烟台市典型工业排放PM2.5源成分谱特征研究

鉴于烟台市本地化源成分谱研究缺乏的现状,以及颗粒物精细化来源解析及环境管理的需求,采用NK-ZXF颗粒物再悬浮采样器,对6家烟台市典型工业下载灰源样品进行再悬浮采样,构建6类〔燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉、钢铁（烧结）行业、玻璃行业和垃圾处理行业〕PM_2.5源成分谱,并对PM_2.5源成分谱特征及其排放颗粒物携带重金属特征进行评估.结果表明:①燃煤电厂PM_2.5源成分谱的标识组分包括Si、Cl-和SO₄2-,其质量分数分别为15.2%、9.3%和7.8%;与燃煤电厂相比,供热锅炉排放的PM_2.5中w（OC）偏高、w（SO₄2-）偏低;生物质锅炉排放的主要组分有K、Cl-和OC等,其质量分数分别为7.4%、13.3%和8.6%;钢铁（烧结）行业PM_2.5源成分谱中w（Ca）、w（Fe）和w（Cl-）较高;SO₄2-和Ca为玻璃行业PM_2.5源成分谱的主要组分,其质量分数分别为20.6%、8.2%;垃圾处理行业重金属质量分数最高,其主要组分为Cl-和SO₄2-.②CD（coefficient of divergence,分歧系数）计算结果表明,各源成分谱有一定相异性（CD范围为0.53~0.70）,其中生物质锅炉与垃圾处理行业PM_2.5源成分谱差异（CD为0.70）最大.③各典型工业排放PM_2.5所携带重金属特征显示,垃圾处理行业排放PM_2.5中的重金属质量分数（2.3%）最高,燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉和玻璃行业排放的重金属中Cr、Ni和Cu相对质量分数较高,钢铁行业和垃圾处理行业排放的重金属中Pb相对质量分数较高.研究显示,所构建的烟台市各典型工业排放PM_2.5源成分谱特征鲜明,能够反映各行业PM_2.5排放特征.      

我国典型燃煤源和工业过程源排放PM2.5成分谱特征

鉴于我国本地化源谱（源成分谱）数量不足的现状,采用稀释通道系统对燃煤源和工业过程源进行采样,建立了4类燃煤锅炉（链条炉、流化床、往复炉和煤粉炉）和6类工业过程源（炼铁、铝焙烧、铝煅烧、砖瓦炉、水泥窑头和窑尾）的PM_2.5成分谱,并对源谱特征进行研究.结果表明:① 不同源谱组分特征差异明显.水泥窑炉排放的PM_2.5中,w（Ca）、w（Si）、w（OC）、w（SO₄2-）较高,分别为8.51%~14.18%、5.69%~11.80%、3.47%~15.56%、8.67%~16.85%;燃煤锅炉中Al（4.50%~8.67%,质量分数,余同）、OC（6.44%~15.33%）、SO₄2-（9.85%~22.87%）组分贡献较大;炼铁和铝冶炼工艺源谱中主导化学组分分别为Fe（8.57%~9.88%）和Al（11.81%~16.58%）;砖瓦炉颗粒物源谱中主要组分为SO₄2-、NH₄+、Si等.② 不同污染源PM_2.5成分谱的分歧系数结果显示,流化床和煤粉炉、水泥窑头和窑尾源谱较为相似,其分歧系数分别为0.26和0.28,其余源谱间均存在一定差异.进一步计算组分差异权重（R/U）发现,往复炉源谱中组分Zn、Sn与其他3类锅炉有明显不同.流化床/煤粉炉源谱中的Si、Ni,窑头/窑尾源谱中的K、Mn、OC组分差异显著,可以作为区分相似源谱的标识组分.与其他研究建立的源谱相比,燃煤源谱中w（EC）和w（SO₄2-）偏高.钢铁源谱中w（EC）和w（NH₄+）较其他地区偏高,w（Pb）偏低;工业过程源谱中,w（Cl-）较SPECIATE相关源谱偏低,而w（Ⅴ）和w（Cr）偏高.鉴于颗粒物源谱受到不同燃料种类、燃烧方式和烟气控制设施等影响而存在差异,源谱的准确性和代表性还需进一步测试和验证.      

