珠江口夏季海陆源有机碳的模拟研究——分布特征、贡献比重及其迁移转化过程

基于经过验证的三维水动力-水质模型,对珠江口夏季有机碳进行海陆源区分,并对海陆源有机碳的分布特征、贡献比重及其通量过程进行研究.结果表明,水平方向上,珠江口夏季陆源（海源）有机碳浓度从口门到外海逐渐降低（升高）,在表、底层海水中平均浓度分别为1.45和0.87mg/L（0.97和1.05mg/L）;垂直方向上,在层化水域陆源（海源）有机碳浓度从上到下逐渐递减（升高）,在非层化水域海陆源有机碳浓度垂向分布较为均匀.珠江口夏季海源有机碳贡献率表层海水低于底层海水,平均贡献率为48.26%,沿向海方向海源有机碳贡献率逐渐增加--从内伶仃洋水域的4.43%逐渐提升到外伶仃洋东侧水域的81.20%.珠江口水动力条件复杂,在径流、潮汐、季风等因素的作用下陆源有机碳向海输送且向海输送量逐渐递减;海源有机碳在不同水域动力输送特征不同,西南水域向海输送,向海输送量逐渐递增;东北水域向岸输送,向岸输送量逐渐递减.陆源有机碳生化反应活性较弱,只有小部分被生化过程消耗,其迁移转化主要由沉降过程控制,而海源有机碳的迁移转化,则由口门的动力输送过程主控向外海的生化耗碳过程主控过渡.此外,海源有机碳沉降作用明显低于陆源有机碳,生化作用明显高于陆源有机碳.     

极端干旱水文年(2011年)夏季珠江口溶解氧的分布特征及影响因素研究

气候变化背景下,极端气候事件对河口生态环境的影响已引起许多研究者的关注.基于2011年夏季的调查资料,分析了珠江口在极端干旱情况下溶解氧的分布特征及其与海水稳定性、营养盐和浮游植物分解之间的关系,并对河口底层低氧区的成因进行初步探讨.调查结果发现,在珠江特低径流量的情况下,珠江口邻近海域底层明显出现低氧状态,DO的最低值仅为1.38 mg.L-1.相关性分析显示,表层水和底层水之间的ΔDO与ΔT、ΔS、ΔDIN、ΔSS和ΔPOC都达到显著相关的水平,其中ΔDO与ΔT和ΔPOC呈极显著的正相关,而与ΔS呈极显著的负相关关系.研究表明,与1999年和2009年夏季不同,2011年夏季珠江口底层低氧环境的形成主要与极端干旱气候下低径流导致河口水体滞留时间延长及颗粒态有机物质在沉降过程中的分解耗氧有关.另外,从最低DO值的角度分析,珠江口季节性缺氧程度在过去20 a间并未呈现显著的变化趋势.     

珠江口有机碳的研究

本文论述了珠江口水域中的溶解有机碳、悬浮颗粒有机碳及表层沉积物有机碳的含量、分布变化特征及它们与几种水化要素的相互关系。1987年3月的实测资料统计表明,该月份珠江口水域中的有机碳含量较高,溶解有机碳的平均含量为3.3mg·L~(-1),颗粒有机碳平均含量为1527μg·L~(-1),表层沉积物有机碳的平均含量为1.03%。溶解有机碳和颗粒有机碳的分布主要受海水稀释作用控制。由溶解有机碳和颗粒有机碳分别与盐度的关系方程外推得到该月份珠江河水的溶解有机碳含量为2.7—5.5mg·L~(-1),颗粒有机碳的含量为1286—3474μg·L~(-1),并推得该月份珠江河水平均每日输入河口区的有机碳量为2.32×10~6kg,此值相当于该海区同期的初级生产量的537%。     

