长江颗粒(类)金属元素分布、来源和向海输送

基于对长江干流与主要支流丰水期的调查和下游一个水文年的综合观测,结合多元数理统计手段和历史观测数据,对悬浮颗粒物中元素的时空变化、控制因素和来源等进行了解析,探讨了流域自然和人为因素对元素输送的影响.结果表明,大多颗粒物携带的元素在涪陵至宜昌河段存在下降趋势,这和三峡水库对颗粒物的滞留有关.多个元素在人口活动密集的下游地区出现高值,为人类活动和流域地质背景共同作用的结果.统计表明,硼（B）、钪（Sc）、镓（Ga）、锶（Sr）、钛（Ti）、锆（Zr）和铌（Nb）元素主要来源于岩石风化和土壤侵蚀等自然过程;锰（Mn）、铜（Cu）、锌（Zn）、镍（Ni）、钴（Co）、铅（Pb）、镉（Cd）和铬（Cr）元素主要受人类活动影响.尽管颗粒物中各元素入海通量差异大,但大多在丰水期的输送通量占全年的比例最高,且颗粒态元素的输送通量远高于溶解态.长江悬浮颗粒物中重金属元素含量在全球河流处于中等浓度水平.长江输沙量因筑坝发生了较大的变化,悬浮颗粒物中金属元素的输送源汇格局因此正在发生改变,并可能对河流和河口环境产生深远的影响.     

东海海洋大气颗粒物中重金属的来源及入海通量

2006～2007年,对杭州湾以南的东海海域进行了春、夏、秋、冬4个航次的海洋大气调查,分析了大气颗粒物中重金属元素（Cu、Pb、Zn、Cd）的含量,根据调查结果,采用富集系数法对重金属的来源进行了初步分析,对干沉降入海通量进行了估算.结果表明,调查海域海洋大气颗粒物中的Cu、Pb、Zn、Cd含量相对于地壳和海水均表现...     

长江典型江段水体PAHs的分布特征、来源及其生态风险

针对我国长江典型江段丰、平、枯不同时期的地表水,采用了固相萃取—气相色谱质谱联用(GC-MS)的分析技术,调查了16种优先控制多环芳烃(PAHs)的污染状况.研究了长江干流PAHs的污染水平和分布特征,并在定量分析的基础上评估了长江干流PAHs的来源和生态风险.结果显示,Σ₁₆PAHs浓度范围为2.22～1450.91ng/L,均值为107.04ng/L,其中,平水期武汉江段Σ₁₆PAHs浓度最高,均值为1050.64ng/L,长江干流PAHs污染状况与近5a国内其他水体相比处于中等偏低水平.空间分布上长江典型江段地表水中Σ₁₆PAHs从上游攀枝花江段到下游南京江段呈现出先上升后下降的趋势;时间分布上Σ₁₆PAHs的变化趋势为平水期(187.78ng/L)>丰水期(73.30ng/L)>枯水期(38.02ng/L).由同分异构比值法分析表明:在枯水期和平水期中,煤炭、生物质燃烧和石油源是长江干流PAHs的主要来源,而丰水期PAHs主要源于煤炭、生物质燃烧,其中南京江段PAHs的来源较为复...     

莱州湾海域石油烃时空分布特征及来源分析

文章根据2018年10月（秋季）、2019年5月（春季）和2019年8月（夏季）在莱州湾进行的3次入海污染物通量和海域污染分布的陆海同步精细调查,估算了莱州湾主要入海河流及排污口石油类污染物排放通量,分析了莱州湾海域不同季节石油烃时空分布及影响因素,结合石油烃中正构烷烃组分及构成等,探讨了莱州湾海域水体中石油烃的来源。结果表明,莱州湾石油类污染物与盐度成显著的负相关,高值区主要位于湾底部的小清河河口等入海通量分担率最高的陆源排放影响区域,且不同季节石油类污染物浓度均值与入海通量变化趋势一致,均呈现夏季>春季>秋季的特征,表明陆源排放是莱州湾海域石油烃污染物浓度时空分布的决定性因素。同时,船舶运输、渔业活动等海上污染源对海域石油污染的贡献也不容忽视。莱州湾表层海水中正构烷烃的碳数呈明显的“低碳数”和“高碳数”的双峰分布,且低碳数峰群具有明显的奇偶优势,主峰分别为n-C15和n-C18,表明该海域石油主要来源于水生生物和陆生植物,但局部海域受到明显的外源石油污染。     