北京市区春夏PM2.5和PM10浓度变化特征研究

通过对北京市2012年3月～6月PM2.5和PM10实时数据的整理和分析,结果表明,北京市区大气中细颗粒物PM2.5和可吸入颗粒物PM10浓度日变化趋势基本相同,PM2.5和PM10存在显著或极显著的正相关关系;3月～6月,PM2.5浓度随季节变化逐渐升高,PM10的浓度随季节变化先升高后减小;3月～6月PM2.5与PM10日平均浓度分别为62.77μg/m3和133.88μg/m3,分别为国家二级标准的83.69%和89.25%。     

辽宁省典型城市道路尘PM2.5成分谱研究

为构建辽宁省典型城市道路尘源成分谱,分别采集了鞍山市和盘锦市道路尘样品,分析了其化学组分特征,用富集因子法和比值法分析了其主要来源,用分歧系数法分析了两个城市成分谱的相似度.结果表明：盘锦市和鞍山市道路尘PM_2.5中的化学组成以有机碳组分（OC）和地壳类元素（Al、Ca、Mg、Fe和K）为主.除Cu和V元素外,其余元素均表现为鞍山市的富集因子大于盘锦市.由比值法可得,盘锦市和鞍山市OC/EC分别为（13.20±6.26）和（3.94±0.63）,均存在二次污染现象;NO₃^-/SO₄^2-的均值分别为（0.52±0.55）和（0.46±0.13）,说明其道路尘PM_2.5受固定源影响更大.盘锦市与鞍山市道路尘成分谱分歧系数为0.354,说明两个源成分谱可能相似.     

轻型汽油车尾气PM2.5的排放特征

为研究轻型汽油车尾气PM_2.5的排放特征,利用整车测试台架和颗粒物稀释采样系统,对12辆轻型汽油车尾气的PM_2.5进行了采集,并进一步分析了PM_2.5排放因子及其碳质组分——OC(有机碳)和EC(元素碳)的排放特征;在此基础上,参考文献研究结果,计算了我国轻型汽油车分阶段PM_2.5排放因子,结合活动水平数据估算轻型汽油车PM_2.5排放量.结果表明:测试的国Ⅰ前~国Ⅳ轻型汽油车PM_2.5平均排放因子分别为(73.2±3.8)(50.5±45.4)(34.7±18.4)(22.6±10.3)和(1.0±0.2)mg/km,随排放阶段升级而显著降低.OC是轻型汽油车尾气PM_2.5中的主要碳质组分,在TC(总碳)中所占比例超过90%. 2012年我国轻型汽油车PM_2.5排放量为21 828.7 t,占机动车颗粒物排放总量的3.5%,其中仅占轻型汽油车保有量17%的国Ⅰ及以前车辆排放了约43%的PM_2.5. 研究显示,轻型汽油车尤其是国Ⅰ及国Ⅰ前车辆颗粒物排放不容忽视,在机动车颗粒物减排工作中应给予足够重视.      

春季华东高山背景区域PM2.5和PM2.5~10中水溶性无机离子特征

为了探讨华东高山背景区域春季颗粒物中水溶性组分的特征,2014年3月至5月在国家大气背景监测福建武夷山站采集PM2.5及PM2.5~10样品,获取了水溶性无机离子组分,并同步收集气象因子及SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5等污染物质量浓度数据.结果表明,春季武夷山背景点PM2.5和PM2.5~10中水溶性无机离子总浓度分别为(8.3±2.8)μg·m-3和(1.3±0.9)μg·m-3,分别占PM2.5和PM2.5~10质量浓度的(43.7±7.5)%和(24.4±6.4)%.SO2-4占PM2.5质量浓度百分比最高,为(32.4±6.3)%;NO-3占PM2.5~10质量浓度百分比最高,为(8.9±3.7)%.春季武夷山背景点硫酸盐主要存在于细颗粒物中,且以(NH4)2SO4和K2SO4的形式存在,粗颗粒中的硝酸盐则主要以Mg(NO3)2的形式存在.春季武夷山背景点水溶性无机离子主要来源于沙尘、海盐及高污染区域的远距离输送.     

再悬浮装置在大气PM2.5源谱分析中的应用

为解决PM2.5源解析中无组织排放源的采样问题,在前人基础上发展了一套简便高效的再悬浮采集装置,并对进样量、再悬浮时间等关键运行参数进行了优化,总结了无组织排放源采样分析流程.重复测试表明,双切割头的PM2.5捕集量偏差<8%,粒径分布比率变化不超过5%,显示出再悬浮装置良好的采样平行性和稳定性.将该装置应用于陶瓷工业尘、公路扬尘和二次降尘等3类无组织排放尘及生物质燃烧的源排放再悬浮采样分析,获得了各颗粒源的粒径分布谱和PM2.5无机成分谱,以此对各排放源特征进行有效区分.PM2.5平行样中各化学成分浓度偏差<15%.与其他装置相比,本研究介绍的再悬浮装置简便经济,具有较高的采样效率,在无组织尘排放源谱分析中具有较高的实用价值.     