乳山湾邻近海域有机碳的分布与底界面过程

根据2009年和2014年夏季在乳山湾口及邻近海域的综合调查结果,分析了该海域夏季有机碳的时空分布、底界面过程与影响因素.结果表明,2009年夏季乳山湾近海水体溶解有机碳(DOC)含量介于0.70~3.19mg/L之间,平均值为1.80mg/L;DOC的平均值在8月最高,7月与9月次之,6月最低;2014年8月份DOC的变化范围为1.79~15.2mg/L,高于2009年同期水平,颗粒有机碳(POC)的变化范围为0.04~1.33mg/L;水体有机碳的分布受陆源输入、海洋初级生产以及潮汐的显著影响.研究区域夏季颗粒有机碳(POC)的沉降通量为(25±0.8)g/m~2,约占初级生产固碳量的66%;沉积物上层(0~4cm)间隙水中DOC的浓度是沉积物上覆水的8~9倍,DOC在沉积物—水界面存在向上覆水释放的现象;乳山湾湾口DOC交换通量为14.4–97g/(m~2·a),占水体存量的1.1%~13.4%.人类活动一定程度上影响了乳山湾及其近海有机碳的构成与循环收支过程,是区域环境变化的重要驱动因子之一.有超过50%的有机碳会随潮流输送到外海,显示潮流在有机碳输送中巨大作用;沉积物-水界面DOC的交换会影响底界面有机碳的收支与循环过程,有机碳的收支表明研究海域底界面有机碳的降解所产生的溶解有机碳是水体DOC的重要来源,最终保存在沉积物中的碳其埋藏量约占初级生产的13%;相对较低的溶解氧水平可能会增加DOC的交换通量,影响碳在陆架边缘海的埋藏.     

长江口有机碳的时空分异及耦合行为

依据2014年5月、11月于长江口及其邻近海域两个航次的综合环境调查,对颗粒态有机碳（POC）和溶解态有机碳（DOC）在长江口水域的迁移分布及相互转化进行分析。结果表明,长江口DOC和POC浓度整体都遵循南部高、北部低,近岸高、远岸低的分布规律。春季DOC贡献率为18.44%～71.50%,均值为（46.78±13.87）%;秋季为25.46%～84.97%,均值为（63.35±14.63）%。在近岸水域尤其是最大浑浊带（TMZ）附近以POC为主;近海区则以DOC为主,且表层DOC贡献高于底层。长江口水域有机碳物源复杂且主要为陆源输入贡献,底层海洋和三角洲来源的贡献更高。在长江口水域DOC和POC之间存在着形态比例转化,主要受盐度和悬浮颗粒物（TSM）动态变化的控制;当水体中TSM浓度大于98.41 mg/L时,长江口有机碳以颗粒态为主,反之则以溶解态为主。TMZ是有机碳浓度和形态转变的重要场所,POC在此发生沉降并矿化,强水动力导致的解吸和微生物的降解作用可能会促使其向DOC转化。     

漓江地表水体有机碳来源

科学辨识河流有机碳来源是碳循环研究的关键.本文选取典型岩溶流域漓江流域为研究对象,通过同位素示踪法、相关分析法、端元混合模型,利用碳稳定同位素、C/N对其2016年7~9月有机碳来源进行研究.结果表明:(1)DIC浓度空间分布特征为:岩溶区岩溶区与非岩溶区的混合区非岩溶区;干流区DIC浓度从上游到下游递增,主要受控于流域碳酸盐岩的空间分布比例.(2)DOC是构成漓江水体TOC的主体,TOC来源以内源有机碳为主,内源碳浓度空间分布特征为:岩溶区混合区非岩溶区,可能与岩溶区水生植物丰茂、碳酸酐酶活性较强有关,TOC中内源碳的浓度介于1.02~5.14 mg·L~(-1),平均为2.54 mg·L~(-1);TOC中内源碳的比例空间分布差异不大,平均为73.07%.(3)POC浓度、POC中内源碳的浓度及POC中内源碳的比例空间分布差异不大,POC来源以外源碳为主,POC中内源有机碳浓度介于0.01~0.16 mg·L~(-1),平均为0.05mg·L~(-1),水生生物量对漓江流域POC贡献平均为17.31%.(4)DOC浓度及内源DOC浓度空间分布均为:岩溶区混合区非岩溶区,DOC主要来源于水生生物的初级生产力,DOC中内源碳的浓度介于0.97~5.10 mg·L~(-1),平均为2.48 mg·L~(-1);DOC中内源碳的比例空间分布差异不大,平均为79.51%.研究水生光合生物对流域有机碳的影响,可以为岩溶碳汇稳定性科学问题的解答提供基础.     