长江湖北段表层土中多环芳烃分布、来源及风险评价

应用气相质谱-色谱联用仪(GC-MS)对湖北省长江流域岸边表层土壤样品中25种多环芳烃含量进行了测定,分析了长江湖北段11个国控断面对应土壤中∑25PAHs及∑7 carcPAHs的含量分布特征,并利用同分异构体比值法及因子分析法对表层土壤中的PAHs来源进行了解析,采用苯并[a]芘的毒性当量浓度(TEQBa P)对PAHs的健康风险进行评价.结果表明,土壤中∑25PAHs的含量为34.81~2939.07 ng·g-1,均值为463.16 ng·g-1,以4~6环为主.与其他地区土壤PAHs含量相比,研究地区土壤PAHs污染处于中等水平,污染主要来源为石油、煤及草木等的不完全燃烧.根据荷兰土壤标准,采用毒性当量因子分析得出11种TEQBa P为3.02~2559.72 ng·g-1,73%的采样点大于参考值(33 ng·g-1),说明湖北地区长江流域周围土壤普遍存在潜在健康风险.     

长江河口主要重金属元素的分布和迁移

根据近10多年来长江河口水域历次调查资料，阐述了长江河口水域各相重金属元素的分布和迁移规律，结果表明，除水相和悬浮相中Cd的含量为河口段低于口外海滨外，其余均为河口段高于口外海滨，并在南、北槽口-122&;#176;25′E之间形成高含量区，这主要与陆源重金属元素受河口锋的作用有关。长江河口重金属元素的迁移有4种形式；相间迁移、屏障迁移载体迁移和动力迁移，其中相间迁移存在于整个河口过程，屏障迁移使重金属元素残留河口，载体迁移将重金属元素输往海洋，动力迁移可使残留沉积相的重金属元素再次以参与载体迁移，长江河口主要重金属元素Zn、Cu、Pb、Cd的入海通量的量级分别为10^5、10^4、10^4和10t/a。     

长江武汉段水体中多环芳烃的分布及来源分析

对长江武汉段干流7个站点、支流和湖泊23个站点的水相、悬浮颗粒相和沉积相样品中的多环芳烃进行了分析测定.结果表明,水相中多环芳烃总量的变化范围为0.242～6.235μg·L-1沉积相中的变化范围为31-4812μg·L-1悬浮颗粒相中多环芳烃含量的平均值为4677μg·L-1,含量高于沉积物.长江武汉段与国内其它河流多环芳烃污染水平相当,比国外一些河流多环芳烃的污染水平要高.沉积相中多环芳烃的含量与颗粒物中总有机碳(TOC)含量呈显著正相关.污染来源分析表明,多环芳烃主要由化石燃料、木材等的燃烧所引起,污染来源为燃烧源.在干流白沙洲和支流墨水湖的水相中检出了苯并(a)芘,且含量超出了国家饮用水标准.沉积物中PAHs对周围生物存在潜在的毒性效应,但不会引起急性毒性效应.     

长江武汉段丰水期水体和沉积物中多环芳烃及邻苯二甲酸酯类有机污染物污染特征及来源分析

持久性有机污染物(POPs)在我国地表水和沉积物等环境介质中被广泛检出,对生态环境和人类健康具有潜在的风险.针对现阶段长江经济带核心区域(武汉段)POPs的污染状况信息严重缺乏的问题,本文以使用量较大且环境中检出高的PAHs和PAEs为研究对象,通过对2016年长江武汉段干流15个采样点丰水期水体和沉积物中16种PAHs和6种PAEs污染物含量水平、分布特征和污染来源的系统分析.结果表明,长江武汉段2016年丰水期水体和沉积物中ΣPAHs浓度分别为20.8~90.4 ng·L~(-1)(均值40.7 ng·L~(-1))和46.1~424.0 ng·g~(-1)(均值191.8 ng·g~(-1)),ΣPAEs浓度分别为280.9~779.0 ng·L~(-1)(均值538.6 ng·L~(-1))和1 346.2~7 641.1 ng·g~(-1)(均值3 699.5 ng·g~(-1)).PAHs和PAEs含量均低于国家地表水环境质量标准规定的限值,污染程度小.长江武汉段水体中PAHs以2~3环为主,沉积物中PAHs以2~3环和4环为主,水体和沉积物中PAEs以DEHP和DBP为主.基于比率及主成分分析,长江武汉段水体与沉积物中PAHs主要的来源为煤和生物质燃烧,以及石油来源;水体和沉积物中PAEs的主要来源于塑料和重化工工业,以及生活垃圾.水体及沉积物中两类典型POPs(PAHs和PAEs)对人类健康会产生潜在有害影响,需加强监控.研究成果可为长江(武汉段)环境保护提供基础数据和技术支撑.     