双级虚拟撞击采样器应用于固定污染源PM10和PM2.5排放测量

为贯彻落实《大气污染防治行动计划》,环境保护部指导各地开展大气污染源排放清单编制工作,其中包括固定源PM_(10)和PM_(2.5)的排放清单.但目前国内尚无固定源PM_(10)和PM_(2.5)标准采样方法.本研究提出了适合我国固定源PM_(10)和PM_(2.5)测量的双级虚拟撞击采样方法,开发了相应的分级采样系统,并用该方法对各类固定源进行了现场测试.测试结果表明,所测试的煤粉炉电厂的烟囱入口PM_(2.5)质量浓度为(0.93±0.03)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(1.13±0.11)mg·m~(-3).所测试的垃圾焚烧电厂的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(3.3±0.65)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(6.9±0.86)mg·m~(-3).所测试的大型循环流化床发电厂的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(0.59±0.04)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(1.12±0.16)mg·m~(-3).所测试的钢铁转炉的烟囱排放口PM_(2.5)质量浓度为(0.15±0.04)mg·m~(-3),PM_(10)质量浓度为(0.43±0.15)mg·m~(-3).     

PM2.5与O3协同控制视角下深圳市工业VOCs源谱特征

选取深圳8类典型工业行业开展VOCs样品采集,检测分析了100种VOCs组分,从PM_2.5和O₃协同控制的角度分析了不同污染源的成分谱特征和对环境的影响.结果表明：加油站源谱组成以烷烃（48.4%）占主导,OVOCs （27.6%）占比突出,乙酸乙酯（14.1%）、异戊烷（13.0%）、正戊烷（12.0%）为其优势排放物种;涂料制造、胶黏剂生产、油墨制造、化工制品、纺织印染、医药制造行业排放组成均以OVOCs （42.3%~97.1%）占主导,丙酮为大多数行业的优势物种,且乙腈在部分行业中占比突出.垃圾发电行业以OVOCs （33.9%）和卤代烃（28.3%）占主导,乙醛（13.4%）、丙酮（11.0%）、一氯甲烷（6.1%）为该行业排放的优势物种.以PM_2.5和O₃协同控制为导向,芳香烃和烯烃是储存运输源需要控制的重点;OVOCs和芳香烃都应成为工艺过程源和废弃物处理源控制的关键.涂料制造行业的源反应活性SR_O3和SR_SOA值分别为6.0g/g和1.2g/g,削减单位质量排放的VOCs所减少的PM_2.5和O₃生成潜势最多,应成为深圳市PM_2.5和O₃协同控制下的优先控制行业.     

四川省典型工业行业PM_(2.5)成分谱分析

利用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI+)对四川省水泥行业、玻璃行业、陶瓷行业、砖瓦行业、燃煤锅炉、生物质锅炉、电厂、钢铁行业等典型行业开展排放特征测试,通过组分分析,获取各行业PM2.5成分特征谱。结果表明:(1)水泥、玻璃、陶瓷、砖瓦等建材行业均以Si、Ca、Mg等元素为主要排放组分,双碱法脱硫SO42-排放占比高于其他脱硫工艺;(2)电厂PM2.5中SO42-、Ca2+、NH4+、Mg和Si为特征组分;燃煤锅炉中OC、Al、Si和Ca等为特征组分;(3)OC和EC是生物质锅炉PM2.5主要排放组分,成型生物质燃料锅炉中K排放占比也较高,非成型生物质燃料锅炉中Cl-排放占比为所有行业中最高;(4)钢铁行业中Ca含量最高,为18.11%,其次为SO42-、Na+和Fe。     

2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

成都市冬季3次灰霾污染过程特征及成因分析

基于成都市大气环境超级观测站气态污染物和PM_2.5中组分在线监测数据,对2019～2020年成都市3次灰霾污染过程气象要素和组分特征进行分析,采用CMB模型模拟获得研究期间PM_2.5污染来源及变化趋势,剖析各污染过程成因.结果表明:(1) 3次污染过程均发生在相对湿度和温度持续上升,风速和边界层高度持续降低的不利气象条件下,日均相对湿度均大于70%,日均温度均大于8℃,日均风速均低于0.8 m·s^-1,日均边界层高度均低于650 m;(2) 3次污染过程中主要组分均为NO^-₃、 OC、 NH⁺₄和SO₄ ^2-,其中NO^-₃质量浓度和占比污染时段较清洁时段增长倍数均高于其他组分,分别增加了1.47～2.09倍和0.22～0.35倍,NO^-₃是成都市冬季PM_2.5污染的关键组分;(3) ...     