深圳湾及邻近水域中的溶解有机氮——其时空分布、来源和生物利用率

依据2000～2014年每月的监测资料,分析了深圳湾及邻近沿岸水域中溶解有机氮（DON）质量浓度的时空分布,并结合盐度、5d生物需氧量和颗粒有机物实测数据探讨DON的来源和生物利用率.结果表明,深圳湾中DON质量浓度为（0.45±0.45）mg/L,夏、冬季较高,春、秋季较低,在2000～2004年呈上升趋势,而在2005～2014年呈下降趋势;珠江口东南沿岸中DON质量浓度为（0.16±0.08）mg/L,季节变化小,研究期间总体上略呈上升趋势.深圳湾和珠江口东南沿岸中DON均呈现出保守并具有同源性.依二元混合质量平衡模式估算的深圳湾中DON陆源质量分数约为80%,而珠江口东南沿岸中约为38%,显示深圳湾DON主要来自陆源,而珠江口东南沿岸主要来自海源.依实测数据和回归分析结果估算的深圳湾中平均DON生物利用率为14.8%,而珠江口东南沿岸中为15.5%,与珠江口下段高盐区中实测溶解有机碳生物利用率相近.     

城市感潮河流溶解氧收支及调控的模拟研究

城市感潮河段受径流、潮汐动力及流域排污等多重影响,易引发河道缺氧现象.通过建立潭江(开平段)二维水动力水质模型,并采用拉格朗日粒子示踪、情景分析等手段,研究水流输运、生化反应过程对溶解氧的影响,进而探索提升关键断面溶解氧浓度的调控策略.结果表明：(1)潭江干流上游水团输送比支流镇海水更快,且同等增量下,潭江干流流量变化对下游影响更大;但对潭江干流开平市区下游新美断面污染贡献中,镇海水对其总磷(TP)污染贡献较大,而新昌水对其总氮(TN)污染贡献较大;(2)新美断面、镇海水的娄冈断面及新昌水的公义断面均为耗氧断面;水体有机物耗氧是本区域溶解氧消耗的主要过程,占总消耗的64.4%,其次为底泥耗氧,占总消耗的32.5%;水体中氧气的主要来源为浮游植物的光合作用,占比约64.6%;(3)增加上游流量、下移城区排口位置或削减上游临近城区污染源均可提高下游溶解氧浓度;与镇海水相比,提高潭江干流流量的效果更为明显;下移城区排口位置虽有效果但可操作性较弱.     

多环芳烃在珠江口表层水体中的分布与分配

为了解河口海岸带水体中多环芳烃(PAHs)的时空分布及其在水体及颗粒相中的分配及其控制因素,于2003年4月(春季)和2002年7月(夏季)采集了珠江河口及近海表层水体,采用GC-MS分析了水体中PAHs.结果表明,珠江河口及近海表层水体中多环芳烃浓度春季(颗粒相:4.0～39.1 ng/L;溶解相:15.9～182.4 ng/L)高于夏季(颗粒相:2.6～26.6 ng/L,溶解相:13.0～28.3 ng/L).河流径流、悬浮颗粒物含量及光降解程度是控制水体PAHs浓度的主要因素.水体中以3环PAHs为主,伶仃洋内样品比珠江口外样品相对富集5,6环PAHs,夏季样品较春季样品相对富集3环PAHs.颗粒物的来源和组成是造成这种差别的主要原因.PAHs在颗粒相及水相中的分配系数(Kp)随颗粒有机碳含量、水体盐度增加而增加,随悬浮颗粒物含量增加而减少.有机碳归一化分配系数(1gKdc)与辛醇/水分配系数(1gKow)间存在明显的线性关系,但高于线性自由能关系模拟值.     