北京大气PM2.5中微量元素的浓度变化特征与来源

为了解北京大气细粒子中微量元素的污染水平和来源,在车公庄和清华园进行了连续1年、每周1次的PM2.5采样和全样品分析.微量元素浓度的周变化大,尤以冬季为甚,相邻2周最大相差达1.6倍;但除冬季的平均浓度较高之外,其季节变化并不显著.微量元素的富集因子在春季最低,反映了频繁发生的沙尘天气的影响.Se、Br和Pb的浓度比来自于北京A层土壤中的含量要高出约1000～8000倍,表明它们主要来自于人为污染.其中Se的富集度最高,反映了北京细粒子来自于燃煤污染的特征.Pb的年均浓度(0.31μg@m-3)虽然未超过WHO的年均标准,但与洛杉矶和布里斯班相比处于较高的水平;与Br、Se的比较分析表明,燃煤可能是Pb除机动车排放之外的另一个重要来源.     

天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布特征和来源

为分析天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布及其来源,于2009年12月—2010年11月采用9级惯性撞击式分级采样器对大气颗粒物进行采样,采用热光碳分析仪分析了颗粒物中的EC(元素碳)和OC(有机碳)的质量浓度. 结果表明:天津市典型城区大气颗粒物中EC和OC主要存在于细颗粒物中,在≤2.1μm的4个细粒径段中,ρ(EC)的加和年均值为(2.6±0.9)μg/m3,占PM₉(空气动力学直径≤9.0μm)ρ(TEC)的72%;ρ(OC)为(21.5±7.7)μg/m3,占PM₉中ρ(TOC)的60%. ρ(EC)和ρ(OC)季节变化显著,在≤2.1μm粒径段中,春、夏、秋、冬季的ρ(EC)分别为(1.7±0.3)、(2.1±0.4)、(3.1±0.5)和(3.7±0.5)μg/m3;ρ(OC)分别为(17.6±0.4)、(14.4±1.1)、(21.9±1.8)和(32.1±2.5)μg/m3. ρ(EC)峰值分别出现在≤0.43、>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 3个粒径段,其中最高值出现在≤0.43μm粒径段;ρ(OC)峰值分别出现在>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 2个粒径段,最高值出现在>0.65~1.1μm粒径段. 天津市典型城区细颗粒物中的OC、EC主要来自燃煤、机动车和烹饪排放,粗颗粒物中的OC、EC则更多来自于路面和建筑扬尘.      

长江三角洲区域表土中多环芳烃的近期分布与来源

采集长江三角洲区域11个地市范围内的243个样点的表层土壤样品,针对29种多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)浓度的空间分布模式、组分谱特征以及初步排放源进行分析.结果表明,研究区域内总PAHs浓度范围在21.0~3 578.5 ng·g~(-1),算术均值310.6 ng·g~(-1),标准偏差459.1 ng·g~(-1).区域PAHs浓度表现出较大的空间分布差异.此外,表土PAHs浓度与表土总有机碳分数TOC呈现正相关.研究涉及的11个地市中,表土PAHs浓度的高值主要集中在苏州辖区,可达759.0 ng·g~(-1)±1 132.9 ng·g~(-1);而无锡(565.3 ng·g~(-1)±705.5 ng·g~(-1))、上海(349.4 ng·g~(-1)±220.1 ng·g~(-1))两市表土的PAHs平均含量仅次于苏州.全区域表土中PAHs组分以2~4环的中、低环组分为主,其中低环比例最高.利用特征比值与主成分分析,可初步判断长江三角洲地区表土中PAHs的近期主要排放源为混合源,即工业燃煤和生物质的燃烧过程同时,局部区域还涉及交通尾气排放.     