西安市采暖季过渡期高时间分辨率细颗粒物组分特征及来源解析

受到供暖影响,北方城市秋冬季的大气细颗粒物(PM2.5)浓度升高,空气污染加剧.利用气溶胶化学组分监测仪、七波段黑碳仪以及大气多金属元素在线监测仪于2019年10月25日至11月17日在西安市开展高时间分辨率PM2.5化学组分在线监测,分析采暖季过渡期PM2.5 污染特征,同时结合正定矩阵因子分解模型解析PM2.5 来源.结果表明,观测期间ρ(PM2.5)平均值为(78.3±38.5)µg·m-3,主要化学组分为有机物(OA)、二次无机离子(SIA)和粉尘,其占比分别为38.7%、31.6%和21.2%,其中ρ(SO2-4)、ρ(NO-3)和ρ(NH4+)平均值分别为(4.0±3.1)、(14.9±13.7)和(5.8±4.8)µg·m-3,主要金属ρ(K)、ρ(Ca)和ρ(Fe)平均值分别为(1.0±0.4)、(1.5±1.1)和(1.4±0.9)µg·m-3,BC(贡献率为5.7%)、Cl-(贡献率为1.3%)及微量元素(贡献率为1.5%)对PM2.5的贡献率相对较低.在污染发展和维持阶段,OA和SIA浓度的增加幅度可达137.7%～537.0%,在污染消散阶段则仅有粉尘浓度呈增长之势.来源解析结果显示二次源、生物质燃烧源、扬尘源、机动车源、工业源和燃煤源是观测期间PM2.5的主要来源,分别贡献了29.1%、21.1%、15.3%、12.9%、11.4%和10.2%,其中二次源和生物质燃烧源在污染发展和维持阶段贡献率较高,扬尘源在污染消散阶段贡献率较高.     

四川省大气固定污染源排放清单及特征

根据收集到的四川省电厂、工业及民用部门的活动水平数据,采用合理的估算方法和排放因子,建立了四川省2010年大气固定污染源排放清单.结果表明:12010年四川省固定源共排放SO2 84.1万t、NOx 44.9万t、CO 318.8万t、PM10 44.1万t、PM2.5 25.5万t、VOC 17.9万t;2电厂和工业过程是固定源排放的主要贡献源;3燃煤是固定燃烧排放的主要贡献源,煤矸石、焦炭、天然气对污染物的贡献也不容忽视,水泥、钢铁、轻工业制造是本地区主要的工业过程排放源;4宜宾、成都及攀枝花是固定源污染物的主要贡献城市,约占四川省总排放量的20%~40%;5电厂、能源工业燃烧清单的不确定性主要来自排放因子,而工业过程涉及排放源种类繁多且复杂,排放测试研究较少,不确定性较高.     

超低排放典型燃烧源颗粒物及水溶性离子排放水平与特征

研究以自行开发建立的超低排放高湿废气中总颗粒物(total particulate matter,TPM)的直接冷凝采样系统及监测方法,应用于3台北京市超低排放典型燃烧源烟气中颗粒物的排放监测.分析和评估超低排放典型燃烧源排气中颗粒物及其水溶性离子的排放水平与组成特征,探究可过滤颗粒物(filterable parti...     

