃）和$φ$（卤代烃）平均值下降最为明显.$φ$（VOCs）日变化呈双峰型,分别在每日09:00和23:00左右达峰值,臭氧防治行动期间$φ$（VOCs）月均小时值低于2016年同期.VOCs的OFP敏感性物种以烯烃为主,占总VOCs OFP贡献的48%.2017年8月成都市OFP为61.89×10-9,比2016年同期下降44%.VOCs源解析结果发现,2017年8月油气挥发源、有机溶剂使用源、工业源、生物质燃烧源等排放占比均有所下降,而机动车排放源和天然源的排放占比增加.研究显示,成都市2017年夏季臭氧防治行动对成都市大气VOCs排放有明显的控制效果.      

北京城区夏季VOCs初始体积分数特征及来源解析

为明确北京市夏季VOCs体积分数特征及来源,在2022年5～8月对北京城区VOCs开展了连续监测并利用光化学比值法计算了初始体积分数.结果表明：(1)研究期间,北京城区初始φ(TVOCs)为(30.0±11.5)×10^-9,其中含氧VOCs和烷烃占比达到34.2%和33.2%,体积分数较高的物种是丙酮、乙烷、乙醛和丙烷等低碳物质.(2)北京城区初始TVOCs体积分数略微呈现单峰变化趋势,11:00达到峰值,下午略有降低.(3)各排放物质中对O₃生成贡献较大的主要是异戊二烯、乙醛、正丁醛和乙烯等物质,而对二次有机气溶胶生成贡献较大的主要是甲苯、异戊二烯、间/对-二甲苯和乙苯物质.(4)基于初始体积分数的PMF解析发现,老化背景及二次源(30%)对北京市VOCs贡献率最高,机动车源(25%)则是最主要的一次人为源,此外溶剂及燃油挥发源贡献率16%,燃烧源贡献率11%,工业过程源贡献率9%,天然源贡献率9%.(5)影响北京市的人为源主要来自东部和南部区域,天然源则来自西部和西北部区域.研究显示,应进一步削减机动车排放,开展区域联防联控降低整个区域V...     

鄂州市大气VOCs污染特征及来源解析

2018年3月～2019年2月,在鄂州市主城区采用在线气相色谱仪对102种大气挥发性有机物(VOCs)定量检测,对比分析了VOCs组成、季节变化特征和日变化规律,并利用最大增量反应活性(MIR)估算了VOCs的臭氧生成潜势(OFP).结果表明,鄂州大气VOCs年均体积分数为(30.78±15.89)×10^-9,总体表现为冬季高夏季低,具体表现为烷烃>含氧化合物>卤代烃>烯烃>芳香烃>炔烃.日变化规律表现为夜晚体积分数高于白天,且总体上呈"双峰"分布,芳香烃、卤代烃和OVOCs在00:00至02:00出现"第三峰".对VOCs臭氧生成潜势(OFP)贡献较大的是芳香烃和烯烃,贡献率分别为35.45%和29.5%,其中对OFP贡献率最高的物种为乙烯,达到24.217%.分析VOCs特征物种,发现机动车尾气和溶剂使用是鄂州VOCs的主要来源,其中机动车排放是最主要来源,控制鄂州机动车排放有助于削减大气VOCs活性较大的组分,从而减少臭氧的生成.     

苏州市人为源挥发性有机物排放清单及特征

掌握挥发性有机物(VOCs)排放清单是研究区域大气复合污染和控制策略的基础.本文通过结合国内外学者的源清单研究成果对苏州市人为源VOCs进行系统分类,并根据苏州市相关统计数据和实地调研结果,采用排放因子法建立了苏州市2016年人为源VOCs排放理论值清单.结果表明,2016年苏州市人为源VOCs排放总量约为2.75×10~5 t,其中,生物质燃烧源、化石燃料燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、移动源、储存源和生活源分别占排放总量的3.9%、4.3%、22.8%、36.7%、24.0%、6.3%和2.0%.纺织印染、电子设备制造、机械设备制造、橡胶塑料制品生产、基础化学原料制造及建筑装饰、轻型客车制造是苏州市人为源VOCs排放的重点行业(产业),排放量均超过1×10~(4 )t.苏州市各县级市及市辖区中,市辖6区及张家港市的总排放量较高,约占总排放量的60%,张家港市和昆山市的平均排放强度较高,均超过了40 t·km~(-2).     

江苏省人为源挥发性有机物排放清单

掌握VOCs排放特征是研究区域大气复合污染特征和控制策略的前提. 对江苏省VOCs人为源进行系统分类,收集活动水平数据,应用国内外排放因子研究成果及江苏省行业调研结果,采用排放因子法建立了江苏省2010年分行业、分城市的人为源VOCs排放清单. 结果表明:江苏省人为源VOCs排放总量约为179.20×104t,其中化石燃料燃烧源、生物质燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、移动源、油品储运源的排放量分别占排放总量的24.1%、3.3%、22.3%、25.3%、18.4%和6.6%,工业过程源中石油炼制、有机化工、医药制造是重点行业,溶剂使用源中机械装备制造、电子设备制造是重点行业. 南京、苏州、无锡、常州、南通5个苏南城市VOCs排放量明显高于苏北和苏中地区,占全省总排放量的60.0%,苏州、南京、无锡排放量居前3位. 各城市化石燃料燃烧源和移动源排放所占比例均超过10.0%,其他重点行业差异显著,其中南京市为石油炼制、有机化工,苏州市为有机化工、机械涂装,无锡市为有机化工、电子设备制造.      