长江口及邻近海域水体主元素和锶同位素地球化学

根据2005年6月对长江口及其邻近海域水体的现场调查,分析探讨了长江口水体主元素、Sr及Sr同位素的组成变化。长江河水的Sr含量和87Sr/86Sr同位素比值分别为1.75μmol/L和0.7105,反映出长江流域以碳酸盐岩风化为主的化学风化特征;河口区主元素与盐度的显著正相关关系显示出它们在河水与海水混合过程中的保守特性;87Sr/86Sr与1/Sr的非线性关系则暗示了长江口水体的Sr不是河水与海水的简单混合,可能伴有其他端元水体的混入。     

广州市生活饮用水地表水源地微量元素调查

对广州市秀全、巴江、江村、石门、西村、刘屋洲、南洲和沙湾等主要生活饮用水地表水源地中钼、钴、铍、硼、锑、镍、钒、钛、锡、银和钡等微量元素含量水平进行了调查,并采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法对微量元素水质进行了评价。结果表明,硼和锡在所有地表水源地均未检出,铍在部分地表水源地有检出,其他检测项目在所有地表水源地均有检出。整体而言,微量元素含量水平不高,地表水源地由北往南微量元素内梅罗指数呈逐渐降低态势,南部水源地水质优于北部水源地。巴江和西部水源地镍含量相对较高,电镀企业排污监管力度有待进一步加强。     

锡林河流域地表水痕量元素的时空分布

为更好地理解锡林河流域水文循环过程,在2006～2008年锡林河主要径流期内13个河水断面(10个位于锡林河干流,3个位于3条支流)取得的248个水样,应用高分辨电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)进行了Al、As等20种痕量元素的分析测定,利用分析结果对流域内痕量元素时空分布特征进行了分析.结果表明,锡林河河水中痕量元素平均质量浓度大部分在0.1～10μg.L-1之间;大多数痕量元素浓度值介于大气降水和地下水之间,并且十分接近地下水浓度,说明地表水同时受大气降水和地下水补给并主要依靠地下水补给.时间上,地表水痕量元素年内、年际变化均不大,就年内而言,大部分元素浓度变化在4、5月较大,7、8月较小;大部分元素在2007年间浓度略小.在空间上,从上游到下游,大多数痕量元素浓度呈上升趋势,地下水的补给、河水的蒸发等造成了元素富集的变化.     

土地生态安全资源型关键地段识别——以长江三角洲无锡市为例

资源型关键地段对于维护和控制区域土地生态系统安全具有关键性作用。通过构建一套资源型关键地段识别的指标体系,在以次一级行政区为基本识别单元的基础上,识别出行政单元内地类斑块尺度的资源型关键地段。将无锡市划分为3级6类地段:关键地段、关键地段保护区、一般地段、干扰地段、干扰区以及交汇区,分别占全市总面积的19.70%、12.03%、39.62%、16.36%、12.28%和6.35%。关键地段斑块面积偏小、破碎化程度明显,空间分布不均匀,宜兴市境内关键地段占全市总量的85.26%;干扰地段斑块面积较大,空间分布不均,但相对集中,从面积和强度来看城区都较明显。干扰地段的形成受城镇空间发展影响明显;次一级行政区交汇区空间分布特征与形成原因不完全一致,空间分布也不均。城区50.48%、江阴40.91%、宜兴33.63%的关键地段保护区有被进一步破坏的可能。     

长江下游支流水体中多环芳烃的分布及生态风险评估

长江下游地区是我国一个典型的化学工业园区聚集地,化工园区企业生产过程中产生和排放的多环芳烃通过大气沉降、地表径流等方式进入支流水体,并最终汇入长江.本研究选择了典型的支流水体,开展了多环芳烃的分布特征、源解析和生态风险评估研究.结果表明多环芳烃单体以低环为主,总浓度为37.27～285.88 ng·L^-1,平均值为78.31 ng·L^-1.PAHs单体浓度范围0～61.35 ng·L^-1,检出率最低单体为苯并[k]荧蒽和苯并[a]芘,其检出率均为75%.苯并[a]芘是毒性当量因子最大的PAHs,其浓度范围为0～11.08 ng·L^-1.根据我国《生活饮用水水源水质标准》(CJ 3020-1993)规定,饮用水中苯并[a]芘的限值为10 ng·L^-1,其中研究区域内无锡市的一个水样(S12)中浓度超出了标准限值,长江下游支流水体的PAHs浓度总体处于低至中等的污染水平.根据比值法和主成分分析的源解析结果,水体中多环芳烃主要受化工排放、汽车尾气的影响,还有部分来自燃煤.生态风险评估...     