深圳湾及邻近沿岸水域总溶解氮的分布、组成和来源及氮形态的转化

依据2000—2011年每月1次的调查资料,简要描述和讨论了深圳湾及邻近沿岸水域中总溶解氮(TDN)质量浓度的时空分布,并结合现场盐度、总凯氏氮、氨氮、亚硝酸盐氮和硝酸盐氮实测数据探讨TDN的组成和来源,以及溶解无机氮(DIN)和溶解有机氮(DON)之间的转化.结果表明,深圳湾和伶仃洋东部沿岸的TDN质量浓度分别为(2.870±2.150)mg·L-1和(0.679±0.405)mg·L-1.在深圳湾,由于受到周边陆源排放的影响,TDN质量浓度在丰水期较低,枯水期较高.在伶仃洋东部沿岸,由于受到珠江径流量的制约,TDN质量浓度呈明显的年周期循环特征,6月达到最高,为1.103 mg·L-1左右,而12月最低,为0.420 mg·L-1左右.12年研究期间,伶仃洋东部沿岸TDN质量浓度的年际变化略呈上升趋势,从0.560 mg·L-1上升至0.702 mg·L-1;深圳湾TDN质量浓度在2000—2004年呈上升趋势,从2.140 mg·L-1上升至3.577 mg·L-1,2005—2011年则呈下降趋势,从3.266 mg·L-1下降至2.280 mg·L-1.研究海区中的TDN具有"保守性",主要来自陆源排放.依二元混合质量平衡模式估算的伶仃洋东部沿岸TDN的陆源质量分数约为68.5%,而深圳湾的均大于87.0%.DIN是TDN的主要赋存形态.在氮从河口向海迁移期间,复杂的生物地球化学过程使DIN转化为DON的速率大于DON转化为DIN的速率.     

城市污水管网中不同生化作用的基质流向

为研究城市污水管网中有机污染物在生物代谢反应过程中的利用机制,通过运行以实际管网沉积物为底物和以人工配置沉积物为底物的不同模拟条件下的污水管网中试系统,对比分析了管网中污水与沉积物之间COD、甲烷、硝态氮和硫酸根的迁移转化特性.结果表明,污水在模拟管网中流动一周期内,污水中COD的总变化量为170.58 mg·L~(-1),其中,由沉积作用导致COD的变化量为101.53 mg·L~(-1),由生化作用导致COD的变化量为69.05 mg·L~(-1).同时,在微生物的代谢作用下,管网甲烷产量为7.39 mg·L~(-1);污水中硝态氮减少量为0.33 mg·L~(-1);硫酸根减少量为21.35 mg·L~(-1),依据公式推算,在污水管网运行过程中,发酵产甲烷过程消耗的COD为32.51 mg·L~(-1);反硝化作用消耗的COD为8.04 mg·L~(-1);硫酸盐还原菌还原硫酸盐消耗的COD为6.41 mg·L~(-1).由此可知,沉积作用导致的COD变化量占COD总变化量的65.38%;生化作用导致的COD变化量占COD总变化量的34.62%,而发酵产甲烷、反硝化作用和硫酸盐还原菌还原硫酸盐这三项生化代谢作用消耗的COD共占生化作用降解COD的68.01%,该结果表明,沉积作用是污水管网中有机污染物去除的主要方式,而发酵产甲烷、反硝化作用和硫酸盐还原菌还原硫酸根是管网中生化作用去除有机污染物的重要过程.     

基于生物膜法磷回收工艺厌氧释磷研究

城市污水经过碳回收后的低碳源进水水质将对活性污泥法强化除磷（EBPR）工艺的运行带来困难.本研究基于生物膜法磷回收的序批式反应器（Biofilm-SBR）对低碳、低磷进水进行磷回收,在BSBR反应器好氧无碳源、厌氧低碳源投加的运行基础上,研究了该工艺在低碳模式下厌氧磷释放的关键影响因素.同时,研究了不同的碳源浓度和碳源投加方式对BSBR工艺释磷的影响.最后,分析了系统中生物膜蓄磷量的变化,并探究其与碳源消耗、释磷效果的量化关系.结果表明,该系统在好氧无碳源、厌氧仅200 mg·L^-1的碳源投加下,即可取得115 mg·L^-1（可溶性磷）的富磷回收液.系统的C_upt/P_rel（释放单位质量磷的COD消耗量）平均为（11.12±1.03）mg·mg^-1,最大蓄磷量为124 mg·g^-1.     

