基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究

为了解北京市夏季臭氧(O₃)污染的特征与来源,采用区域空气质量模型(CMAQ)的综合源解析功能(ISAM)对北京市2019年6月不同区域的近地面O₃浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算,量化了北京市、天津市、河北省、京津冀以外省份以及全球背景共14类NO_x和VOCs排放源对北京市不同区域O₃污染的贡献. 结果表明:①北京市不同地区O₃及其前体物来源存在显著差异,城区及近郊区NO_x和VOCs均主要来自于北京市本地排放,本地源排放对城区及近郊区的NO_x贡献(39.7%~46.4%)显著大于对远郊区的贡献(19.9%~38.8%),本地源排放对城区及近郊区的VOCs贡献(51.1%~75.8%)大于对远郊区的贡献(19.5%~39.6%). ②远郊区NO_x和VOCs浓度更易受非本地排放的输送影响. ③O₃主要来源于包括模拟区域外以及全球背景的边界传输贡献,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于52.6%. ④北京市本地源排放对城区及近郊区O₃的贡献(6.8%~18.3%)大于对远郊区的贡献(2.4%~7.6%),京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(5.2%~6.4%)大于对城区及近郊区的贡献(2.7%~4.4%),说明本地排放对远郊区影响相对较小,远郊区O₃浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响. 因地理位置及地形原因,河北省不同源区对北京市不同区域O₃浓度的贡献存在一定差异. 研究显示,控制北京市夏季O₃污染应综合考虑城区与郊区O₃来源的差异性,做好周边区域的联防联控.      

基于三维空气质量模型的淄博市臭氧及前体物来源解析

基于WRF-CMAQ模型中的ISAM模块对2021年6月淄博市夏季O₃及其前体物NO₂和VOCs进行来源解析,明确O₃及其前体物的来源(区域和源类),并将O₃日最大8 h平均值(MDA8)高于(低于)160μg·m^-3的时段划分为污染(清洁)时段,对比了清洁天与污染天的来源差别并选取了典型污染时段进行来源解析和过程分析.结果表明,淄博市夏季NO₂主要来自本地排放,贡献率达45.1%,道路移动源(33.8%)和天然源(20.7%)是最主要的本地NO₂来源.天然源、溶剂源和石化行业对VOCs的贡献占据主导地位,总贡献达78.5%.MDA8的本地贡献是21.4%,区域外传输(32%)和周边城市(26.8%)影响不可忽略.在本地排放源中,道路移动源、电力行业和建材行业对本地MDA8贡献率在10.9%～18.8%.O₃污染天时淄博市MDA8受本地贡献及区域内各城市贡献总和均有所上升.但从淄博市本地源类贡献的变化来看,在不同...     

乌海市夏季臭氧污染特征及基于过程分析的成因探究

乌海市地形复杂,周边工业园区分布密集,近年来夏季O₃污染问题突出,且污染特征与形成机制尚不明确,分析乌海市O₃变化特征,探究O₃污染形成机制对该区域大气污染防治具有重要意义.本文在分析乌海市2018年6~8月3次持续O₃污染过程特征的基础上,利用WRF-CMAQ模式系统进行模拟并根据过程分析输出结果对污染的成因进行了深入分析,探讨了区域输送和局地光化学反应对乌海市O₃的影响.结果表明,乌海市夏季O₃呈现"单峰"的日变化特征,近地面O₃与向下短波辐射和气温显著呈正相关,与相对湿度呈负相关;空间分布上,乌海市3个工业园区白天和夜间均为O₃低值区,乌海西南部宁夏石嘴山地区、乌海城区和西北部乌兰布和沙漠地区白天为O₃高值区;过程分析结果表明,输送和化学过程及其相对大小对乌海市O₃有决定性影响,6月和7月的污染过程中局地光化学反应和输送共同导致O₃显著升高,且化学过程的影响是输送的两倍左右,8月O₃的升高主要为输送作用的贡献;进一步对输送作用进行分解可知偏南和西北方向的输送对O₃的升高有较大贡献,结合前体物的排放,可能的传输来源为宁夏银川、石嘴山及巴彦淖尔等区域,因此,乌海市应在控制本地排放的基础上,加强区域联防联控,减少区域传输对O₃的影响.     