长江口沉积物重金属的分布、来源及潜在生态风险评价

为了解长江口潮滩沉积物中重金属的污染特征,采用电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-AES)分析了长江口北支、南支和杭州湾27个表层沉积物中Cu、Pb、Ni、Ag、As、Cd、Zn、Sn、Sb和Hg 10种重金属的含量,并对其分布、来源及生态风险进行了评价.结果表明,沉积物中10种重金属的含量和介于102.9 ～ 326.4 mg· kg-1之间,北支、南支和杭州湾的平均值分别为180.9、244.7和155.6 mg·kg-1.方差分析结果表明,南支与北支、杭州湾平均含量之间均存在显著性差异(p＜0.01),南支因受沿岸工业污水和生活污水的影响污染加重.来源分析表明,沉积物中大多数重金属的来源具有一定的相似性,主要来源于各种工农业废水、船舶运输、农药和化肥污染,而Ag和Hg具有不同的来源.地积累指数评价结果表明,10种重金属的平均污染程度由高到低依次为:Cd＞ Hg＞ Sb＞ Ag＞ As＞ Cu ＞Zn＞ Ni＞ Sn＞ Pb,Hg和Cd在多数采样点分别为中度污染和偏重污染,南支Cd和Ag的污染程度高于北支和杭州湾,而在杭州湾Hg的污染程度高于北支和南支.潜在生态风险系数评价结果表明,长江口沉积物7种重金属潜在生态风险系数从高到低依次为:Cd＞Hg＞As＞Cu ＞Ni＞Pb ＞Zn,长江口沉积物的潜在生态风险主要由Cd和Hg引起,两者的贡献分别为62.6％和34.0％,各采样点7种重金属的潜在生态风险指数(RI)介于565.9～1601之间,均达到极强生态风险.     

长江源区大气降水化学特征及离子来源

基于长江源区冬克玛底流域2013年6～9月采集的64个降水样品,分析了降水的pH值、电导率及离子浓度特征,并应用因子分析、相关分析、富集因子及后向轨迹法,讨论了降水离子主要来源及其与大气环流的联系.结果表明,长江源区冬克玛底流域降水pH值变化范围为5. 26～9. 25,加权平均值为6. 70;电导率变化范围为0. 23～28. 70μS·cm-1,加权平均值为3. 45μS·cm-1,低于瓦里关全球大气本底站降水电导率;总离子浓度变化范围为7. 0～376. 9μeq·L-1,平均总浓度仅为40. 8μeq·L-1;各离子加权平均浓度大小顺序为:HCO_3~- NH_4~+ Ca~(2+) NO_3~- SO_4~(2-) Na~+ Cl~- K~+ Mg~(2+); HCO_3~-、NH_4~+、Ca~(2+)和NO_3~-是降水中的主要离子,占总离子浓度的74. 75%;相对酸度(FA)分析表明,有97. 8%的降水酸度被碱性物质中和,同时中和因子(NF)分析表明NH_4~+和Ca~(2+)对降水酸性的中和起主导作用;研究区降水离子主要来自陆源的贡献,而来自海源的输入则相对较少;结合气团的后向轨迹分析发现,不同来源的总离子浓度差异明显,其加权平均浓度大小顺序为:局地源西风源季风源,表明不同的大气环流背景和气团来源对降水化学组成具有重要影响.长江源区大气降水受人类活动影响较小,其降水化学特征一定程度上可以代表偏远地区的大气质量状况和本底值.研究结果能够为长江源区水质的保护以及为评估人类活动对该区域大气环境的影响提供科学依据.     

Distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons in sediments from Yellow River Estuary and Yangtze River Estuary, China

Surface sediment samples collected from twenty-one sites of Yellow River Estuary and Yangtze River Estuary were determined for sixteen priority polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) by isotope dilution GC-MS method. The total PAH contents varied from 10.8 to 252 ng/g in Yellow River Estuary sediment, and from 84.6 to 620 ng/g in Yangtze River Estuary sediment. The mean total PAH content of Yangtze River Estuary was approximately twofold higher than that of Yellow River Estuary. The main reasons for the di erence may be the rapid industrial development and high population along Yangtze River and high silt content of Yellow River Estuary. The evaluation of PAH sources suggested that PAHs in two estuaries sediments estuaries were derived primarily from combustion sources, but minor amounts of PAHs were derived from petroleum source in Yellow River Estuary. PAHs may be primary introduced to Yellow River Estuary via dry/wet deposition, wastewater e uents, and accidental oil spills, and Yangtze River Estuary is more prone to be a ected by wastewater discharge.