珠江口三维水质与底泥耦合模型的验证及应用

基于一维河网与三维河口耦合水动力模型,建立了可描述珠江口水体-底泥中营养盐动态变化的三维水质-底泥模型,利用1999年和2006年夏季观测数据对模型进行了验证,在此基础上,模拟分析了珠江口主要水质因子和底泥营养盐通量的分布特征,以及底泥通量对珠江口营养盐输入的贡献.验证结果表明,模型能较好地反映出水体和底泥中的营养盐及溶解氧浓度的时空分布特征,各水质因子的模拟值与观测值的相对误差均小于38%;另外,底泥营养盐通量的模拟值与文献报道的实测结果较为接近,表明模型能合理地刻画出底泥主要生化过程及通量变化特征.模拟结果显示,夏季珠江口氨氮(NH_4~+-N)和活性磷酸盐(PO_4~(3-)-P)通量主要从底泥向水体输送,底泥是水体氮磷元素的源,而硝态氮和亚硝态氮(NO_3~-+NO_2~-,NO23)的通量输送方向则与之相反,底泥呈现“汇”的效应;底泥营养盐通量主要从河口向外海递减,伶仃洋NH_4~+-N、NO23、PO_4~(3-)-P的通量变化范围分别为0.24~8.88、-10.06~-0.14、-0.37~0.41 mmol·m~(-2)·d~(-1),珠江口近海的通量变化范围分别为-0.01~4.14、-1.45~0.68、-0.12~0.09 mmol·m~(-2)·d~(-1).整体而言,底泥营养盐通量对珠江口营养盐输入有明显贡献,夏季经底泥释放进入水体的NH_4~+-N和PO_4~(3-)-P最大相当于陆源总氮、总磷输入量的12%和22%.     

太湖竺山湾沉积物碳氮磷分布特征与污染评价

为了揭示太湖竺山湾沉积物中碳、氮和磷的分布特征,本研究在太湖竺山湾设置3个断面(湖湾内,A断面;湖湾中部,B断面;开敞湖区,C断面) 10个采样点,采集沉积物柱状样,每2 cm间隔分层测定沉积物中总氮(TN)、总磷(TP)和总有机碳(TOC)含量,以揭示其水平分布和垂向分布特征.结果表明,在空间上竺山湾表层沉积物呈现开敞湖区向湖湾富集的特征,湖湾内部碳、氮和磷含量显著高于开敞湖区(P 0. 01),其中湖湾内(A断面)表层沉积物TN、TP和TOC含量分别为1. 53、1. 55和11. 31 mg·g~(-1),而靠近开敞湖区(C断面)表层沉积物TN、TP和TOC含量仅为0. 75、0. 57和6. 70 mg·g~(-1).垂向分布特征表现为表层富集,3个断面TN、TP和TOC含量随着底泥深度的增加均呈现出下降趋势,表层沉积物TN、TP和TOC含量分别是底层的2～3、2～5和2～3倍.整体而言,竺山湾沉积物TP含量均值为0. 93 mg·g~(-1),属于重度污染,而TN平均含量为1. 11 mg·g~(-1),属于轻度污染;有机氮指数和综合污染指数显示,竺山湾北部地区污染水平为重度污染区,有机污染相对较强,TP的污染指数(STP)处于1. 03～3. 87之间,属于重度污染.     

生物质炭对双季稻水稻土微生物生物量碳、氮及可溶性有机碳氮的影响

生物质炭可影响土壤微生物量,但生物质炭对双季稻田土壤微生物生物量碳、氮(MBC、MBN)及可溶性有机碳、氮(DOC、DON)的影响还不清楚.基于此,本研究选取亚热带2种典型双季稻田土壤(花岗岩母质发育的水稻土S1和第四纪红壤发育的水稻土S2)作为研究对象,开展室内培养试验来研究不施氮肥条件下生物质炭添加对土壤微生物生物量碳、氮及可溶性有机碳、氮的影响.每种土壤设置3个小麦秸秆生物质炭添加量,即土重的0%、1%和2%,分别用CK、LB和HB表示.培养70 d后,2种水稻土的MBC均值:S1为877. 03、832. 11和849. 30 mg·kg~(-1),S2为902. 94、874. 19和883. 22mg·kg~(-1). S1+LB、S1+HB和S2+LB均显著降低了土壤MBC均值(P 0. 05),这可能是由生物质炭吸附土壤有机碳及其他有机物,阻碍了微生物的生长而造成的. S1土壤中低生物质炭添加量较对照显著降低了土壤MBN均值(P 0. 05),降幅达9. 45%.生物质炭对S1土壤MBC/MBN均值影响不明显,但LB降低了S2土壤MBC/MBN均值(P 0. 05).由于生物质炭本身含有部分可溶性有机碳及其高p H值,添加到2种水稻土中均增加了土壤DOC均值,增幅分别达4. 42%～22. 20%和10. 57%～35. 47%.但生物质炭(除S2+HB处理)显著降低了土壤DON均值,这可能归因于生物质炭对土壤有机氮的吸附作用及生物质炭本身有机碳分解过程中对N的消耗作用.生物质炭显著增加了2种水稻土的DOC/DON均值,且随着生物质炭添加量的增加而增加.综上所述,在双季稻田土壤中单施生物质炭虽然可增加土壤可溶性有机碳,但对土壤微生物量有一定的降低作用,且会加重土壤氮亏缺状况.因此,在亚热带双季稻田中生物质炭应与化肥等配合施用.     