基于CAMx-OSAT方法的西宁臭氧来源解析

利用青海省西宁市2018-2019年O3浓度高值时期监测数据,结合CAMx-OSAT方法从控制型、分类排放源、区域贡献3个方面定量剖析西宁的O3污染来源.结果表明:西宁O3浓度整体为VOCs控制,主城四区(城东区、城西区、城北区、城中区)尤其突出,且夏季较为显著;2018年和2019年VOCs的贡献占比分别为9.76％...     

青岛市臭氧污染与非污染期间VOCs化学特征及来源解析

青岛市夏季臭氧浓度水平高且污染事件频发,开展臭氧污染过程和非污染时期的挥发性有机物(VOCs)及其臭氧生成潜势(OFP)的精细化来源解析研究,对于有效降低沿海城市的大气臭氧污染,持续改善环境空气质量将会发挥重要的作用.因此,利用青岛市2020年夏季(6～8月)小时分辨率的在线VOCs监测数据,分析臭氧污染过程和非臭氧污染时期环境VOCs的化学特征,并通过正定矩阵因子分解(PMF)模型进行了环境VOCs及其OFP的精细化来源解析研究.结果表明,青岛市夏季环境ρ(TVOCs)平均值为93.8μg·m^-3,臭氧污染过程相较于非臭氧污染时期TVOCs浓度上升了49.3%,其中芳香烃浓度增加最显著,增加了59.7%.夏季环境VOCs总的OFP达到246.3μg·m^-3,臭氧污染过程相较于非臭氧污染时期环境VOCs的总OFP增加了43.1%;其中烷烃增加最多,增加了58.8%.间-乙基甲苯和2,3-二甲基戊烷是臭氧污染过程中OFP增加幅度最大的物种.青岛市夏季环境VOCs的主要贡献源为柴油车(11.2%)、溶剂使用(4.7%)、液化石油气及天然气(27....     

上海市PM2.5和臭氧复合污染期多路径减排效果评估

为探究大气PM_2.5和臭氧(O₃)复合污染期间的污染物浓度削峰方案,以上海市2018年4月27—30日PM_2.5和O₃复合污染时段为研究对象,结合区域多尺度空气质量模型(CMAQ模型),建立上海市O₃日最大8小时滑动平均值(MDA8 O₃)以及PM_2.5浓度与人为源排放的NO_x和VOCs之间的响应关系,获得了EKMA (empirical kinetics modeling approach,经验动力学建模方法)曲线.在此基础上,探讨上海市MDA8 O₃和PM_2.5对前体物排放的敏感性,并进一步量化了本地减排、提前减排和区域减排等不同情景下PM_2.5和MDA8 O₃的浓度变化.结果表明：(1)上海市PM_2.5和O₃复合污染期间MDA8 O₃的峰值率(PR)为0....     

郑州市夏季大气VOCs污染特征及来源解析

采用GC5000在线气相色谱仪,于2019年和2020年夏季6~8月分别对郑州市城区中大气环境挥发性有机化合物（VOCs）进行监测,探究了VOCs的污染特征,并重点利用比值分析,PMF受体模型和条件概率函数（CPF）模型对比研究了其来源贡献.结果表明,2019年和2020年夏季ρ（VOCs）平均值分别为65.7 μg·m^-3和71.0μg·m^-3.2019年烷烃占比逐月变化幅度不大,占比在55%左右,芳香烃整体呈上升趋势,烯烃呈下降趋势;前10物种占总VOCs的65.5%,主要物种依次为异戊烷、乙烷、丙烷、甲苯、正丁烷和间/对-二甲苯等.2020年烷烃和烯烃占比呈逐月升高趋势,芳香烃呈逐月降低趋势;前10物种占总VOCs的71.1%,主要物种依次为乙烷、乙烯、丙烷、异戊烷、正丁烷、甲苯和间/对-二甲苯等.2019年夏季OFP平均值为224.9 μg·m^-3,其中芳香烃对OFP贡献率逐月升高,烯烃逐月降低;对OFP贡献的物种主要为间/对-二甲苯、异戊二烯、反式-2-丁烯、甲苯和乙烯等.2020年夏季OFP平均值为243.6 μg·m^-3,其中芳香烃对OFP贡献逐月降低,烯烃逐月升高;对OFP贡献的物种主要为乙烯、间/对-二甲苯、异戊二烯、甲苯和间-乙基甲苯等.PMF和CPF模型解析表明,2019年对VOCs贡献较大的是溶剂使用源和油气挥发源,贡献率分别为36.7%和25.1%,其对OFP贡献也较大,分别为39.9%和23.3%,需重点关注西南部区域.2020年对VOCs贡献较大的仍为溶剂使用源和油气挥发源,贡献率分别为24.9%和22.5%;对OFP贡献较大的为溶剂使用源和机动车尾气排放源,贡献率分别为33.6%和22.9%,需重点关注北部和南部区域.因此,今后应重点关注溶剂使用、机动车尾气排放和油气挥发源的排放,尤其监测点位的西南部、北部和东南部区域污染源.     