北京市交通扬尘PM2.5排放清单及空间分布特征

为建立一种自下而上的交通扬尘PM_2.5排放清单方法,对北京市不同区域、不同类型道路的路面积尘负荷进行了采样和实验室分析,对各类路网的道路车流量和车辆类型进行了调查和统计,建立了北京市道路交通扬尘PM_2.5排放清单,并对其空间分布进行了分析. 结果表明:北京市城区快速路、主干道、次干道、支路和胡同的交通扬尘PM_2.5排放因子分别为(0.05±0.03)(0.09±0.05)(0.11±0.05)(0.16±0.14)和(0.27±0.20)g/(km·辆),相应各类型道路的交通扬尘PM_2.5排放强度分别为(7.21±4.66)(5.27±3.03)(3.34±1.49)(2.84±2.49)和(0.54±0.40)kg/(km·d);郊区高速路、国道、省道、县道、乡道和城市道路的交通扬尘PM_2.5排放因子分别为(0.10±0.03)(0.50±0.33)(0.39±0.37)(0.41±0.41)和(0.65±0.31)(0.19±0.08)g/(km·辆),各类型道路交通扬尘的PM_2.5排放强度分别为(3.82±1.31)(10.00±6.58)(3.93±3.74)(1.64±1.63)(0.65±0.31)和(0.74±0.32)kg/(km·d). 北京市道路交通扬尘PM_2.5的年排放量为13 565 t,从空间分布上看,郊区交通扬尘PM_2.5年排放量、单位道路长度排放量以及排放因子均高于市区,而城区单位行政区面积的交通扬尘PM_2.5排放量高于远郊区县. 从交通扬尘PM_2.5排放的空间分布特征看,在继续加强城区交通扬尘控制的同时,应采取措施控制远郊区县公路的扬尘排放. 自下而上的交通扬尘PM_2.5排放清单提高了排放的时空分辨率,能够识别路网中高排放的区域和路段,为交通扬尘总量管理和减排目标考核提供了一种技术手段.      

四川省餐饮源挥发性有机物组分特征和清单

选取四川省12家典型餐饮单位开展了NMHCs浓度和VOCs组分监测,结合已有数据,综合建立了含117种VOCs组分的餐饮源组分谱,获得本地化NMHCs排放因子,基于自下而上的研究方法,建立了四川省餐饮源挥发性有机物排放清单.结果表明,含氧和烷烃两类组分为川菜、烧烤和食堂餐饮的最主要的组分,二者合计质量分数在75%以上,主要VOCs物种为乙醇、甲醛、乙烷、己醛、乙烯、 1,3-丁二烯和丙烯醛等;含氧组分对OFP的贡献最大,其次是烯烃,主要OFP贡献物种为甲醛、乙烯、乙醇、 1,3-丁二烯、丙烯醛和己醛等. 2019年四川省餐饮源VOCs排放量和OFP值分别为32 kt和141 kt,分别占四川省人为源VOCs排放量和OFP值的5%左右,餐饮源对臭氧生成可能有重要贡献,应加大餐饮源挥发性有机物管控力度.     

颗粒物有机源示踪物的筛选与应用综述

大气颗粒物中的不少有机组分具有较强的源指向性,是识别颗粒物来源并评估各污染源对城市大气环境影响的重要工具之一.前人因此针对不同污染源颗粒物有机组成进行了广泛研究,并筛选出大量具有源指纹意义的有机示踪物.本文对前人的相关工作进行了简要整理,重点关注了生物质燃烧、餐饮源、化石燃料燃烧和交通源排放颗粒物有机组成特征,总结了这...     

北京冬季PM2.5中有机气溶胶的化学特征和来源解析

为探讨北京冬季大气细颗粒物（PM_2.5）中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_2.5样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物（POM）,约占有机物总量的（9.3±1.2）%.其中含量最高的是糖类,仅左旋葡聚糖即可占到定量有机物的18%,其次是正构烷酸、正构烷烃、二元羧酸和多环芳烃.根据POM示踪物的变化特征,分析了供暖和生物质燃烧传输对北京冬季有机气溶胶的影响.相比于非供暖期间,供暖期间化石燃料示踪物藿烷的质量浓度及在有机物中的占比都明显升高,各组分间的分布也更加趋向于燃煤排放的特征.正构烷烃主峰碳数和奇偶分布的变化,反映了化石燃料贡献增强的影响.生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度权重轨迹（CWT）模型结果表明,北京周围区域的秸秆燃烧污染会通过传输影响北京的有机气溶胶组成.利用分子示踪-化学质量平衡（MM-CMB）模型对2016年北京冬季有机碳（OC）进行了来源解析,并与2006年的结果进行比较,以定量10年间各污染来源贡献发生的变化.2016年与2006年相比,机动车对有机气溶胶贡献明显增加,燃煤和木材燃烧的贡献则大幅度降低,餐饮排放的贡献也不容忽视.因此,控制机动车和餐饮源的排放对改善北京冬季PM_2.5污染问题至关重要.     

我国PM2.5的污染状况和污染特征

对中国大气中PM2.5的污染状况和污染特征进行了综述和分析,其中包括我国PM2.5质量浓度的时间、空间污染特征、来源解析以及与PM10的关系.