白洋淀典型水域COD的组成及各组分贡献

化学需氧量（COD）是我国评估有机耗氧污染的关键指标,为探究白洋淀湖心区和沼泽区天然水体COD构成组分,通过物理连续分级和三维荧光等方法揭示水体中的耗氧有机物质主要组成、来源和影响因素.结果表明,白洋淀COD主要由类蛋白质和类腐殖质溶解性有机物质贡献（59%~93%）,无机物（如Cl^-和NO₃^-等）对COD产生的贡献甚微,可忽略不计;上覆水有机物主要受内生植被降解、沉积物释放［TOC释放通量1.55~2.28 mg ·（m² ·d）^-1］等内源［生物源指数（BIX）>0.8］和人为污染、芦苇台田等陆源的共同影响（1.4<荧光指数（FI）<1.9）,沉积物有机质以陆源（芦苇台田）为主.研究水域COD的组分主要受难生化降解有机物质（RDOC）控制,RDOC在天然环境中降解周期较长,重铬酸钾法会在短时间内迅速氧化大部分RDOC,因此高估了水体的有机耗氧污染水平.     

珠江口表层沉积物有机碳不同浸提组分的空间分布特征

活性有机碳是海洋沉积物有机碳的重要组成部分,研究河口区沉积物不同浸提组分的活性有机碳对于认知近海活性有机碳的迁移转化过程具有重要意义,可为全球碳循环研究提供基础。本文于2013年7月采集珠江口表层沉积物样品,通过盐提取（SEC）、水提取（WEC）、氯仿熏蒸提取（MBC）和酸提取（AHC）等方法测定其活性有机碳,研究其分布规律及相互关系。结果表明:（1）珠江口表层沉积物SEC、WEC、MBC和AHC的平均含量分别为（768.0±23.5）×10-6、（688.1±31.2）×10-6、（963.2±26.4）×10-6和（3040.7±18.2）×10-6;（2）沉积物SEC和AHC含量由西北部向东南部逐渐减少,而MBC含量由口外向西北口内逐渐减少,WEC空间分布则相对均匀;（3）陆源输入的较难降解的活性有机碳主要在西部区域沉积,而微生物活性有机碳量则主要在东南部口外处沉积。总体来看,受人类活动的影响,珠江口沉积物中的活性有机碳含量相对较高,不利于其有机碳的埋藏。     

有机碳源作用下厌氧氨氧化系统的脱氮效能

采用ASBR厌氧氨氧化反应器,研究不同有机碳源及浓度变化对厌氧氨氧化菌活性与反应器脱氮性能的影响.实验结果表明,当葡萄糖浓度为200 mg·L~(-1)时,厌氧氨氧化活性下降84.2%;当乙酸钠浓度低于120 mg·L~(-1)时不但不会抑制厌氧氨氧化菌的活性,还在一定程度上促进了厌氧氨氧化反应的进行;蔗糖对厌氧氨氧化的促进作用与乙酸钠类似,当浓度为80mg·L~(-1)时,最大比厌氧氨氧化速率提高了25.0%;柠檬酸三钠对厌氧氨氧化反应几乎没有影响,当有机物浓度为80 mg·L~(-1)时,最大比厌氧氨氧化速率达到最大.有机碳源对厌氧氨氧化的促进作用由大到小为:蔗糖乙酸钠柠檬酸三钠葡萄糖.有机碳源作用下,厌氧氨氧化反应可协同反硝化反应去除系统中的硝态氮,提高了系统总氮的去除率.