舟山市臭氧污染分布特征及来源解析

臭氧及其前体物在环境空气中传输和反应过程复杂,本研究利用舟山市国控点2014年的监测数据对臭氧污染时空分布开展了统计分析,并利用CMAQ (community multiscale air quality)模型模拟了舟山市2014年臭氧污染形成,选用ISAM (integrated source apportionment method)源追踪算法计算来源贡献率。结果表明,舟山市春秋季节的臭氧浓度相对较高,浓度高值出现在午后13:00~15:00。普陀站的臭氧平均浓度最高而位于中心城区的临城站最低。臭氧总体浓度不高,但易出现单日浓度高值,其中5月臭氧超标率最高。舟山市本地臭氧形成主要受VOCs浓度控制,而源解析结果表明舟山市全年外来源占总贡献的69.46%。本地源中,工业燃烧源、工艺过程源、道路移动源、非道路移动源的贡献率相差不大,且表现出显著的港口城市特征,船舶源、石化源、储运源分别占总贡献的4.45%和1.01%和1.80%。控制臭氧污染应采取周边区域联防联控的措施,以VOCs排放源为主,不同来源协同调控的措施。     

淄博市城区臭氧超标期间的VOCs污染特征与来源解析

近年来,我国城市的臭氧（O₃）污染问题日益突出.挥发性有机物（VOCs）是O₃生成的重要前体物,因此,了解VOCs主要特征以及来源对控制O₃污染具有重要意义.于2019年5～9月在淄博市开展了在线VOCs观测,共计监测56个物种.观测期间,O₃超标率为67.8%,ρ（VOCs）平均值为140.71μg·m^-3,O₃超标日的VOCs浓度为非超标日的1.04倍.从VOCs组分结构上看,浓度从高到低依次为：芳香烃>烷烃>烯烃>炔烃.其中1,3,5-三甲苯、邻-乙基甲苯、 1-丁烯和正己烷为超标日和非超标日排放较高的物种.臭氧生成潜势（OFP）中芳香烃和烯烃贡献较大.由PMF源解析结果得出,该城区VOCs来源主要包括机动车源、固定燃烧源、溶剂使用源、工艺过程源和天然植物源,其中机动车源为该城区最主要的VOCs来源.此外,O₃超标日的机动车源占比为32.3%,固定燃烧源占比为24.2%,相比于非超标日分别升高了3.3%和6.9...     

华北地区地表臭氧时空分布特征及驱动因子

利用趋势分析(TA)、地理时空加权回归模型(GTWR)和多因素广义相加模型(MGAM),研究了2015～2020年华北地区O3浓度的时空分布规律及驱动因素间的复杂非线性关系.结果表明,华北地区年均O3浓度>70μg/m3,整体呈持续增长趋势,平均增加速率为2.3μg/(m3·a)(P<0.01);季节上O3浓度呈春夏高...     