天津市郊夏季VOCs化学特征及其时间精细化的来源解析

夏季为环境空气中臭氧污染事件的频发时期,针对挥发性有机化合物(VOCs)及其臭氧生成潜势(OFP)的时间精细化的来源解析研究,对有效地进行臭氧污染防控具有非常重要的作用.利用2019年夏季(6～8月)天津市郊区点位监测的小时分辨率VOCs在线数据,分析臭氧污染事件和非臭氧污染时期环境受体中VOCs及其OFP的变化特征,并利用正定矩阵因子分解(PMF)模型进行精细化的来源解析研究.结果表明,夏季环境受体中VOCs平均体积分数为24.42×10-9,臭氧污染事件中的VOCs平均体积分数为27.72×10-9,较非臭氧污染时期增加15.69％.夏季总VOCs(TVOCs)的OFP为87.92×10-9,其中烯烃的OFP最高,对TVOCs的OFP的贡献达58.28％.臭氧污染事件中TVOCs的OFP为102.68×10-9,较非臭氧污染时期增加19.59％.臭氧污染事件中VOCs的来源分别为石化工业及汽油挥发(29.44％)、柴油车尾气(23.52％)、液化石油气及汽油车尾气(22.00％)、天然气及燃烧(13.41％)、溶剂使用(6.14％)和植物排放(5.49％).相比于非臭氧污染时期,液化石油气及汽油车尾气和柴油车尾气分别增长4.84％和5.29％.石化工业及汽油挥发和植物排放的贡献均表现为08:00开始上升,11:00达到最高,这与太阳辐射增强和温度不断上升密切相关.液化石油气及汽油车尾气和柴油车尾气均具有明显的早晚高峰特征,并在夜间(00:00～06:00)保持较高贡献水平.根据PMF结果并结合OFP的计算方法,解析了不同源类对臭氧生成潜势的 贡献.石化工业及汽油挥发(31.01％)和柴油车尾气(36.64％)是较高贡献源类,相比非臭氧污染时期分别增加了 1.74％和8.27％;并且石化工业及汽油挥发贡献率在臭氧污染事件发生过程的上升阶段显著增加,而在下降阶段明显下降.     

连云港不同功能区挥发性有机物污染特征及臭氧生成潜势

2018年夏季和秋季对连云港城区不同功能区开展大气VOCs采样,利用预浓缩系统和气相色谱质谱联用技术分析定量了107种VOCs物种,并利用最大增量反应活性(MIR)估算了大气VOCs的臭氧生成潜势(OFP).结果表明,连云港市城区大气VOCs平均体积分数为(22. 1±13. 1)×10^-9,C2～C4的烷烃和烯烃、丙酮及乙酸乙酯是主要的VOCs物种,占TVOCs含量的59. 8%～75. 8%.不同功能区VOCs浓度排序为工业区[(28. 4±13. 5)×10^-9]>风景区[(21. 7±4. 4)×10^-9]>交通居民混合区[(20. 8±7. 2)×10^-9].秋季VOCs浓度显著高于夏季,秋季工业区浓度最高(35. 4×10^-9),夏季风景区VOCs浓度最高(21. 5×10^-9).烷烃、含氧硫化合物和卤代烃是最主要的VOCs组分,分别占TVOCs浓度的35. 3%、26. 9%和15. 6%,受工业排放影响工业区含氧硫化合物含量显著...     

成都市城区大气VOCs季节污染特征及来源解析

为研究成都市城区大气VOCs季节变化特征,本研究在2018年12月至2019年11月对VOCs组分进行监测,并对VOCs的浓度水平、各化学组成、化学反应活性和来源进行分析.结果表明,成都市城区春、夏、秋和冬季VOCs的平均体积分数分别为32.29×10^-9、 36.25×10^-9、 40.92×10^-9和49.48×10^-9,冬季的浓度明显高于其他季节,春季和夏季的浓度水平相差不大,各季节VOCs的组分浓度水平有所差异,冬季烷烃占总VOCs的比例最大,可能受机动车排放的影响较明显;夏季和秋季含氧(氮)挥发性有机物占比远高于春、冬季,一次源的挥发排放和二次转化的生成贡献较大;成都市城区不同季节大气中VOCs平均浓度排名靠前的关键组分基本无变化,主要是C₂～C₄的烷烃、乙烯、乙炔及二氯甲烷等,可能受机动车尾气、油气挥发、溶剂使用和LPG燃料等影响明显,夏季丙酮以及乙酸乙酯等含氧有机物浓度贡献突出;根据·OH消耗速率和OFP计算可知关键活性物种主要为间/对-二甲...     

嘉兴市2015年人为源VOCs排放清单

根据收集的嘉兴市人为源活动水平数据,采用科学合理的估算方法和排放因子,建立了该地区2015年人为源挥发性有机物（VOCs）排放清单.结果表明,嘉兴市2015年VOCs排放总量为10.21×10⁴ t,其中工业源、移动源、生活源、储运源、废弃物处理源、农业源的排放量分别占排放总量的78.15%、12.08%、5.83%、3.24%、0.26%和0.44%.工业源中包装印刷、表面喷涂、纺织印染、化学原料制造、石化是重点排放行业.海宁市、桐乡市和平湖市VOCs排放量位居前三,约占嘉兴市总排放量的50%,经开区、海宁市、南湖区VOCs平均排放强度均超过30 t·km^-2.