莆田市O3污染来源解析模拟研究

福建省莆田市作为典型的海滨城市,自2015年以来以O₃为首要污染物的天数逐年增加.为了制定科学有效的减排措施,减轻莆田市的O₃污染,以2016年莆田市O₃污染高发的7—9月为研究时段,通过观测数据分析、空气质量模型敏感性分析和O₃来源追踪方法分析了莆田市近地面O₃生成控制区,以及O₃及其生成前体物NO_x与VOCs的区域和行业来源.结果表明:①莆田市西部地区为NO_x控制区,而东部沿海地区则为VOCs控制区.②莆田市ρ（NO_x）与ρ（VOCs）主要来自本地排放贡献,二者本地排放的贡献率分别为69.4%与64.2%,而本地排放对莆田市ρ（O₃）的贡献率仅为21.0%,福建省福州市和泉州市对莆田市ρ（O₃）的贡献率之和为37.6%,外来输送贡献率较大的为浙江省,其贡献率为11.6%.莆田市O₃的外来输送不仅发生在ρ（O₃）较高的时段,在ρ（O₃）较低的时段也占了很大的比例.③莆田市工业源对本地排放ρ（O₃）贡献率最大,达57%,其次是机动车源.④通过敏感性时间序列分析得出,同时削减10%的NO_x和VOCs排放,能使莆田市国控点位平均ρ（O₃）峰值下降约5 μg/m3.研究显示,莆田市NO_x与VOCs主要来自本地排放,O₃受外来输送影响较大,推进本地工业NO_x和VOCs污染的治理与加强机动车尾气的污染控制是减轻本地O₃污染的有效方法.      

重庆市主城区O3污染时期大气VOCs污染特征及来源解析

2020年8月底至9月初,重庆市主城区发生了持续时间近2周的O₃污染过程.期间,在主城区3个观测站点利用苏玛罐和DNPH采样柱采集的环境空气VOCs样品,研究了O₃污染期间VOCs组分特征、光化学反应活性及来源解析.结果表明,观测期间重庆市主城区TVOCs平均体积分数为45.08×10^-9,各组分体积分数排序依次为OVOCs、烷烃、卤代烃、烯烃、芳香烃和炔烃.体积分数较高的VOCs物种是甲醛、乙烯和丙酮,三者之和占比TVOCs超过30%.OVOCs和烯烃对· OH消耗速率（L_i^·OH）和臭氧生成潜势（OFP）均具有较大的贡献,是生成O₃的关键VOCs组分;其中,OVOCs组分中主要的活性物种为甲醛、乙醛和丙烯醛,烯烃组分中主要的活性物种为异戊二烯、乙烯和正丁烯.VOCs中二甲苯与乙苯的比值较低,并且两者呈现显著的相关性,表明主城区大气中VOCs气团老化程度高,同时还受到其他区域远距离传输的影响.PMF受体模型解析结果显示,主要有5种VOCs来源,依次为二次生成源（27.67%）、机动车尾气源（26.56%）、工业排放源（17.86%）、植物源（14.51%）和化石燃料燃烧源（13.4%）.     

北京市臭氧的时空分布特征

对2012年12月~2013年11月期间北京市35个自动空气监测子站的O3浓度进行分析,探讨北京市O3浓度的时间、空间分布特征,并对夏季的一次O3高浓度过程进行了分析.结果表明,北京市O3浓度在5~8月维持相对较高浓度,其他月份则维持较低浓度.整体来看,4类功能的监测站点中O3平均浓度由高到低分别是对照点及区域点、郊区环境评价点、城区环境评价点和交通污染监控点;O3浓度日变化呈单峰型分布,一般在15:00、16:00达到峰值;O3还呈现明显的"周末效应",即周末白天时段O3浓度大于工作日浓度.北京市O3浓度城区相对较低,周边区县相对较高,生态植被优良的东北部地区浓度最高.2013年6月3日北京市发生一次O3高浓度过程,在下午西南风的作用下,榆垡、丰台花园、奥体中心和怀柔监测站O3峰值出现的时间从南到北依次滞后,且怀柔站在20:00才出现峰值,体现了这次过程中存在明显的O3输送特征.     

天津市郊夏季的臭氧变化特征及其前体物VOCs的来源解析

本文利用天津市南开大学津南校区大气环境综合观测站的臭氧及其前体物(VOCs 和NOx)、气象参数等在线监测仪器,获取了 2018 年夏季(6～8 月)小时分辨率的数据信息;分析臭氧及其前体物的相互关系及变化特征;根据光化学年龄计算出VOCs的初始浓度对其日间(06:00～24:00)VOCs体积分数的光化学损耗进行修正...     

廊坊市区径流污染时空分布特征及来源解析

降雨径流污染主要是通过雨水的冲刷和淋溶作用携带污染物进入受纳水体,造成水体黑臭化或富营养化.了解和掌握降雨径流污染特征是有效控制径流污染的前提.全面分析廊坊市城区降雨径流污染时空分布特征和各污染物相关关系,通过在市区设置14个采样点采集了7次降雨径流样品,分析了样品中的悬浮固体(SS)、化学需氧量(COD)、N、P、粪...     

聊城市城区夏季VOCs污染特征及来源解析

基于聊城市2021年6月挥发性有机物(VOCs)和臭氧(O₃)在线监测数据,系统分析了O₃污染日和清洁日VOCs的浓度水平、组成特征、日变化特征和O₃生成潜势(OFP),通过潜在源贡献因子法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)识别了VOCs的潜在源区,利用特征物种比值和正定矩阵因子分解(PMF)模型对VOCs来源进行了解析.结果表明,聊城市2021年6月O₃污染日和清洁日ρ(VOCs)小时均值分别为(115.38±59.12)μg·m^-3和(88.10±33.04)μg·m^-3,各类别VOCs浓度水平在污染日和清洁日的大小均表现为：含氧挥发性有机物(OVOCs)>烷烃>卤代烃>芳香烃>烯烃>炔烃>有机硫.污染日和清洁日浓度差值较大的VOCs物种均出现在二者VOCs浓度小时均值贡献前10物种中.总VOCs、烷烃、炔烃、芳香烃、卤代烃和有机硫浓度日变化趋势表现为日间低于夜间,OVOCs浓度日变化呈现出白天高,夜间低的特...     

沈北新区土壤中多环芳烃污染特征及源解析

采用均匀网格布点法采集沈阳市沈北新区不同土地利用类型101个表层(0~20 cm)土壤样品,开展土壤中美国环保署优先控制的16种多环芳烃(PAHs)的含量空间分布特征、成分谱分析和污染物来源解析研究.结果表明,沈北新区土壤中16种PAHs(ΣPAHs)总含量为123.7~932.5μg·kg~(-1);PAHs组分以3~4环的中、低环组分为主,其中3环PAHs比例最高;ΣPAHs的空间分布特征明显,呈现出由南向北、自东向西逐渐递减的趋势.在研究区域所涉及的5种土地利用类型土壤中,土壤ΣPAHs含量的高值主要集中在城区绿地和人工绿化林地,其次为设施菜地,水稻田和玉米田中ΣPAHs含量相对较低且无明显空间分布差异.利用特征比值分析和因子分析/多元线性回归分析进行土壤中PAHs的污染源解析,初步确定沈北新区表土中PAHs的主要污染源为燃烧源和石油源的混合源,其中,工业燃煤和机动车尾气是PAHs的主要污染源,其贡献率达79.6%,石油泄漏和焦炉排放贡献率约为16.2%,生物质燃料的燃烧贡献率占4.2%.     

PM2.5污染特征及污染源模拟研究

为了解深圳市坪山新区环境空气质量现状,研究运用坪山新区PM2.5浓度数据,分析该区PM2.5的污染特征及气象条件对其的影响,坪山新区PM2.5浓度呈现了明显的季节变化、月变化特征,表现为秋冬季高、夏季低、春季居中的特点;PM2.5浓度最高出现在12月,最低出现在7月.该区PM2.5浓度日间变化呈双峰分布,7:00～9:00出现短期高峰,夜间21:00～次日4:00出现长期高峰.坪山新区PM2.5超标情况多出现在秋冬季及初春.在超标日期里,区域一般温度较低、风速较小,相对湿度也较低.污染源分析模型结果表明,坪山新区PM2.5的排放强度高值区主要集中在北部和西部,南部和东部排放强度稍低.由此可见,坪山新区大气环境亟待提升,需要针对区域内大气颗粒物污染进行有效防治.